Электронная библиотека диссертаций и авторефератов России
dslib.net
Библиотека диссертаций
Навигация
Каталог диссертаций России
Англоязычные диссертации
Диссертации бесплатно
Предстоящие защиты
Рецензии на автореферат
Отчисления авторам
Мой кабинет
Заказы: забрать, оплатить
Мой личный счет
Мой профиль
Мой авторский профиль
Подписки на рассылки



расширенный поиск

Исследование сорбционных свойств новых полимеров на основе циклических N-виниламидов и их применение при определении нитрофенолов в водных средах Кушнир Алексей Алексеевич

Исследование сорбционных свойств новых полимеров на основе циклических N-виниламидов и их применение при определении нитрофенолов в водных средах
<
Исследование сорбционных свойств новых полимеров на основе циклических N-виниламидов и их применение при определении нитрофенолов в водных средах Исследование сорбционных свойств новых полимеров на основе циклических N-виниламидов и их применение при определении нитрофенолов в водных средах Исследование сорбционных свойств новых полимеров на основе циклических N-виниламидов и их применение при определении нитрофенолов в водных средах Исследование сорбционных свойств новых полимеров на основе циклических N-виниламидов и их применение при определении нитрофенолов в водных средах Исследование сорбционных свойств новых полимеров на основе циклических N-виниламидов и их применение при определении нитрофенолов в водных средах Исследование сорбционных свойств новых полимеров на основе циклических N-виниламидов и их применение при определении нитрофенолов в водных средах Исследование сорбционных свойств новых полимеров на основе циклических N-виниламидов и их применение при определении нитрофенолов в водных средах Исследование сорбционных свойств новых полимеров на основе циклических N-виниламидов и их применение при определении нитрофенолов в водных средах Исследование сорбционных свойств новых полимеров на основе циклических N-виниламидов и их применение при определении нитрофенолов в водных средах Исследование сорбционных свойств новых полимеров на основе циклических N-виниламидов и их применение при определении нитрофенолов в водных средах Исследование сорбционных свойств новых полимеров на основе циклических N-виниламидов и их применение при определении нитрофенолов в водных средах Исследование сорбционных свойств новых полимеров на основе циклических N-виниламидов и их применение при определении нитрофенолов в водных средах Исследование сорбционных свойств новых полимеров на основе циклических N-виниламидов и их применение при определении нитрофенолов в водных средах Исследование сорбционных свойств новых полимеров на основе циклических N-виниламидов и их применение при определении нитрофенолов в водных средах Исследование сорбционных свойств новых полимеров на основе циклических N-виниламидов и их применение при определении нитрофенолов в водных средах
>

Диссертация - 480 руб., доставка 10 минут, круглосуточно, без выходных и праздников

Автореферат - бесплатно, доставка 10 минут, круглосуточно, без выходных и праздников

Кушнир Алексей Алексеевич. Исследование сорбционных свойств новых полимеров на основе циклических N-виниламидов и их применение при определении нитрофенолов в водных средах: диссертация ... кандидата химических наук: 02.00.02 / Кушнир Алексей Алексеевич;[Место защиты: Воронежский государственный университет инженерных технологий].- Воронеж, 2015.- 154 с.

Содержание к диссертации

Введение

ГЛАВА 1. Обзор литературы 9

1.1. Общая характеристика объектов исследования 9

1.2. Методы концентрирования нитрофенолов

1.2.1. Концентрирование нитрофенолов природными материалами 13

1.2.2. Концентрирование нитрофенолов углеродными сорбентами 16

1.2.3. Концентрирование нитрофенолов полимерными материалами 19

1.2.4. Твердофазное микроэкстракционное концентрирование и микроэкстракция нитрофенолов 21

1.3. Методы определения нитрофенолов 26

1.3.1. Хроматографические методы 26

1.3.2. Спектральные методы определения 34

1.3.3. Электрохимические методы определения нитрофенолов 36

1.4. Заключение и выводы по главе 1 43

ГЛАВА 2. Объекты исследования, аппаратура и методика эксперимента 45

2.1 Исходные вещества, реагенты и аппаратура 45

2.2. Фотометрическое определение нитрофенолов в водных растворах 46

2.3. Методики сорбции нитрофенолов в статических и динамических условиях

2.3.1. Изучение сорбции в статических условиях 47

2.3.2. Изучение сорбции в динамическом режиме

2.4. Заполнение концентрирующего патрона полимерными сорбентами 49

2.5. Определение нитрофенолов методом хроматографии в тонком слое 49

2.6. Синтез полимерных сорбентов на основе циклических N-виниламидов 50

2.7. Определение удельной площади поверхности, набухания и ИК-спектрометрия полимерных сорбентов з

ГЛАВА 3. Изучение сорбции нитрофенолов в статических и динамических условиях полимерами на основе циклических n-виниамидов 55

3.1. Исследование набухания полимеров в водных растворах 55

3.2. Выбор сорбента для сорбции нитрофенолов в статических и динамических условиях 61

3.2.1. Влияние рН водной фазы 61

3.2.2. Кинетика сорбции 4-НФ полимерными сорбентами на основе N-виниламидов 63

3.2.3. Влияние состава предполимеризационной смеси на сорбцию нитрофенолов 70

3.3. Изучение сорбции нитрофенолов в статических условиях 73

3.3.1. Влияние концентрации нитрофенолов на сорбцию 73

3.3.2. Влияние концентрации и природы высаливателей на сорбцию 80

3.3.3. Влияние поверхностно-активных веществ на сорбцию 83

3.3.4. Влияние температуры на сорбцию 84

3.3.5. Выводы по сорбции нитрофенолов в статических условиях 88

3.4. Сорбция нитрофенолов в динамических условиях 89

3.4.1. Влияние объемной скорости пропускания раствора на сорбцию нитрофенолов в динамических условиях 89

3.4.2. Влияние рН на сорбцию нитрофенолов в динамических условиях 90

3.4.3. Влияние исходной концентрации нитрофенолов на величину динамической объемной емкости 91

3.4.4. Влияние природы нитрофенолов на их сорбцию в динамических условиях 92

3.4.5. Влияние особенностей конструкции патрона на сорбцию нитрофенолов 93

ГЛАВА 4. Концентрирование нитрофенолов полимерами на основе n-винилпирролидона и их определение в концентратах 95

4.1. Выбор условий десорбции нитрофенолов 95

4.2 Сорбционно-спектрофотометрическое определение нитрофенолов в концентратах 99

4.3. Хроматографическое определение нитрофенолов 108

4.3.1. Двухстадийное концентрирование нитрофенолов 108

4.3.2. Анализ концентратов методом восходящей ТСХ 1

4.3.2.1. Выбор подвижной фазы 108

4.3.2.2. Обработка хроматограмм с применением сканер-технологи 112

4.3.2.3. Хроматографическое определения нитрофенолов после концентрирования в динамических условиях 113

4.3.2.4. Хроматографическое определения 4-нитрофенола после концентрирования в статических условиях 114

4.3.3. ВЭЖХ определение нитрофенолов 115

Выводы 117

Список литературы

Твердофазное микроэкстракционное концентрирование и микроэкстракция нитрофенолов

В последние годы, для сорбции фенолов из сточных вод, применяются глинистые материалы. Повышенный интерес к ним объясняется их адсорбционными и структурными характеристиками (удельная площадь поверхности, большой объем микропор, широкий спектр поверхностных функциональных групп) [26-28].

Одним из перспективных направлений синтеза сорбентов является получение органо-неорганических полимерных композиционных материалов (КМ) на основе глин [бентонита (БТ) и монтмориллонита (ММТ)] с заданным комплексом свойств [45].

При получении сорбентов возникают технические проблемы: равномерность диспергирования наноразмерной фазы в матрице и предотвращение агломерации наночастиц. Гидратация неорганических катионов на ионообменных участках глины придает поверхности гидрофильную природу и ограничивает сорбцию органических веществ [30,31].

Для создания условий диспергирования и проникновения макромолекул в пространство между силикатными пластинами, поверхность глин предварительно модифицируют [32]. Эффективными модификаторами являются катионные ПАВ.

Применение ИК-спектроскопии, с преобразованием Фурье, микроскопии проникающих электронов, дифракции рентгеновских лучей и других методов позволило Zhou [33-35] и Park [36] доказать образование рыхлой гибридной структуры органоглин и установить механизмы сорбции НФ. При синтезе изменяется поверхность с гидрофильной на гидрофобную [37]. При сорбции молекула 4-НФ заменяет ПАВ в промежуточном слое глины, при этом изменяется пространственное расположения ПАВ в структуре глины.

Концентрация ПАВ влияет как на структуру органоглин [38], так и на сорбцию органических веществ. С применением гексадецилтриметиламмония бромида (ГДТМА) получен модифицированный сорбент. Изучена кинетика сорбции, установлены оптимальные условия концентрирования 4-НФ и 3-НФ. Методами рентгеновского дифракционного и термогравиметрического анализа (ТГА) установлены изменения в структуре промежуточных слоев в зависимости от концентрации ПАВ [39, 53].

При повышении концентрации ПАВ в смеси, изменяется расположение его между слоями глины, что приводит к увеличению сорбции 4-НФ из водных растворов. Извлечение 4-НФ возрастает с увеличением массы адсорбента. Максимум сорбции достигается при превышении концентрации агента-модификатора емкости катионного обмена (СЕС) [40, 41].

Модификации ПАВ подвергались промышленные органоглины серий Cloisite (Southern Clay Products, County of Gonzales, TX, США) [51] и SWy-2 [52]. Для подтверждения механизма сорбции рассчитана энергия активации. Лимитирующей стадией сорбции 4-НФ является химическое взаимодействие функциональных групп сорбата и сорбентов и диффузия сорбата в поры.

На основе полиакрилонитрила, альгината и глинистых материалов, получены стабильные гибридные гелевые материалы [42, 43]. Исследованы физико-химические процессы сорбции 4-НФ ММТ-альгинатными капсулами (ММТк) [48].

На основе альгината натрия и образцов глин, отобранных в Rosso и Nouakchott (Мавритания), получен новый сорбент. Изотерма сорбции 4-НФ описывается уравнением Ленгмюра. Для описания кинетики сорбции выбрана модель псевдовторого порядка [49].

Низкая концентрация железа в природной глине ограничивает ее применение [44]. Содержание железа увеличивают введением в суспензии глин нитрата железа [47], либо обогащением альгинатных капсул методом ионно-гелеобразования [46]. Кинетика сорбции 4-НФ такими сорбентами описывается моделью псевдопервого порядка.

Наряду с ММТ, одним из возможных компонентов бентонитовых глин, является палыгорскит (ПЛГ) - слоисто-ленточный минерал, в основе структуры которого находятся сдвоенные кремнекислородные цепочки амфиболового типа [54]. Chang [50] модифицировал поверхность ПЛГ, применяя амфотерные ПАВ. Максимальная сорбционная емкость по отношению к 4-НФ получена при соотношении бромид гексадецилтриметиламмония / додецилсульфата натрия - 1:4 и 3:10 (мае). Кинетика сорбции 4-НФ описывается моделью псевдо-второго порядка. При модификации ПАВ изменяется заряд поверхности ПЛГ (рис. 1.2).

По величине -потенциала установлено изменение заряда поверхности ПЛГ (Grade050F, Австралия), модифицированного метилдиоктадециламин-диметиламмонием [55]. Изучено влияние рН и температуры на кинетику сорбции 4-НФ. Кинетика сорбции описывается моделью псевдо-второго порядка. Применение кинетических моделей показало, что вклад в общую скорость процесса вносит стадия химического взаимодействия 4-НФ с функциональными группами модифицированного ПЛГ. Такой механизм подтверждает низкая степень десорбции 4-НФ.

На основе ММТ, активированного угля (АС) и цемента, в качестве связующего агента, синтезированы геоматериалы с различными массовыми соотношениями (60, 70, 80 %) ММТ в исходной смеси [29]. При увеличении массовой доли ММТ возрастает предельная сорбция 4-НФ с 0,15 до 0,28 ммоль/г по сравнению с чистыми компонентами (0,11 ммоль/г - ММТ; 0,21 ммоль/г - АС).

Заполнение концентрирующего патрона полимерными сорбентами

В динамических условиях сорбцию НФ изучали в зависимости от скорости пропускания раствора (W) через концентрирующий патрон, заполненный полимером (масса полимера - 0,050 ± 0,001 г, высота слоя сорбента - 1,5 см, диаметр колонки - 0,5 см).

Для контроля полноты сорбции отбирали порции жидкой фазы (5 мл) на выходе из колонки и определяли в них концентрацию нитрофенолов.

Строили выходные кривые удерживания (выходные кривые сорбции) нитрофенолов в виде с/со = f(V), где с и со - концентрации НФ на выходе из колонки и на входе в нее соответственно; V— объем пробы, пропущенный через колонку, мл.

Из полученных кривых устанавливали объем до проскока Кю% (мл) и коэффициент концентрирования в динамических условиях А (2.5).

За величину Кю% принимали объем пробы (V, мл), пропущенный через колонку, который соответствует 90-100 % извлечению нитрофенолов [206, 207]. где со и Ств - концентрация нитрофенола в исходном водном растворе и в объеме сорбента (мг/мл) к моменту достижения 10 %-ного проскока соответственно (2.6); где Ктв - объем сухого сорбента в колонке (мл), m = co-Vw% - масса НФ (мг), сорбированного твердой фазой из объема, соответствующего 10%-ному проскоку.

Коэффициент концентрирования в статических условиях (К) рассчитывали как отношение массы водной (твод ) и органической фазы (mopr ) соответственно. Полученные данные использовали для расчета (2.7) динамической объемной емкости до проскока (ДОЕ): ДОЕ = (с-ю%)/т. (2.7) Десорбцию начинали в момент, когда концентрация НФ в фильтрате достигала значения CQ.

Для определения степени десорбции (R ) через колонку пропускали растворы нитрофенолов объемом Vw% с концентрацией 0,01 мг/мл. НФ десорбировали 10 мл элюента со скоростью 0,5 мл/мин и рассчитывали і? как отношение массы (мг) десорбированного (тдес.) к количеству сорбированного вещества (тсор.). Содержание НФ в эфлюате рассчитывали по результатам фотометрического определения

Концентрирующий патрон [208] заполняли полимерами на основе N-виниламидов (синтез полимеров приведен в пункте 2.7) по методу сбалансированной плотности [209]. В качестве растворителя при приготовлении суспензии применяли дистиллированную воду.

Процедура суспензионного заполнения патрона: снизу патрон закрывали тампоном стекловолокна толщиной 2-3 мм. Сорбент массой 0,05 г предварительно помещали в дистиллированную воду. После перемешивания в течение 15-20 мин на магнитной мешалке суспезию выливали в патрон.

Колонка заполнена, если скорость истечения элюента через нее становится постоянной. После заполнения колонки, ее отсоединяли от насоса и закрывали верхний слой адсорбента тампоном из стекловолокна.

Определение включает следующие стадии: получение концентрата, подготовку пластин и хроматографической камеры, нанесение пробы на пластину, хро-матографирование.

В хроматографичекую камеру помещали элюент. Камеру плотно закрывали и оставляли на 30 мин для насыщения парами растворителей.

Пластины Sorbfil предварительно активировали в концентрированном растворе NH4OH и сушили при 100 ± 5 С. Активированные пластины хранили над слоем силикагеля.

На пластине отмечали линии старта и финиша с таким расчетом, чтобы расстояние между ними составляло 8-10 см. Линию старта отмечали на расстоянии 1,5 - 2 см от нижнего края пластины. Микрошприцем отбирали 0,01 см3 экстракта, наносили на линию старта, пластину подсушивали на воздухе. Затем помещали ее в камеру и хроматографировали в течение 40 мин. После достижения подвижной фазой линии финиша пластину извлекали из хроматографической камеры и сушили на воздухе. Нитрофенолы идентифицировали по окраске и коэффициенту подвижности

Полимерные сорбенты (ПС) получали радикальной сополимеризацией в растворе функциональных мономеров и сшивающих агентов [этиленгликольдиметакрилат (ЭГДМА), дивинилбензол (ДВБ)] в лаборатории кафедры высокомолекулярных соединений и коллоидов ВГУ. При получении ПС варьировали соотношения (табл. 2.2) функциональных мономеров, растворителей, сшивающих агентов и инициаторов полимеризации (рис. 2.1).

Синтез ПС осуществляли следующим образом: в ампулу из молибденового стекла помещали последовательно ФМ, СА, растворитель (в зависимости от полимера - тетрахлоруглерод, ди-, трихлорметан, метанол). После перемешивания добавляли инициатор полимеризации [динитрил азобисизомасляной кислоты (ДАК), бензоил пероксид (ПБ)]. Ампулу запаивали и помещали в термостат при температуре 65С.

Через 8 часов ампулу вскрывали, полученные ПС несколько раз промывали растворителем, помещали на чашки Петри и сушили в вакуумном шкафу в течение двух часов при температуре 50 - 55 С.

После сушки образцы измельчали и отделяли фракцию (просеивали через сито) с размером частиц 250 мкм. Для удаления остатков ФМ измельченные сорбенты помещали в аппарат Сокслета и промывали этиловым спиртом до отсут 51 ствия ФМ в промывной жидкости (контроль - спектрофотометрически). Время процесса - 20-25 часов.

Изучение сорбции нитрофенолов в статических условиях

Значения к$ характеризуют соотношение объема «свободной» воды в растворе до и после добавления к нему электролита [246]. Высаливающее действие солей определяется влиянием катиона и аниона, зависит от их заряда и радиуса [247].

По эффективности высаливающего действия при сорбции нитрофенолов соли располагаются в следующий ряд (табл. 3.9): (NH4)2S04 NH4CI Na2S04 K2S04 NaCl KC1. С увеличением степени гидратации катиона (аниона) соли усиливается степень его взаимодействия с водой при этом в сорбционной системе уменьшается количество свободной воды и, соответственно, снижается гидратация сорбата.

Степень извлечения НФ увеличиваются по сравнению с сорбцией в отсутствие высаливателя. Это особенно проявляется в системах с сульфатом аммония: степень извлечения увеличивается на 20 - 30 % по сравнению с сорбцией из водного раствора. Вода в фазе, содержащей сульфат аммония, практически полностью переходит в сольватные сферы иона аммония.

При этом в ряду изученных солей эффективность высаливания совпадает с упорядочивающе-разупорядочивающим действием соответствующих ионов на структуру воды [248].

Так, различие в значениях к$ ионов с одинаковым зарядом, связано с неодинаковой степенью их гидратации. Чем сильнее гидратирован ион, тем слабее его притяжение к противоположно заряженной поверхности, соответственно для его гидратации требуется большее количество воды что приводит к снижению гидратации сорбата.

Гидратирующая способность ионов одного и того же заряда может быть выражена лиотропными рядами или рядами Гофмейстера [249]:

В ряду 2,6- ДНФ 2,4- ДНФ 2,5- ДНФ наибольшие коэффициенты высаливания установлены для 2,6-динитрофенола. Значение коэффициента к$ для 2,4- ДНФ в -1,1-1,3 раза больше 2,5- ДНФ, что объяснимо меньшим диполь-ным моментом 2,5 ДНФ. Аналогичная зависимость установлена в ряду 2-НФ 4-НФ 3-НФ [252].

Коэффициенты высаливания нитрофенолов зависят от их природы: положения, характера заместителя и их количества в ароматическом кольце (табл. 3.9). Введение в молекулу нитрофенола дополнительной Ж)2-группы, способной к образованию водородных связей с водой и участвующей в процессах ассоциации, приводит к увеличению коэффициента ks.

Повышение концентрации высаливателя в водном растворе сопровождается закономерным увеличением коэффициентов распределения и степени извлечения НФ. 3.3.3. Влияние поверхностно-активных веществ на сорбцию

Известно [251], что при сорбции в присутствии поверхностно-активных веществ (ПАВ) могут проявляться следующие эффекты: - повышается степень извлечения объектов анализа (ввиду образования ионных ассоциатов с молекулами ионогенных ПАВ); - образование мицелл ПАВ (увеличение растворимости веществ, особенно гидрофобных) в водных растворах ПАВ); - изменение объемов равновесной органической фазы. водный раствор, 2 - в присутствии ПАВ Введение в сорбционную систему катионо- (цетилпиридиний бромид) и анионоактивных (лаурилсульфат натрия) ПАВ в кислых и нейтральных средах не приводит к существенному изменению степени извлечения сорбатов. В щелочной среде (рН 10) при применении катионо-активного ПАВ (табл. 3.10) степень извлечения НФ увеличивается не более чем на 10-15 %. Это объясняется образованием ионных ассоциатов сорбата с ПАВ [252]. Одновременно в присутствии ПАВ увеличивается растворимость объектов анализа, поэтому эффект от формирования ионных пар нивелируется.

Важным фактором, влияющим на сорбцию, является температура. Для получения информативных данных по механизму сорбции использовали сорбцию НФ в статических условиях при разных температурах. Исследования проводили при температурах 288, 303, 328 и 343 К.

При увеличении температуры степень извлечения полимерами на основе ВП уменьшается (рис. 3.16): при нагревании в кислой (или щелочной) среде звенья ВП частично гидролизуются с образованием звеньев N-винил-у-аминомасляной кислоты [253]:

При изучении влияния температуры на сорбцию НФ полимером ПС-4 установлено, что сорбционные характеристики НФ практически не зависят от температуры, что обусловлено более прочной структурой полимеров вследствие большего количества СА по сравнению, например, с ПС-3.

Построение изостер при разных степенях заполнения поверхности адсорбента позволяет установить изменение изостерической теплоты адсорбции. Тепловой эффект в интервале изменения степени заполнения адсорбционного пространства характеризуется изостерической теплотой адсорбции.

Изостерический метод расчета теплоты адсорбции основан на применении уравнения Клаузиуса - Клапейрона (3.10) [254]: где С - равновесная концентрация НФ в растворе, ммоль/л; Т -температура, К; Q - изостерическая теплота сорбции, Дж/моль; R - универсальная газовая постоянная Дж/моль К; А - сорбционная емкость, моль/г.

Хроматографическое определения нитрофенолов после концентрирования в динамических условиях

Анализ концентратов проводили методом восходящей хроматографии в тонком слое. Для разделения нитрофенолов применяли пластины «Silufol», неподвижная фаза - силикагель, закрепленный на А1-подложке. После разделения хро-матограммы выдерживали 1 мин над концентрированным раствором аммиака и нитрофенолы идентифицировали по собственной окраске, рассчитывали коэффициенты подвижности Rf (глава 2) и площади пятен S (с применением сканер-технологий). Продолжительность анализа 40-50 мин.

Предлагаемый способ раздельного определения нитрофенолов методом хроматографии в тонком слое с предварительным концентрированием не требует применения токсичных реагентов, дорогостоящего и сложного оборудования, характеризуется низкими пределами обнаружения и селективен в присутствии веществ, не образующих окрашенных соединений в парах аммиака.

Выбор элюента обусловлен природой сорбента и сорбатов. Силикагель - полярный неорганический сорбент, содержащий силанольные и силоксановые группы (рис. 4.6). Силоксановые группы характеризуются протоноакцепторными свойствами, силанольные - действуют как доноры протонов и слабокислотные ионообменни-ки. Дипольные свойства сорбента зависят от основной структуры силикагеля.

Функциональные группы в структуре силикагеля: а - свободные силанольные группы; б - геминальные (парные) силанольные группы; в - вицинальные (расположенные рядом) силанольные группы; г - силоксановые группы Наличие липофильного внешнего слоя сорбента на пластине обусловливает применение гидрофильных растворителей или водных растворов в качестве подвижной фазы. Проблемой при поиске оптимальных условий разделения в ТСХ является большое количество доступных индивидуальных растворителей, а также бесчисленное количество их комбинаций. Поэтому первый этап оптимизации состава подвижной фазы заключается в подборе нескольких растворителей, обеспечивающих наилучшую селективность разделения смеси веществ. На втором этапе необходимо определить количественный состав подвижной фазы, обеспечивающий оптимальное разделение [270].

В соответствии с классификацией Снайдера [271], растворители, применяемые в хроматографии, можно разделить на несколько групп, в соответствии с их протоно-донорными и протоноакцепторными свойствами, а также способностью к сильным дипольным взаимодействиям. Считается, что если растворитель из какой-либо группы не обеспечивает достаточной селективности разделения, то не следует ожидать, что другой растворитель из этой группы приведет к значительному улучшению разделения. Поэтому достаточно протестировать 1-2 растворителя из каждой группы.

Исследовали влияние следующих индивидуальных растворителей на селе-тивность разделения нитрофенолов (в скобках указана группа растворителя по Снейдеру): п-гексан (I), изопропиловый спирт (II), диметилформамид (III), ледяная уксусная кислота (IV), дихлорметан (V), ацетон (VI), толуол, бензол (VII), хлороформ (VIII).

Наилучшее разделение 4-НФ, 2,4-ДНФ, 2,5-ДНФ и 2,4,6-ТНФ обеспечивают толуол, изопропиловый спирт и уксусная кислота.

Значения элюирующей силы для толуола, изопропилового спирта и уксусной кислоты составляют 2,4, 3,9 и 6,0, соответственно. При введении толуола в подвижную фазу возможно регулирование элюирующей силы уксусной кислоты и изопропанола.

Для изучения влияния состава многокомпонентной подвижной фазы (ПФ) на селективность разделения нитрофенолов получены хроматограммы с подвижными фазами, представленными в табл. 4.10. При выборе условий хроматографирования важна оценка качества разделения двух соседних пятен и оценка качества разделения на всей хроматограмме в целом [272].

С учетом полного разрешения двух зон (Rs 1,5) подвижной фазой выбрана смесь толуол - изопропиловый спирт - уксусная кислота в соотношении 0,90 : 0,08 0,02 соответственно (подвижная фаза 2).

Для ввода данных в программу получали изображение хроматографических пятен при помощи планшетного сканера «Epson Per fection V200 Photo», характеризующегося разрешением 4800x9600 dpi (более 200 dpi), что удовлетворяет требованиям к детектору в денситометрии. Полученные пятна предварительно обрабатывали программой CorelDRAW Graphics Suite Х6 (64-Bit).

Нитрофенолы идентифицировали по коэффициентам подвижности. Принцип работы программы при количественной оценке основан на построении хроматограммы трека по отклонению интенсивности окраски пятен (S) в треке от яркости фона пластины и расчетом их площади.

Установлены оптимальные условия сканирования (цветовой режим, разрешение, фон). Число точек на хроматограмме в электронном виде (при строго определенном и постоянном разрешении) пропорционально площади пятна и соответственно концентрации определяемого компонента.

Абсолютное количество нитро фенолов в пробе устанавливали по градуиро-вочным графикам в координатах «количество вещества (х, мг/мл) - интенсивность окраски пятен (у)». Хроматографическое определения нитрофенолов после концентрирования в динамических условиях После двухстадийного концентрирования микрошприцем отбирали 10 мкл концентрата или экстракта и наносили их на линию старта активированной хро-матографической пластины. На дно хроматографической камеры помещали ПФ-2 (табл. 4.9), насыщали газовую фазу камеры парами растворителей в течение 30 мин, и помещали пластину. После достижения подвижной фазой линии финиша, пластину извлекали, высушивали и проявляли парами концентрированного раствора аммиака. Получали окрашенные в желтый цвет пятна на белом фоне. Хроматограммы сканировали на планшетном сканере, изображение обрабатывали в CorelDRAW Graphics Suite Х6 и в программе «Sorbfil TLC».

В пробирку с пришлифованной пробкой отбирали 10 мл анализируемого раствора, добавляли НС1 до рН 3, 0,1 г сорбента ПС-3, 0,2 г сульфат аммония, 0,1 мл 0,0001 моль/л раствора цетилпиридиний бромида и [251]. Сорбент отделяли от раствора декантацией, НФ десорбировали 0,25 мл ацетонитрила.

При сорбции в приведенных условиях извлекается более 98 % и затем десор-бируется 99 % 4-нитрофенола. Анализ концентрата проводили методом восходящей хроматографии в тонком слое по способу, приведенному выше. Концентрацию 4-НФ определяли по уравнению (4.6).