Содержание к диссертации
стр.
ВВЕДЕНИЕ 5
Глава I. ВТОРИЧНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ ЭМИССИЯ И УПРУГОЕ КОГЕРЕНТ
НОЕ РАССЕЯНИЕ ЭЛЕКТРОНОВ МОНОКРИСТАЛЛМЕСКИМ
ТВЕРДЫМ ТЕЛОМ 15
Вторичная электронная эмиссия 15
Специфика взаимодействия электронов с монокристаллами 20
Выводы 29
Глава П. ЛОКАЛИЗАЦИЯ ЭЛЕКТРОНОВ СРЕДНЕЙ ЭВЕРГИЙ В КРИСТАЛ
ЛАХ 31
Модели упругого когерентного рассеяния электронов периодическим потенциалом кристалла 31
Борновское приближение локализации электронов в приповерхностном слое монокристалла 35
Основы динамической теории дифракции электронов . 54
Данные численных расчетов волнового поля электронов в приповерхностной области монокристалла на основе динамической теории дифракции электронов . 68
Локализация электронов в кристаллах и теоретические работы по вторичной электронной эмиссии ... 79
Выводы 88
Глава Ш. ВТОРИЧНАЯ ДИФРАКЦИЯ ЭЛЕКТРОНОВ 90
Модель внутренних источников и кинематическое приближение вторичной дифракции электронов .... 90
Динамическое приближение теории вторичной дифракции электронов 95
Феноменологическая модель квазиупрутого рассеяния электронов монокристаллом и результаты численных расчетов вторичной дифракции электронов 103
Выводы Ітг
Глава ІУ. МЕТОДЫ ИССЛЕДОВАНИЯ АВІЗОТРОШИ ВОЗБУЖДЕНИЯ И
ВЫХОДА ВТОРИЧНЫХ ЭЛЕКТРОНОВ. ТЕХНИКА ЭКСПЕРИ
МЕНТА 117
4 Л. Экспериментальные способы исследования анизотропии возбуждения и выхода вторичных электронов . 117
Изготовление и контроль монокристаллов переходных металлов 122
Экспериментальные установки для измерения коэффициентов вторичной электронной эмиссии монокристаллов 124
Экспериментальная установка для исследования распределения анизотропии возбуждения вторичных электронов по спектру 132
Спектрометр вторичных электронов с угловым разрешением 139
Выводы 151
Глава У. АНИЗОТРОПИЯ ИНТЕГРАЛЬНЫХ ХАРАКТЕРИСТИК ВТОРИЧ
НОЙ ЭЛЕКТРОННОЙ ЭМИССИЙ МОНОКРИСТАЛЛОВ ПЕРЕХОД
НЫХ МЕТАЛЛОВ ( Hh , Mo и W ) 154
Состояние вопроса и постановка задачи исследования 154
Зависимости коэффициентов вторичной электронной эмиссии монокристаллов $э , т^ и 5 от энергии первичных электронов ..... 157
Влияние температуры на интегральные характеристики вторичной электронной эмиссии монокристаллов вольфрама и молибдена 171
Влияние угла падения первичных электронов на вторичную электронную эмиссию монокристалличе -ского вольфрама 173
5.5. Обсуждение результатов 178
Выводы 189
Глава УІ. АНИЗОТРОПИЯ ВОЗБУІЩЕНЙЯ ВТОРИЧНЫХ ЭЛЕКТРОНОВ РАЗ
НОЙ ЭНЕРГИИ 115
Состояние вопроса и постановка задачи исследования 191
Распределение анизотропии возбуждения вторичных электронов по энергетическому спектру 193
Анизотропия возбуждения вторичных электронов характеристических энергий 212
Анизотропия возбуждения вторичных электронов, вылетающих вдоль нормали к поверхности кристалла . 228
Анизотропия возбуждения вторичных электронов при изменении полярного угла падения первичных электронов 230
6.6. Обсуждение результатов 233
Выводы 269
Глава УЛ. АНИЗОТРОПИЯ ВЫХОДА ВТОРИЧНЫХ ЭЛЕКТРОНОВ 272
Состояние вопроса и постановка задачи исследования 272
Анизотропия выхода упруго отраженных электронов . 277
Анизотропия выхода электронов, отраженных с характеристическими потерями энергии 297
Анизотропия выхода вторичных электронов непрерывного спектра 306
Сравнение анизотропии возбуждения и выхода вторичных электронов и применимость теоремы обратимости к неупругому отражению электронов 316
Анизотропия выхода оже-электронов 322
7.7. Обсуждение результатов 327
Выводы 349
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
Л И Т Е Р А Т У
Введение к работе
Актуальность теш. Изучению закономерностей взаимодействия электронов с твердым телом уделяется все возрастающее внимание. Это обусловлено, с одной стороны, возможностью получения при таких исследованиях фундаментальных знаний, с другой - важностью их результатов для практических приложений. Достаточно вспоілнить, что волновые свойства электронов были экспериментально обнаружены при исследовании упругого рассеяния электронов твердым телом. Последующие научные достижения этого направления связаны с изучением свойств самого твердого тела. В частности, много ценной информации было получено о его структурных несовершенствах методами электронной микроскопии. Взаимодействие электронных пучков с твердым телом широко используется и на практике, например, во вторично-электронных умножителях, в различных электронно-лучевых приборах, в электронно-лучевой плавке и сварке и т.д.
Роль исследований взаимодействия электронов с твердым телом резко возросла в последние десять-пятнадцать лет, когда фактически произошло становление новой области науки - физики поверхности твердого тела, интенсивно развивающейся в настоящее время. Значение этого научного направления трудно переоценить. С одной стороны, это новый этап в изучении строения вещества в конденсированном состоянии, находящегося в особых условиях. С другой стороны, результаты этих исследований имеют огромное практическое значение и во многом определяют сейчас прогресс в таких важных областях техники как промышленный гетерогенный катализ, тонкопленочная микроэлектроника, материаловедение, противокоррозийные покрытия и т.д.
Развитие физики поверхности связано с разработкой и совершенствованием методов изучения ее на атомно-молекулярном уровне,
т.е. с получением данных об элементном составе, структуре, электронном строении и динамике поверхностных слоев твердого тела. Ведущую роль в этих исследованиях играют сейчас методы электронной спектроскопии, в частности, вторично-электронная и рентгено-электронная спектроскопия.
Для получения фундаментальных знаний о поверхности необходимо в качестве модельных объектов использовать монокристаллы, структура поверхности которых определенна и воспроизводима. Однако при исследовании монокристаллов методами электронной спектроскопии надо учитывать анизотропию. При использовании вторично-электронных методов анизотропия проявляется двояко: во-первых, интенсивность эмиссии вторичных электронов (ВЭ) при облучении поверхности монокристалла пучком первичных электронов (ПЭ) зависит от его ориентации относительно осей кристалла (анизотропия возбуждения ВЭ); во-вторых, имеет место анизотропия выхода ВЭ, которая проявляется в структуре их угловых распределений. Анизотропия выхода обнаруживается и при облучении поверхности монокристаллов рентгеновскими лучами. Данные об анизотропии, кроме того, могут являться самостоятельным источником информации о поверхностных слоях монокристаллов, ярким примером чему служит определение их структуры методом дифракции медленных электронов. Однако и учет, и использование анизотропии возможны лишь при достаточно глубоком понимании механизма, обусловливающего анизотропию взаимодействия электронов с монокристаллами. Таким механизмом является упругое когерентное рассеяние (УКР) электронов периодическим полем кристалла. Внутри кристалла оно приводит к возникновению неоднородной по элементарной ячейке плотности электронов, которую мы будем называть локализацией электронов. Именно локализация и порождает анизотропию возбуждения ВЭ. Вне кристалла УКР электронов проявляется в анизотропии их выхода - дифрак-
ции электронов. В области средней энергии, к которой мы относим диапазон от сотен электронвольт до нескольких килоэлектронвольт, типичной для исследований методами электронной спектроскопии, УКР и определяемые им анизотропия возбуждения и выхода ВЭ были почти не изучены даже для монокристаллов с чистой поверхностью. Получение экспериментальных результатов в этой области и построение согласующейся с ними теории явления составляет первый необходимый этап в исследованиях анизотропии взаимодействия электронов с монокристаллами. Это определяет актуальность темы диссертации.
Цель настоящей работы состояла в экспериментальном установлении основных закономерностей анизотропии возбуждения и выхода вторичных электронов разной энергии и различного происхождения (упруго и неупруго отраженных ПЭ, оже-электронов, ВЭ непрерывного спектра) на примере исследования взаимодействия их с монокристаллами переходных металлов ( Nt> , Mo и W ) и в развитии мо -дельных представлений о механизмах дифракции и локализации электронов в кристаллах, необходимых при создании точной теории. При выявлении эффектов, связанных с УКР электронов, результаты исследования взаимодействия электронов с монокристаллами в ряде случаев сопоставлялись с данными для поликристаллических образ -цов этих же металлов, полученными в одинаковых экспериментальных условиях. Выбор модельных объектов определен следующими соображениями: многие свойства поверхности этих металлов уже хорошо изучены и это облегчает интерпретацию для них результатов; они широко используются в современных исследованиях по физике поверхности и применяются на практике.
В диссертации изложены результаты исследований, выполненных автором и под его руководством, в период 1969-1982 гг. Теоретические исследования проведены совместно с сотрудниками теор.отдела института. ,
Научная новизна работы состоит в том, что до ее выполнения вопрос об анизотропии коэффициентов ВЭЭ разных граней монокристаллов в области средней энергии не рассматривался, а анизотропия возбуждения и выхода ВЭ непрерывного спектра почти не изучалась. В настоящей работе впервые проведено систематическое исследование всего комплекса важнейших ориентационных эффектов, проявляющихся в эмиссии ВЭ практически всего энергетического спектра в области средней энергии ПЭ. В научных представлениях об анизотропии впервые использовано борновское приближение для описания локализации ПЭ средней энергии в приповерхностной области кристалла, позволившее выявить роль УКР электронов на отдельных плоскостях кристалла, а с помощью численных расчетов, выполненных в многоволновом приближении динамической теории дифракции, проанализирован вопрос о формировании волнового поля электронов внутри кристалла по мере их проникновения вглубь. На основе полученных результатов численных расчетов предложена феноменологическая модель анизотропии, учитывающая локализацию ПЭ.
На защиту выносятся следующие основные положения.
I. ВЭЭ монокристаллов, в отличие от эмиссии из поликристаллических и аморфных твердых тел, анизотропна: каждой грани монокристалла присущи свои коэффициенты ВЭЭ и зависимости этих коэффициентов от энергии ПЭ, характерной особенностью которых является тонкая структура. Коэффициенты ВЭЭ и коэффициенты отражения электронов от трех основных граней {110}, {100} и ЦП} Мо и W , а также грани {100} |\!ь в диапазоне энергии 0,5-2,5 кэВ превосходят таковые для поликристаллических образцов этих металлов. Максимальные значения коэффициентов ВЭЭ как Мо , так и W , образуют одинаковую последовательность в зависимости от типа грани
. В то же время раз-
личия между коэффициентами испускания медленных истинно ВЭ этими гранями и поликристаллическими образцами заметно меньше.
Имеются два типа структур энергетических зависимостей коэффициентов ВЭЭ - структура 1-го и 2-го порядка, различающиеся энергетической протяженностью своих особенностей и обладающие разной чувствительностью к малым разориентировкам пучка ПЭ и к изменениям температуры кристалла.
Ориентация пучка ПЭ относительно осей кристалла влияет на интенсивность эмиссии ВЭ всего энергетического спектра. Интенсивность эмиссии всех ВЭ максимальна для симметричных ориентации пучка вдоль плотноупакованных рядов атомов и атомных плоскостей. Количественно анизотропия возбуждения ВЭ разной энергии выражена неодинаково. Наиболее сильно она проявляется у электронов, отраженных как упруго, так и неупруго с характеристическими потерями энергии. Этому высокоэнергетическому максимуму анизотропии свойственна тонкая структура. В области кратных и многократных потерь энергии анизотропия уменьшается и становится наименее выраженной в средней части спектра. Второй, существенно менее интенсивный максимум анизотропии возбуждения ВЭ обнаружен в области энергии 0,05-0,2 кэВ.
Анизотропия возбуждения ВЭ фиксированной энергии, но разного происхождения может быть различной. В частности, установленная нами анизотропия неупрутого отражения электронов с ионизационными потерями энергии выражена сильнее, чен ВЭ непрерывного спектра такой же энергии. Анизотропия возбуждения оже-электронов, также превосходящая анизотропию возбуждения ВЭ непрерывного спектра, возрастает с энергией оже-электронов в диапазоне 100- 230 эВ. Для высокосимметричных ориентации падающего пучка она слабо меняется с энергией ПЭ в исследованной области 0,6-1,5 кэВ. В слу-
- ID -
чае ориентации вдоль направлений с малой плотностью упаковки атомов в этом диапазоне энергии анизотропия возбуждения оже-электро-нов возрастает.
Угловые распределения ВЭ практически всего энергетического спектра анизотропны. Так же как и анизотропия возбуждения, анизотропия выхода БЭ зависит от их энергии и происхождения. Наиболее интенсивные максимумы эмиссии, исключая брэгговские отражения ПЭ, затухающие с ростом энергии, дают квазиупруго рассеянные электроны и электроны, отраженные с однократными потерями энергии. С наибольшей вероятностью эти электроны выходят из кристалла вдоль плотноупакованных рядов атомов, а минимальный их выход наблюдается при наибольшем удалении от данных ориентации. С увеличением потерь энергии анизотропия выхода отраженных электронов уменьшается. Для ПЭ из средней части энергетического спектра структура угловых распределений обращается, и ориентациям вдоль плотноупакованных рядов атомов соответствуют минимумы эмиссии. Количественно в данной энергетической области анизотропия выражена слабо. Конкретный вид зависимости анизотропии выхода ВЭ от их энергии зависит от полярного угла вылета, от энергии ПЭ и от температуры кристалла.
В случае нормального падения пучка ПЭ эмиссия электронов, квазиупруго рассеянных Мо {ЮОЗ, при малых и средних полярных углах вылета превосходит эмиссию из поликристалла во всех азимутальных плоскостях. С ростом полярного угла эффект превышения эмиссии ослабляется и при больших углах эмиссия электронов из монокристалла в минимумах угловых распределений становится ниже уровня эмиссии поликристаллического молибдена. Данный эффект свя-
зан с локализацией ПЭ, усиливающей рассеяние электронов на большие углы при их проникновении в кристалл.
- II -
7. Угловые распределения оже-электронов, возбуждаемых при
ионизации М4 g-уровней молибдена и имеющих энергии в диапазоне
120-230 эВ, анизотропны. В данной области с ростом энергии оже-
электронов начинает формироваться структура угловых распределе
ний, характерная для кикучи-картин. Угловые распределения оже-
электронов практически не зависят от энергии ПЭ в диапазоне
1-2 кэВ.
8. Локализация электронов в тонком приповерхностном слое
кристалла может быть описана с помощью борновского приближения,
учитывающего дифрагированные волны всех порядков и допускающего
аналитическое решение. Такой подход позволяет выделить два меха
низма локализации электронов. Один из них является брэгговским
и связан с УКР электронов всей системой атомных плоскостей кристалла. Второй механизм обусловлен УКР электронов отдельными атомными плоскостями кристалла. Он проявляется при симметричных и близких к ним ориентациях пучка и обусловливает локализацию ПЭ в окрестностях этих плоскостей. Относительная роль каждого механизма локализации электронов в сильной степени зависит от величины постоянной решетки. Вклад в локализацию электронов за счет взаимодействия с отдельными плоскостями возрастает, а за счет брэгговского механизма, наоборот, убывает при увеличении постоянной решетки. Данные численных расчетов, выполненных в динамическом приближении теории дифракции электронов, для приповерхностной области согласуются с результатами борновского приближения. Таким образом, явление локализации ПЭ средней энергии вблизи остовов атомов кристалла при симметричных ориентациях падающего пучка имеет многоволновуго природу (даже при наличии только одной системы рассеивающих атомных плоскостей).
9. За анизотропию возбуждения ВЭ разной энергии ответственны различные неупругие процессы взаимодействия электронов с кристаллом, "чувствующие" их локализацию. Высокая анизотропия отражения электронов с небольшими потерями энергии возникает главным образом вследствие усиления квазиупругого рассеяния ПЭ на большие углы за счет локализации их в окрестностях остова, возникающей при симметричной ориентации пучка. Слабо выраженная анизотропия возбуждения ВЭ в средней части спектра определяется в основном процессами аномальной проницаемости электронов. Определяющую роль в появлении низкоэнергетического максимума анизотропии играют процессы возбуждения остовных и оже-электронов, усиливающиеся при симметричных ориентациях пучка вдоль плотноупакованных рядов атомов и атомных плоскостей. Одночастичным возбуждениям валентных электронов также свойственна анизотропия; однако их возбуждение при симметричных ориентациях, наоборот, наименее эффективно.
Практическая ценность работы состоит в следующем.
Результаты исследования анизотропии возбуждения и выхода ВЭ разной энергии и различного происхождения имеют большое значение для построения теории взаимодействия электронов средней энергии с монокристаллическим твердым телом, которая пока делает только свои первые шаги.
Результаты исследования анизотропии возбуждения и выхода оже-электронов, а также ВЭ непрерывного спектра важны для интенсивно развивающегося в настоящее время метода анализа монокристаллов с помощью количественной электронной оже-спектроскопии.
Результаты исследования анизотропии отражения электронов с ионизационными потерями энергии нужны для развития метода ионизационной электронной спектроскопии монокристаллов.
- ІЗ -
Полученные данные по угловым распределениям квазиупруго рассеянных ПЭ относятся также и к исследованиям поверхности монокристаллов методом рентгено-электронной спектроскопии.
На основании результатов исследования зависимости анизотропии упругого отражения электронов от энергии ПЭ можно рекомендовать диапазон энергии электронов для низковольтной растровой электронной микроскопии, в котором дифракционная контрастность изображения максимальна.
Работа состоит из введения, семи глав, заключения и списка цитированной литературы. В первой главе приведены общие сведения о вторичной электронной эмиссии и о наиболее общих закономерностях этого явления, установленных для поликристаллических и аморфных твердых тел; указана специфика взаимодействия электронов с монокристаллами и качественно освещены физические основы возникновения анизотропии возбуждения и выхода вторичных электронов из монокристаллического твердого тела. Во второй главе изложены теоретические представления о локализации электронов средней энергии в кристаллах и результаты оригинальных исследований локализации электронов в приповерхностном слое монокристалла на основе борновского приближения теории дифракции, а также полученных с помощью численных расчетов, выполненных в многоволновом приближении динамической теории дифракции. В главе Ш содержатся существующие в настоящее время представления о вторичной дифракции электронов и развита простая феноменологическая модель дифракции квазиупруго рассеянных кристаллом электронов, основанная на использовании теоремы обратимости и указанных выше результатов численных расчетов волновых полей электронов в кристаллах. В главе ІУ проанализированы методы исследования анизотропии возбуждения и выхода вторичных электронов и описаны эксперименталь-
ные установки, в которых эти методы были реализованы. Здесь же приведены и краткие сведения об объектах исследования. В главе У изложены результаты экспериментального исследования анизотропии интегральных характеристик ВЭЭ и влияния на нее температуры кристалла. Изучению распределения анизотропии возбуждения вторичных электронов по энергетическому спектру, а также анизотропии возбуждения отдельных выделенных из непрерывного спектра групп вторичных электронов (оже-электронов и электронов, отраженных с ионизационными потерями энергии) посвящена глава УІ. Глава УП содержит результаты исследования анизотропии выхода вторичных электронов разной энергии и различного происхождения, включая оже-электроны.
Основные результаты диссертации опубликованы в работах / M-23V.
