Электронная библиотека диссертаций и авторефератов России
dslib.net
Библиотека диссертаций
Навигация
Каталог диссертаций России
Англоязычные диссертации
Диссертации бесплатно
Предстоящие защиты
Рецензии на автореферат
Отчисления авторам
Мой кабинет
Заказы: забрать, оплатить
Мой личный счет
Мой профиль
Мой авторский профиль
Подписки на рассылки



расширенный поиск

Применение СВЧ-энергии для матричной иммобилизации высокоактивных промышленных отходов Ляшенко Александр Викторович

Применение СВЧ-энергии для матричной иммобилизации высокоактивных промышленных отходов
<
Применение СВЧ-энергии для матричной иммобилизации высокоактивных промышленных отходов Применение СВЧ-энергии для матричной иммобилизации высокоактивных промышленных отходов Применение СВЧ-энергии для матричной иммобилизации высокоактивных промышленных отходов Применение СВЧ-энергии для матричной иммобилизации высокоактивных промышленных отходов Применение СВЧ-энергии для матричной иммобилизации высокоактивных промышленных отходов
>

Данный автореферат диссертации должен поступить в библиотеки в ближайшее время
Уведомить о поступлении

Диссертация - 480 руб., доставка 10 минут, круглосуточно, без выходных и праздников

Автореферат - 240 руб., доставка 1-3 часа, с 10-19 (Московское время), кроме воскресенья

Ляшенко Александр Викторович. Применение СВЧ-энергии для матричной иммобилизации высокоактивных промышленных отходов : диссертация ... кандидата технических наук : 03.00.16.- Москва, 2002.- 178 с.: ил. РГБ ОД, 61 03-5/606-4

Содержание к диссертации

Введение

1. Введение (постановка вопроса, цель работы) 4

2. Литературный обзор Анализ существующих методов иммобилизации радиоактивных отходов включением их в минералоподобные матрицы 9

2.1. Метод остекловывания; боросиликатные и фосфатные стекломатрицы..9

2.2. Метод кальцинирования; алюмооксидная керамика 13

2.3. Метод «СИНРОК»; оксидная керамика 18

2.4. Основные свойства минералоподобных матриц и технологическое оборудование для их получения 24

2.5.Выводы по гл.2 28

3. Экспериментальная часть 30

3.1. Основные требования к цементной матрице для кристалл охимической иммобилизации промотходов 30

3.2. Теоретические предпосылки гидротермального синтеза полиминеральных цементных матриц 37

3.2.1. Механизм гидротермальной кристаллизации цементных минералов 39

3.2.2. Кристаллизация минералов в системе [Са (Mg,Ba, Sr)0] [SiOo (А1203 F1203, Ti02)] [Н (Na, К, Li) ОН]

3.3. Разработка и исследование процессов гидротермального отверждения полиминеральных цементных матриц 45

3.3.1. Термостойкие дисперсноармированные цементные матрицы с повышенной деформативностью и прочностью на разрыв (изгиб) 46

3.3.2. Термосолестойкие цементные матрицы с эффектом расширения для обеспечения внутреннего самоуплотнения микроструктуры при отверждении 57

3.3.2.1. Механизм процессов расширения и самоуплотнения пористой структуры матрицы 58

3.3.2.2. Разработка и исследование термосолестойких «самоуплотняющихся» цементных матриц 70

3.4. Разработка основных элементов СВЧ-технологии кристаллохимической иммобилизации и гидротермального отверждения радиоактивных и токсичных промотходов в полиминеральных цементных матрицах 84

3.4.1. Иммобилизация радиоактивных отходов 92

3.4.2.Иммобилизация фосфорно-органических отравляющих веществ 117

3.4.3. Иммобилизация пестицидов 126

3.4.4. Применение СВЧ-энергии для решения экологических проблем нефтегазового комплекса 131

3.5. Выводы по гл.З 167

4. Основные выводы и рекомендации 168

5. Список цитированной литературы 171

6. Приложение (патент Российской Федерации на изобретение по заявке № 2001107497 с приоритетом от 22 марта 2001 г. «Способ обработки высокотоксичных промышленных отходов»)

Метод кальцинирования; алюмооксидная керамика

Достоинством суперкальцината является то, что его химический и фазовый состав может быть легко изменен в зависимости от состава отходов изменением состава и количества добавок. В результате этого значительно изменяются и его механические и теплофизические характеристики (плотность, твердость, теплопроводность , устойчивость к выщелачиванию). Лучшими характеристиками с точки зрения выщелачивания (1-6.10" г./см /день), по сравнению с боросиликатным стеклом, обладают гранулы суперкальцината, полученного горячим прессованием при температуре 1 100С и давлении около 20 Мпа./8/.

Представляют интерес данные американских ученых по получению так называемых алюмооксидных керамических матриц из высокоактивных отходов, хранящихся на заводе в Саванна-Ривер и состоящих из нерастворимого шлама, кристаллического осадка солей и маточного раствора /&9 /. Шлам состоит из оксидов и гидроксидов алюминия, железа и марганца и содержит основную массу Sr90 и актинидов, не выделенных на заводе по переработке облученного топлива. Реализация концепции керамизации этих отходов добавкой оксида алюминия для включения радионуклидов в фазу магнитоплюмбита позволила затем методом горячего прессования получить уранинит - фазу, включающую уран.

Прессование проводится в графитовом тигле, что обеспечивает восстановительную атмосферу в образце. Темп подъема температуры - 5 10 С/ мин до 1200-1300С с выдержкой в течение 1 часа при температуре 1200-1300С, при давлении 27,5 МРа. Плотность полученной матрицы в значительной степени определяется температурой прессования и переходом у- формы оксида алюминия при 1000С в а-форму. Плотность образцов, полученных горячим прессованием, составляла от 90 до 98% от теоретической.

Полученные образцы имели минимальную плотность, не определяемую микроскопическим способом. Методами электронной микроскопии определено отсутствие микрорастрескивания, типичный размер кристаллов - менее 1 мкм. Авторы отмечают наличие определенного критического размера кристаллов, при превышении которого микрорастрескивание возможно, и приводят формулу для его расчета. Для всех полученных образцов показано отсутствие сплошной аморфной фазы, лишь в некоторых образцах она обнаружена в виде отдельных включений; по мнению авторов, именно присутствие аморфной фазы ответственно за повышенное выщелачивание радионуклидов из матрицы.

Метод «СИНРОК», оксидная керамика. «СИНРОК» (синтетическая горная порода) - титанатная керамическая матрица, разработанная австралийским ученым Рингвудом А.Е. с сотрудниками/3,25/. Основная концепция метода основана на том, что в природных условиях существуют группы минералов, имеющие высокую устойчивость к выщелачиванию подземными водами и к изменениям их структуры в различных геологических средах, содержащие радиоактивные элементы: уран -238, торий-232, калий-40, рубидий-87 в виде разбавленных твердых растворов в структуре минерала-«хозяина». Геохронологическими исследованиями доказано, что эти минералы, существуя в течение миллионов лет, в течение всего этого периода удерживают в своей кристаллической решетке радионуклиды. А.Е. Рингвудом было синтезировано семейство минералов, совместимых между собой и с предполагаемыми вмещающими горными породами под общим названием СИНРОК-А,В,С,Д, Е и т.д. Отдельные члены этого семейства были разработаны с учетом конкретного состава отходов. Общим принципом, объединяющим все семейство, является то, что синтез минералов осуществляется на основе титанатной керамики.

Титанатной основой СИНРОКа являются три минерала: перовскит СаТіОз, цирконолит CaZrTi207 и голландит ВаАІ2Ті6Оіб

Выбор этих титанатных минералов обусловлен тем, что они находятся в термодинамическом равновесии между собой и с большим количеством горных пород, в которые их можно захоранивать -карбонатные породы, осадочные известняки, мергели, глинистые сланцы, соляные формации, изверженные и метаморфические породы.

Титанатная минеральная основа СИНРОКа является трудно совместимой с кремнийсодержащими минералами. Если же равновесие достигается, то перовскит может превратиться в сфен, а голландит - в цельсиан. Это ограничивает область применения метода «СИНРОК» и необходимо учитывать при захоронении СИНРОКа в хранилища, размещенные, например, в гранитных породах. Для предотвращения вышеупомянутых переходов минералов должна использоваться специальная промежуточная засыпка буферной зоны, расположенной между матрицей и вмещающей горной породой.

А.Е. Рингвуд с сотрудниками получал СИНРОК как плавлением составляющих компонентов с последующим их охлаждением и полной кристаллизацией, так и кристаллизацией в твердом состоянии ниже температуры плавления. Чтобы расплавить СИНРОК при 1300С, было необходимо присутствие силиката калия и алюминия в виде кальсилита KAISIO4 или лейцита KA1SI06- так получали СИНРОК-А. Когда в этот состав вводили цезий, то он входил в решетки кальсилита или лейцита.

В отличие от стекол, которые теряют устойчивость при высоких температурах и давлениях, СИНРОК-А не разрушается под воздействием чистой воды при 400С и давлении 1000 бар. Однако, когда при этих же условиях он подвергается воздействию 10% раствора хлористого натрия, то фазы кальсилит и лейцит становятся нестабильными, и цезий обменивается на натри при этом другие фазы остаются стабильными. Это нежелательно, и было предложено включать цезий в фазу голландита. Был получен СИНРОК-В, основанный на использовании трех фаз -голландита, перовскита и цирконолита. Этот материал имеет более высокую температуру плавления, чем предыдущий, и может быть получен путем твердофазного синтеза и/ или горячего прессования при 1300С.

Для высокотемпературного синтеза важно достижение высокой степени химического равновесия; так как это зависит от диффузии и рекристаллизации в твердом состоянии, нужно смешивать компоненты СИНРОКа и отходов очень тщательно на субмикронном уровне до высокотемпературной обработки, что можно сделать только кальцинированием смешанных растворов или соосажденных суспензий и гелей.

Основные свойства минералоподобных матриц и технологическое оборудование для их получения

Минералообразование при твердении цементов как в воде, так и в минерализованных средах в нерегулируемых условиях приводит к тому, что образуется ряд твердых растворов новообразований - в системах СаО - Si02 - Н20 и СаО - А120з - Н20 одновременно могут кристаллизоваться до 50 соединений самого различного состава, структуры и свойств, которые из-за их кристаллохимического подобия невозможно однозначно идентифицировать и выделить для изучения их индивидуальных технологических свойств и областей стабильного существования; без этого ставить вопрос о направленном синтезе цементной матрицы с заданными свойствами бесполезно. Поэтому на первом этапе работы нами ( совместно с В.С.Бакшутовым) была поставлена проблема синтеза гидратных фаз, образующих цементную матрицу (в том числе монокристаллических), с постоянными составом, структурой и свойствами.

Для получения индивидуальных минералов применялся метод гидротермального синтеза с использованием транспортных химических реакций кристаллизации в гидротермальных растворах. Сущность гидротермального синтеза заключается в растворении исходных безводных компонентов шихты в минерализованном растворе и транспортном переносе компонентов насыщенного раствора в более холодную верхнюю часть зоны кристаллизации (на затравку), где происходит выкристаллизовывание нового минерала из пересыщенного по отношению к нему раствора. Обедненный раствор вновь поступает в зону растворения, и цикл повторяется.

Основные факторы, определяющие фазовый состав и структуру возникающих кристаллов минералов - концентрация в растворе ионов Са2+, Na+, К+, Li+, вводящих в раствор (ОН) - группы, определенная стехиометрия для основных компонентов шихты ( твердой фазы) и растворителя (жидкой фазы), и перепад температур.

Гидротермальная кристаллизация при температурах до 200 С и давлении до 5 МПа осуществлялась в автоклавах конструкции ВНИИСТРОМа (г. Красково), кристаллизация в интервале температур 120 - 600 С и давлении до 300 МПа - в специальных автоклавах из коррозионностойкой стали 1Х18Н10Т с самоуплотняющимися затворами-обтюраторами типа конус по конусу ( система Мори), изготовленными из жароупорной стали ЭИ-437-Б, а также в специальном экзоклаве конструкции А.А. Штербе га (Ин-т Кристаллографии РАН). Давление в автоклаве определялось коэффициентом заполнения и температурой по р-Т диаграмме Кеннеди и непосредственно по показаниям манометра (экзоклав). В качестве исходных материалов использовались искуственно синтезированные цементные минералы: C3S, P-C2S, у - C2S, СзА, C4AF, а также механические смеси окислов марки ч.д.а. CaO, Са(ОН)2, Si02 (в виде молотого кристаллического кварца или амормфной кремнекислоты), А120з, А1 (ОН)3 и Fe203 в стехиометрических отношениях. Применялись также апатит, монацит, кальцит, доломит, барит, гипс, галенит, базальт, глины, пироксены, серпентины, амфиболы, гранаты, титаносиликаты и др. (в качестве затравок). Средой кристаллизации служила дистиллированная вода и водные растворы солей и щелочей концентраций от 0,1 до 60 % . Продукты синтеза исследовали методами оптической и электронной микроскопии, химического, дифференциально-термического, рентгеновского, электронографического и инфракрасно-спектрального анализов.

Механизм гидротермальной кристаллизации цементных минералов. Кристаллизация тех или иных минералов матрицы в процессе гидратации цементных минералов протекает в две стадии: 1 - образование зародышей, которое возможно лишь после растворения исходной фазы (фаз) и при наличии в системе центров кристаллизации, определяющих структуру и тип возникающих новообразований; 2 - рост кристаллов до определенной для данных условий величины. Цементные минералы типа силикатов кальция очень плохо растворимы в воде - растворимость C3S при 20 С составляет 1,6; (3-C2S - 1,1 иЬ3А - 5,3-7,1 ммоль/л. При повышении температуры растворимость их в воде возрастает незначительно, однако в сильноминерализованных гидротермальных средах при температурах до 600 С и давлении до 120 300 Мпа они могут быть полностью растворены и перекристаллизованы в новые минералы. При таком растворении тетраэдр [SiOJ гидратируется и затем полимеризуется с образованием ( в присутствии Са ) радикалов (Si6Oi7)10\(Sii2O3i)14" (S16O15)"6, поэтому в принципе возможно получение тех или иных монофаз цементных минералов гидротермальным способом. Такой механизм реакций кристаллизации в сильноминерализованных гидротермальных растворах допускает образование из ионов, находящихся в растворе, микрозародышей определенной геометрической конфигурации и структуры. Эти зародыши и являются теми элементами, которые может присоединить, а может и не присоединить к себе транспортирующий агент - это обычно ионы и их ассоциаты. В дальнейшем, в зоне охлаждения, транспортирующий агент выходит из контакта с микрозародышем новой фазы, который служит теперь уже как бы «активным центром» для минералов матрицы со структурой, повторяющей его собственную. Микрозародыши минералов матрицы и ассоциатов транспортирующего агента образуют так называемый «комплекс» , который состоит из центрального положительно заряженного катиона и лигандов (ион, молекула, ассоциат); число лигандов равно координационному числу катиона. В сильноминерализованных водных растворах из-за сольватации сам катион в растворе окружен слоями координированных им молекул воды, т.е. сам по себе он уже представляет аквакомплекс. Такие комплексы делятся на внешнесферные, где вокруг центрального катиона после образования комплекса полностью сохраняются координированные молекулы воды, т.е. внешняя сфера гидратации катиона, и внутрисферные, где при образовании комплекса происходит отрыв координированных молекул воды от катиона, и в ближайшей к нему координационной сфере (т.е. внутри комплекса) могут располагаться лиганды, т.е. атомы включенных токсичных и радиоактивных элементов. В цементных системах обычно образуются смешанные полилигандные комплексы, для которых характерно расположение лигандов как во внешней, так и во внутренней координационных сферах. В этом случае комплекс внешней сферы может иметь один или несколько слоев молекул воды, расположенных между лигандами и центральным катионом.

Кристаллизация минералов в системе [Са (Mg,Ba, Sr)0] [SiOo (А1203 F1203, Ti02)] [Н (Na, К, Li) ОН]

В соответствии с ранее сформулированными требованиями к цементной матрице для кристаллохимической иммобилизации промотходов ( см. п. З.1.), на первом этапе изучалась принципиальная возможность получения высокодеформативных цементных матриц в условиях повышенных температур отверждения. ЗІЗ.1. Термостойкие дисперс-ноармированные цементные матрицы с повышенной деформативностью и прочностью на разрыв

Эта проблема решалась путем объемного дисперсного армирования системы твердеющего цемента родственными по составу нитевидыми кристаллами гидросиликатов. Способы получения таких кристаллов в гидротермальных щелочных растворах известны (а.с.298531) - исходная шихта, состоящая из СаО, Са (ОН)2 и Si(OH)4, выдерживается в автоклаве при температуре 300-500С и давления до 200 МПа с использованием в качестве среды роста 25-50% -ных растворов NaOH. Полученные кристаллы имеют длину до 5,5 мм и диаметр менее 0,05 мм. Введение таких кристаллов в систему твердеющего цементного раствора повышает прочность цементного камня на изгиб. Так, известен способ повышения строительных цементных растворов ( а.с. 411054), содержащих в качестве армирующей добавки нитевидные гидросиликаты кальция диаметром 0,1-10 мкм и длиной 1,0-500 мк в количестве 0,05-5,5% от веса цемента. Предел прочности полученного камня при сжатии 522, при изгибе 174 кг/см , т.е. в 3-5 раз выше обычного. Известен также дисперсноармированный тампонажный материал, содержащий портландцемент и минеральное волокно хризотил-асбестт0,3-2,5%, однако его деформативные свойства хотя и выше обычных, но невелики из-за того, что минеральное волокно с хризотил-асбестом не имеет достаточного сцепления с цементным камнем из-за отсутствия прочных химических связей. Волокнистая часть представляет собой агрегаты (ассоциаты) фибрилл хризотил-асбеста, и в силу этого не обладает высокими армирующими свойствами; кроме того, неравномерное ее распределение по объему цементной матрицы предопределяет неравномерность (анизотропность) прочностных, деформативных и адгезионных свойств цементной матрицы.

Нами (совместно с Е.С. Тангалычевым и др.) была поставлена и решена задача улучшения адгезионных свойств цементной матрицы путем увеличения силы сцепления между цементным камнем и волокном, и как следствие, увеличения деформативности цементной матрицы. Это было достигнуто тем, что в дисперсноармированный цемент с хризотил-асбестом дополнительно вводили кислую поль поливалентного металла или смесь таких солей, а также силикокристаллит и водорастворимый полимер при следующем соотношении компонентов, мас.ч: портландцемент 100; минеральное волокно с хризотил-асбестом 0,5-5,0, кислая соль поливалентного металла или смесь этих солей 0,1-1,0, силикокристаллит 20-30, водорастворимый полимер 0,01-0,5, вода 100-130.

В работе использовался асбест 5,6 и 7-го сортов ( Р-5-50, П-6-30, К-6-30, 7-450 по ГОСТ 12871-87 «Асбест хризотиловый»). Кислая соль металла выбиралась из группы - алюминий, железо, хром, медь, цинк, в качестве смеси кислых солей поливалентных металлов использовали отходы расплавов титановых хлоратов (ОРТХ) со следующим средним химическим составом, мас.%: Ті 1,5-7,0 ; Fe 5,0-15,0 ; Al 1,5-10,0; Na 5,0-16,0; Mg 0,5-3,0; Cr 0,2-2,0;Cl 50,0-60,0; Ca 0,2-2,0; Cu 0,2-1,5. Данный отход получают при хлорировании титановых шламов.

Водорастворимые полимеры - полиакриламид (ПАА) , реагенты на основе полиакрилонитрила «К-4», «К-9», гипан, карбоксиметилцеллюлоза (КМЦ), крахмальный реагент (КР), силикокристаллит - микроармирующая добавка.

Приготовление раствора осуществляется в следующей последовательности: сначала проводят активацию вяжущего с микроармирующей добавкой путем их совместного помола в помольно смесительной установке типа дезинтегратора, затем готовят 0,1-1%-ый раствор на основе кислой соли поливалентного металла, после этого в раствор вводится коротковолокнистый асбест и полученная химически активизированная суспензия перемешивается; кроме того, в полученную суспензию вводится водорастворимый полимер и вновь осуществляется перемешивание, после чего механохимически активированная тампонажная смесь затворяется химически активированной суспензией.

При взаимодействии ионов поливалентного металла с поверхностными группами асбеста волокна минерала приобретают высокую сорбционную активность. Кроме того, под воздействием кислой среды, образующейся за счет гидролиза кислых солей, происходит интенсивное «вымывание» малоактивных окислов ( MgO, СаО) из асбеста, что увеличивает поверхность минерала и количество активных центров. При введении в суспензию, содержащую такой химически активированный асбест полимера, последний связывается с поверхностью асбеста, образуя прочную полимерминеральную структуру, стойкую к воздействию температур ы и минерализованной среды. Под действием кислой среды волокна асбеста расщепляются на элементарные "иголки" (фибриллы), в результате чего значительно увеличивается их армирующая способность, определяемая отношением (L/D). После затворения механохимически активированной смеси суспензий, содержащих химически активированное асбестовое волокно, активные центры последнего взаимодействуют с Са (ОЦЬ, образуя единую и прочную органоминеральную матрицу, обладающую высокими деформативными свойствами (табл. 3.3.1.1.)

Разработка основных элементов СВЧ-технологии кристаллохимической иммобилизации и гидротермального отверждения радиоактивных и токсичных промотходов в полиминеральных цементных матрицах

Низкоактивные отходы не требуют специальной защиты при работе с ними. Это, как правило, предметы использования в медицине, технике и других гражданских областях применения или подвергнутые воздействию радиоактивных веществ. Согласно МАГАТЭ, низкоактивных отходов в 2000 г. было накоплено около 500.000 м .

Среднеактивные отходы представляют собой в основном предметы оборудования реакторов, в том числе и приборы, которые подвергались радиоактивному воздействию. Такой уровень радиоактивности представляет собой опасность для живого организма, поэтому при работе с ними необходимо применять специальную биологическую защиту.

Высокорадиоактивные отходы образуются двумя путями: во-первых, при регенерации ядерного топлива, из которого извлекают изотопы урана и плутония для повторого использования , во-вторых, это стержни ядерного реактора, содержащие большой спектр радиоактивных изотопов, в том числе и долгоживующих. Высокорадиоактивные отходы после выемки их из реактора имеют к тому же и очень высокую температуру, поэтому они должны постоянно охлаждаться в течение ряда лет. Долгоживующие радиоизотопы характеризуются широким спектром излучения и их воздействие представляет громадную опасность для здоровья. Поэтому эти отходы должны быть изолированы от окружающей среды на десятки тысяч лет.

В соответствии с расчетами МАГАТЭ, в 2000 г средне- и высокоактивных отходов было накоплено около 30000 м3 и 6000 м3 соответственно; после 2005 г. только высокоактивных отходов будет производиться ежегодно порядка 5000 м3.

Образование радиоактивных отходов, в основном, идет на АЭС и на последней стадии топливного цикла. На АЭС в процессе работы образуется подавляющая часть искуственных радиоактивных продуктов, активность которых в реакторе мощностью 1 ГВт /эл./ чрезвычайно высока ( 10 К). Все системы АЭС сконструированы и эксплуатируются таким образом, чтобы обеспечить практически полную изоляцию радиоактивных веществ от биосферы, а возможные их утечки в окружающую среду свести до уровня, допускаемого нормативными документами. Опыт эксплуатации реакторных установок типа ВВР-1000 показывает, что в условиях нештатной работы возможны утечки в окружающую среду широкого спектра радионуклидов в твердой тонкодиспертсной (Sr90, Cs134, Cs137, Со60, Fe55, Mn54), газообразной (H3, С14, J131), жидкой (Sr90, Cs134, Cs137, Co60, Fe55, Mn54) фазах и в сорбированном состоянии (Cs134, Cs137, Pb210,Ra226 и др.).

Химическая индивидуальность поведения каждой из форм существования радиоизотопа вызывает необходимость их дифференцированной классификации по геохимическому признаку. Источником аэрозольных миграционных потоков выбраны минеральная лл ОТ/С дисперсная фаза (сорбент радионуклидов) РЬ Да , газовых - Сорг и NH3 (химические аналоги С14, NH33), жидких - Sr, Cs134, Cs137, Со, Fe, Mn (химические аналоги (Sr90, Со60, Fe55, Mn54). При этом в н.в.установлена генетическая связь Cs134, Cs137 с Чернобыльскими выбросами; Pb210,Ra226 - с выбросами Новочеркасской ГРЭС ; Сорг ,NH3j Со, Sr, Fe, Mn - с деятельностью предприятиям г.г. Волгодонска, Цимлянска, Котельниково, Нижнего Чира, Калача-на-Дону, Вологорада, Волжского. Ареолы рассеивания перечисленных компонентов фиксируются в снеговом покрове (пыль Сорг, NH/, СО, Fe, Мп), талых водах (Сорг , NH4,"1" Со, Fe, Мп), растворах постоянных и временных водотоков (Сорг , NH4+, Со, Fe, Мп), в почвенно-растительном горизонте (Cs134, Cs137, Pb210,Ra226 Со, Fe, Мп, Sr), в донных отложениях водохранилищ (Cs134, Cs137, Со, Fe, Мп, Sr, Сорг), в иловых растворах (Сорг, NH4,+ Со, Fe, Мп), в водной толще (Сорг, NH 4" Со, Fe, Мп) и в сельскохозяйственной продукции (Сорг , Sr, Со, Fe, Мп).

При очистке воды в различных технологических системах реактора, вследствие ремонта или замены оборудования, проведения различных испытаний и других мероприятий, на АЭС возникают радиоактивные отходы, которые можно разделить на три категории -газообразные, жидкие и твердые. На АЭС главную опасность представляют жидкие радиоактивные отходы среднего и низкого уровня активности. Их собирают в приемные емкости и затем упаривают, сокращая объем в 50-100 раз. При этом достигается высокая степень очистки конденсата от радионуклидов. После дополнительной очистки от радионуклидов на специальных фильтрах конденсат используется повторно. Сконцентрированные таким образом радиоактивные отходы направляются на временное хранение в бетонные емкости , облицованные нержавеющей сталью, объемом 200-5000 м3.

Двойная защита, постоянный контроль герметичности и наличие запасных аварийных емкостей полностью исключают возможность попадания радионуклидов в окружающую среду. Основная часть высокоактивных радиоактивных веществ, образующихся в результате работы реактора, остается в топливе. Извлеченные из активной зоны твэлы хранятся определенное время в специальных хранилищах на самих АЭС , а затем отправляются на радиохимические заводы. Отработавшее ядерное топливо хранится в бассейнах выдержки на станции в течение 5-10 лет для расчетного снижения тепловыделения; поэтому оно не считается отходами АЭС, а отходы получаются позже на радиохимическом заводе.

Жидкие радиоактивные отходы, составляющие в основном кубовые остатки выпарных аппаратов и пульпы фильтроматериалов и ионнообменных смол, поступают в специальные хранилища отходов этого типа - бетонные емкости, облицованные нержавеющей сталью. Жидкие радиоактивные отходы АЭС в окружающую среду не сбрасываются. Они подвергаются очистке, после которой вода используется вновь, а концентрированные жидкие отходы изолируются от биосферы путем хранения в специальных емкостях. Затем они отверждаются и захораниваются. Сбросу могут подвергаться только очищенные, так называемые дебалансные воды, предельная удельная активность которых не превышает допустимой концентрации питьевой воды.

При отверждении жидких отходов используется метод: а) цементирования (нетермический метод), б) битумирования (термический метод) , при которых радиоактивные остатки связываются в твердую массу и хранятся в приповерхностных хранилищах на территории старнции. При этом выбор того или иного метода отверждения определяется конкретными условиями, связанными с составом отходов, выбором места и схемы захоронения отходов.

К твердым отходам относятся три класса радиоактивных отходов АЭС: твердые отходы, возникшие после отверждения жидких отходов; части и детали оборудования и приборов, вышедших из строя, использованный инструмент; израсходованные различные материалы (бумага, тряпки, ветошь и т.п.). Горючие твердые отходы сжигают в специальных печах, негорючие - прессуют, упаковывают и складируют в специальных емкостях. Твердые отходы АЭС после сброса и переработки помещают в хранилища твердых отходов на территории АЭС. Их годовое количество зависит от типа реактора и условий эксплуатации, но не превышает 3 м / МВт/эл./год. Большая часть твердых отходов относится к классу отходов низкой удельной активности. Отходы средней и высокой удельной активности по объему составляют от одного до нескольких процентов, однако по активности на них приходится основная часть потока отходов. Отходы низкой удельной активности подвергают захоронению на площадке АЭС, Отходы средней и высокой удельной активности после хранения в течение достаточно длительного времени должны быть отправлены на захоронение в централизованные «могильники». Основной стратегический подход к обращению с радиоактивными отходами сводится к их компактированию, т.е. максимальному уменьшению объема; неперерабатываемые отходы должны отверждаться и перемещаться в региональные хранилища.

Похожие диссертации на Применение СВЧ-энергии для матричной иммобилизации высокоактивных промышленных отходов