Содержание к диссертации
Введение
1 Анализ условий производства, хранения и проведения измерений плутония
1.1 Анализ условий производства и хранения плутония на РТ-1 12
1.2 Анализ существующей методики определения изотопного состава плутония на РТ-1
1.2.1 Отбор пробы 14
1.2.2 Подготовка пробы к масс-спектрометрическому анализу 15
1.2.3 Введение подготовленного раствора в источник ионов масс -спектрометра 17
1.2.4 Проведение измерения масс-спектра и обработка данных 18
2 Аналитический обзор современного состояния гамма-спектрометрии изотопного состава плутония 20
2.1 Основные сведения о гамма-спектрометрии плутония 20
2.1.1 Продукты распада изотопа Ри и их накопление в зависимости от времени хранения плутония 21
2.1.2 Основные энергетические области, используемые для измерений изотопного состава 25
2.1.3 Основные программы, используемые для определения изотопного состава плутония 30
2.2 Обзор программы MGA 31
2.2.1 Описание подгонки пиков 31
2.2.2 Моделирование фона 32
2.2.3 Описание калибровки по эффективности 33
2.2.4 Требование к детектору гамма-излучения 35
2.3 Обзор программы FRAM 36
2.3.1 Описание внутренней калибровки 36
2.3.2 Описание анализа данных 37
2.3.3 Требование к детектору гамма-излучения
2.4 Особенности ОЧГ детекторов р- ип- типа 42
2.5 Преимущество цифровых спектрометрических систем з
2.6 Обзор достигнутых погрешностей определения изотопного состава плутония гамма-спектрометрическим методом 46
2.7 Необходимое время измерения для гамма-спектрометрического метода 54
3 Оптимизация гамма-спектрометрических систем и условий измерения диоксида плутония для РТ-1 56
3.1 Оптимизация для измерений проб 56
3.1.1 Выбор детектора и программы обработки спектров 56
3.1.2 Определение допустимой входной скорости счета 58
3.1.3 Выбор материала и толщины фильтра низкоэнергетического гамма-излучения 58
3.1.4 Описание гамма-спектрометрической установки 59
3.2 Оптимизация для измерений контейнеров 60
3.2.1 Выбор детектора, геометрии измерений и программы 60
3.2.2 Оптимизация настроек спектрометра и условий измерений плутония 62
3.2.3 Выбор материала и толщины фильтра низкоэнергетического гамма-излучения 69
3.2.4 Защита детектора от быстрых нейтронов 74
3.2.5 Описание гамма-спектрометрической установки 79
4 Исследование неоднородности изотопного состава плутония произведенного на РТ-1 и ее влияния на результат гамма-спектрометрических измерений 80
4.1 Исследование неоднородности изотопного состава плутония в партии 82
4.2 Исследование неоднородности изотопного состава плутония в контейнере 84
4.3 Исследование влияния неоднородности изотопного состава плутония на результаты гамма-спектрометрических измерений 86
5 Разработка корреляционной формулы для расчета массовой доли Ри в плутонии завода РТ-1
5.1 Оценка вклада погрешности определения доли Ри в погрешность изотопного состава 92
5.2 Построение новой корреляционной зависимости
5.2.1 Исходные данные 93
5.2.2 Анализ корреляционных формул и подбор коэффициентов 94
5.2.3 Учет времени хранения плутония 95
5.2.4 Результаты 96
5.3 Сравнение корреляционных формул 97
6 Измерения изотопного состава плутония гамма-спектрометрическим методом на заводе РТ-1 99
6.1 Измерения изотопного состава плутония в пробах 99
6.1.1 Измерение ГСО 101
6.1.2 Измерение проб 107
6.2 Измерения изотопного состава плутония в контейнерах 110
6.2.1 Измерение СОП Ill
6.2.2 Создание нового набора параметров для FRAM 119
6.2.3 Оценка метрологических характеристик разрабатываемой методики 125
6.2.4 Аттестация гамма-спектрометрической методики 128
6.2.5 Апробация и внедрение гамма-спектрометрической методики 130
7 Оценка возможности замены масс-спектрометрического метода определения изотопного состава плутония на гамма-спектрометрический метод на РТ-1 132
7.1 Сравнение погрешности результатов измерений изотопного состава плутония, полученных с помощью масс-спектрометра МИ 1201 и гамма-спектрометрии 132
7.2 Экономическая оценка проведения измерений изотопного состава плутония 134
8 Применение гамма-спектрометрического контроля изотопного состава плутония на РТ-1 138
Заключение 140
Список сокращений и условных обозначений 143
Словарь терминов 145
Список использованной литературы 147
- Анализ существующей методики определения изотопного состава плутония на РТ-1
- Основные программы, используемые для определения изотопного состава плутония
- Определение допустимой входной скорости счета
- Исследование неоднородности изотопного состава плутония в контейнере
Анализ существующей методики определения изотопного состава плутония на РТ-1
Таким образом, если не предпринять особых мер предосторожности, чтобы воспрепятствовать перекрестному загрязнению проб во время предварительной химической обработки и подготовки, можно получить значительные погрешности результатов измерений. Данные процедуры очень трудоемки и требуют высокой квалификации персонала.
Введение подготовленного раствора в источник ионов масс-спектрометра После получения подготовленного раствора плутония, он транспортируется для проведения измерения на масс-спектрометре. Плутоний является высокотоксичным и радиоактивным материалом, поэтому масс-спектрометр размещается с соблюдением зональной системы защиты персонала. Аналитическая часть размещается в ремонтной зоне, где персонал находится кратковременно при выполнении ремонтных работ. Камера источника ионов оборудуется боксом, обеспечивающим защиту персонала при работе с пробами. Электронные блоки с органами управления, размещаются в операторской зоне, где персонал находится постоянно, выполняя измерения и осуществляя контроль над работой прибора.
Оператор наносит аликвоту очищенной фракции Ри на ленту накала масс-спектрометра. Через нее пропускают ток СИЛОЙ от 1 до 2 А для образования слоя плутония и удаления кислоты, воды и других веществ. Количество плутония, которое необходимое для проведения анализа, составляет от 10" до 10" г в зависимости от чувствительности масс-спектрометра [7]. Узел накаливания помещают внутрь ионного источника масс-спектрометра и проводят дегазацию.
Материал нитей накала, все реактивы и контейнеры для хранения реактивов должны иметь низкие уровни содержания урана, поскольку они могут внести значительный вклад в аппаратурный фон в массовых координатах, соответствующих изотопам урана.
Интерференция также может быть вызвана эффектом памяти источника, обусловленным отложением материала на фокусирующих пластинах и диафрагмах ионного источника. Некоторые из поверхностных отложений испаряются во время анализа следующей пробы и подвергаются анализу массы вместе с пробой. Для исключения взаимного загрязнения проб необходимо соблюдать особые меры предосторожности.
Проведение измерения масс-спектра и обработка данных Однозарядные ионы металла, образующиеся в результате термической ионизации, ускоряются и фокусируются с помощью электростатических ионных линз в секцию анализатора масс. Общий пучок ионов разделяется в соответствии с отношением массы к заряду ионов (ш/е). Путем соответствующего изменения магнитного поля (полей) или ускоряющего потенциала, или их обоих, разделенные пучки ионов последовательно фокусируются на детекторе. В качестве детекторов часто используют вторичные электронные умножители (ВЭУ) с коэффициентом усиления сигнала 10 , а также цилиндры Фарадея.
Далее ток или импульсы детектора усиливаются и регистрируются, как функция массы, на ленточном самописце или с помощью цифровой регистрирующей системы. Для каждой массы изотопа измеряют амплитуду тока (интенсивность) пика и рассчитывают средние изотопные отношения относительно интенсивности пика Ри. Полученные отношения корректируют с учетом нелинейности системы детектор/регистрирующая система, а также с учетом массовой дискриминации данного масс-спектрометра. На основании откорректированных изотопных отношений рассчитывается изотопный состав плутония в атомных и массовых процентах.
Масс-спектрометрический анализ изотопного состава плутония, проводимый на РТ-1, дает высокоточную информацию о составе проб. Однако насколько адекватно проба представляет содержание контейнера и тем более партии, при существующей технологии переработки и широкой номенклатуры ОЯТ, остается не совсем ясным. Это вызывает некоторую неопределенность паспортных значений и может в дальнейшем создать проблемы при комплектации партий для изготовления топлива с необходимыми характеристиками.
Проведение масс-спектрометрических анализов плутония уже хранящегося на складе, представляет трудоемкую задачу, решение которой потребует большого количества производственных и временных ресурсов. При возникновении необходимости массовых отправок партий плутония для фабрикации смешанного уран-плутониевого топлива данный метод будет неприменим из-за указанных сложностей, тем не менее, из-за неопределенности паспортных данных необходимо проведение контрольных измерений перед отправкой с РТ-1. 2 Аналитический обзор современного состояния гамма-спектрометрии изотопного состава плутония спектре присутствуют интенсивные гамма-пики Am и U. Энергетический плутоний высокого выгорания с большим временем хранения содержит значительное количество продуктов распада, которые создают высокую комптоновскую подложку при измерениях низкоэнергетических излучений, что снижает соотношение пик/фон и приводит к увеличению погрешности измерения. Вид спектра гамма-излучения плутония сильно зависит от изотопного состава и концентрации Am (приложение А).
Изотоп Ри имеет всего несколько гамма-пиков, которые по энергии и выходу подобны пикам Ри. Однако большой период полураспада Ри и его низкое содержание в энергетическом плутонии делают его определение с помощью гамма-измерений практически невозможным. Вместо этого используется эмпирическая изотопная корреляция для расчета содержания
Основные программы, используемые для определения изотопного состава плутония
Определение допустимой входной скорости счета В методике [23] приведено ограничение на мертвое время при измерении гамма спектров плутония с использованием портативного спектрометра U-Pu InSpector, которое равняется 25%. Согласно рекомендациям, приведенным в работе [10], проведение измерений при более высоких скоростях счета может привести к увеличению погрешности анализа, из-за искажения формы пиков в спектре и ухудшения разрешения гамма-спектрометра (рисунок 3.1).
Выбор материала и толщины фильтра низкоэнергетического гамма-излучения Все плутониевые образцы, кроме недавно прошедших химическую очистку от продуктов распада и деления, содержат значительное количество Am, который испускает очень интенсивное гамма-излучение с энергией 59,54 кэВ. В большинстве образцов это гамма-излучение является преобладающим в спектре и должно быть ослаблено для снижения загрузки спектрометра. Обычно для ослабления излучения Am используется тонкий лист кадмия. В таблице 3.3 показано влияние кадмиевого фильтра на спектр излучения от диска из металлического плутония ( Am = 0,135 %; Pu = 81,9 %; Pu = 1,3 %) массой 2 г, диаметром 1 см, толщиной 0,13 см.
В отсутствие фильтра в спектре преобладают гамма-кванты с энергией 59,54 кэВ. Кадмиевый фильтр толщиной от 1 до 2 мм существенно ослабляет излучение 59,54 кэВ и лишь незначительно влияет на излучение плутония с более высокой энергией. Однако чрезмерно толстый фильтр может привести к нежелательному ослаблению пиков плутония в области 95-105 кэВ, используемых для определения изотопного состава программой MGA. Так же полное поглощение излучения 59,54 кэВ не желательно, так как MGA использует пик 59,54 кэВ для калибровки по эффективности и энергии.
Концентрация Am зависит от массовой доли Ри и времени, которое прошло после очистки образца, поэтому толщину кадмия подбирают экспериментально, исходя из условия, чтобы высота пика Am с энергией 59,54 кэВ не превышала более чем в 3 раза высоты наиболее интенсивного пика в области 95-105 кэВ (в линейном масштабе). Для измерений проб, которые прошли очистку менее двух недель назад, кадмиевый фильтр не требуется.
Описание гамма-спектрометрической установки Схема гамма-спектрометрической системы для измерения изотопного состава плутония в пробах представлена на рисунке 3.2.
Представленная конструкция позволяет проводить измерения проб плутония в перчаточных боксах. В стенке бокса изготовлено окно из нержавеющей стали толщиною 2 мм, для возможности измерения гамма-излучения с энергией менее 100 кэВ. Бюкс помещают на таком расстоянии от детектора, чтобы мертвое время при измерениях не превышало 25%. При необходимости, во время измерений используют кадмиевый фильтр.
При измерении гамма-спектра плутония, упакованного в контейнер, несмотря на небольшую плотность диоксида плутония, существенное значение имеет самопоглощение гамма-излучения в диоксиде.
Выбор детектора, геометрии измерений и программы Чтобы оценить преимущества того или иного типа детектора, были выполнены расчеты толщины диоксида плутония, равного 5 средним длинам свободного пробега гамма-квантов различных энергий, для плотностей 1,5, 1,8 и 2 г/см . Гамма-излучение, выходящее из такого слоя материала образца, дает вклад в аппаратурный спектр более 99%, т.е. вклад из остальных слоев будет пренебрежимо мал. В таблице 3.4 и на рисунке 3.3 приведены рассчитанные толщины равные 5 средним длинам свободного пробега для различных энергий гамма-излучения. FRAM, в отличие от MGA, для определения изотопного состава Ри использует более высокоэнергетические гамма-излучение с энергией от 120 до 1010 кэВ. Энергетический диапазон, в котором проводится анализ, зависит от выбранного набора параметров. База данных FRAM включает в себя наборы параметров для обработки спектров, измеряемых планарными и коаксиальными детекторами. Планарные детекторы, в основном, используют для измерения
Здесь и на рисунке 3.3 под толщиной «видимого» слоя диоксида понимается толщина равная 5 средним длинам свободного пробега гамма-квантов в диоксиде плутония. гамма-спектров в области 120-420 кэВ. Возможности коаксиальных детекторов позволяют проводить измерения спектров от 120 кэВ до 1,01 МэВ. га
Для излучения с энергий от 120 до 450 кэВ толщина «видимого» слоя образца составляет при плотности 1,5 г/см - от 1 до 11,5 см; при плотности 1,8 г/см - от 0,8 до 9,5 см и при плотности 2 г/см - от 0,7 до 8,5 см. Это означает, что почти вся информация об изотопном составе поступает из тонкого поверхностного слоя диоксида.
Для излучения с энергий от 200 до 800 кэВ толщина «видимого» слоя образца составляет для 1,5 г/см - от 2 до 50 см; для 1,8 г/см - от 1,7 до 41 см и для 2,0 г/см - от 1,5 до 37 см. Такое излучение несет информацию об изотопном составе от большего объема образца, что дает потенциальную возможность определять средний изотопный состав при возможной неоднородности изотопного состава в объеме контейнера.
Эти соображения обусловили выбор в пользу коаксиального детектора и программы FRAM, а анализ спектра для определения изотопного состава плутония проводить в диапазоне энергий от 200 кэВ до 800 кэВ.
На основании сделанного обзора литературы и технической документации на существующие детекторы и спектрометры, выбрана спектрометрическая система, состоящая из коаксиального ОЧГ детектора n-типа серии GMX производства ORTEC и цифрового спектрометра DSpec jr 2.0. Паспортные характеристики детектора представлены в таблице 3.5.
В связи с тем, что контейнер имеет цилиндрическую форму и высота засыпки контейнера больше, чем его диаметр, целесообразно проводить измерения, располагая детектор сбоку контейнера напротив его центра, что позволяет уменьшить влияние самопоглощения излучения, а также ослабить влияние возможной неоднородности продукта по высоте контейнера.
Определение допустимой входной скорости счета
По результатам подстановки данных об изотопных составах плутония хранящегося на РТ-1 в разработанные корреляционные формулы (5.4 и 5.5) и алгоритмы программ MGA [10] и FRAM [11] рассчитаны средние относительные отклонения и средние модули относительных отклонений полученных результатов от паспортных значений (таблица 5.3). Наибольшие отклонения дают старые алгоритмы MGA и FRAM. Средние модули относительных отклонений для новых алгоритмов MGA и FRAM различаются незначительно, однако применение нового алгоритма MGA, а также старых алгоритмов MGA и FRAM ведет к высоким значениям среднего относительного отклонения.
При подстановке данных использовались значения, полученные в процессе аттестации плутония, перед постановкой на склад. Некоторые контейнеры хранятся на РТ-1 более 30 лет и будут находиться там далее. За это время массовая доля Pu уменьшилась примерно в 4 раза, доля Pu - более чем на 10%, а доля Pu наоборот увеличилась и в значительных количествах накопился Am. Поэтому необходимо, чтобы корреляционные зависимости учитывали изменение изотопного состава плутония со временем. Для оценки влияния времени на точность определения массовой доли Pu по корреляционным формулам изотопные составы были пересчитаны с учетом распада и накопления нуклидов за 30 и 100 лет, затем была выполнены аналогичные расчеты (таблица 5.3).
Результаты расчетов показывают, что корреляционные зависимости, предлагаемые в программах MGA и FRAM, не учитывают изменение изотопного состава плутония со временем.
Важная особенность корреляционных формул (5.4 и 5.5) - учет распада изотопов плутония со временем. Точность определения массовой доли Pu при хранении плутония в течение 100 лет практически не изменяется.
В настоящее время, в процессе производства порошка диоксида плутония на РТ-1, перед герметизацией упаковок из каждого контейнера специальным щупом (вместимостью 5 см ) отбирается проба и помещается в бюкс (рисунок 6.1). Далее по пневмопочте бюксы отправляются в аналитическую лабораторию завода (АЛЗ), где производится определение физико-химических характеристик диоксида.
Из-за малой массы плутония в пробах, интенсивность нейтронного и гамма-излучения значительно ниже, поэтому доза на персонал снижается и не требуется защита от нейтронов для ОЧГ детектора. Выигрыш во времени измерения относится только к анализу низкоэнергетической области спектра ( 450 кэВ), так как для образцов небольшой массы самопоглощение гамма-излучения не так сильно выражено. На рисунке 6.2 представлена кривая относительной эффективности, построенная FRAM для образца РиОг массой 14 г.
Для сравнения, на рисунке 6.3 приведена кривая относительной эффективности для образца массой 3 кг, измеренная на коаксиальном детекторе. Как видно на графиках, форма кривых сильно отличается. Благодаря относительно низкому самопоглощению в образцах массой до 20 г измерение мягкого гамма-излучение дает выигрыш во времени измерения.
В таблице 6.1 представлены отношения пик/фон основных гамма-пиков при измерениях спектров пробы массой 14 г и контейнера массой 3000 г. Измерения проводились на гамма-спектрометре U-Pu InSpector, живое время измерения - 1000 с, мертвое время составило 20-23%. Для исследования был выбран контейнер с диоксидом плутония, произведенного при переработке ОЯТ ВВЭР-440. Проба взята из этого же контейнера.
При измерениях пробы отношение пик/фон для мультиплета в области 95-105 кэВ оказалось в 8 раз больше. Это объясняется тем, что из-за меньшей массы вклад рассеянного в образце гамма-излучения в фон под пиками значительно ниже. Благодаря этому можно более точно определять площади пиков.
Измерение ГСО Как было рассмотрено ранее, для измерения изотопного состава плутония в пробах наиболее подходит спектрометр U-Pu InSpector и программа MGA. С целью подтверждения данных выводов и оценки точности определения изотопного состава плутония в пробах, проведены гамма-спектрометрические измерения комплекта ГСО. Характеристики ГСО приведены в таблице 6.2. Масса РиОг в каждом образце составляет 3,2 г.
Данные ГСО являются образцами с наиболее точно аттестованными значениями изотопных массовых долей, из имеющихся на РТ-1. Относительная погрешность аттестованных значений при доверительной вероятности 0,95 приведена в таблице 6.3.
Измерения комплекта ГСО производились на двух гамма-спектрометрических системах. Первая система состояла из планарного ОЧГ детектора U-Pu InSpector и аналогового анализатора InSpector. Измерения проводились при времени формирования импульса 2 мкс. Цена деления энергетической шкалы 0,075 кэВ/канал. Энергетическое разрешение для гамма-пика с энергией 129,29 кэВ составляло 600 эВ. Живое время одного измерения составило 1000 с, при этом мертвое время не превысило 15%. Для поглощения излучения 59,54 кэВ Am использовался фильтр из Cd толщиной 0,5 мм. Данные условия соответствуют рекомендациям методики [23]. Для каждого ГСО проводилась серия из 15 измерений в условиях повторяемости.
Вторая система состояла из коаксиального ОЧГ детектора GMX25P4-A и цифрового анализатора DSpec jr 2.0. Перед началом измерения была произведена настройка спектрометра (форма импульса трапециевидная: RS = 4,8 мкс, FT = 0,8 мкс). Цена деления энергетической шкалы 0,125 кэВ/канал.
Так как, эффективность регистрации гамма-излучения от образцов массой 3,2 г для ОЧГ детектора в высокоэнергетической области снижается с увеличением энергии, а квантовый выход гамма-излучения на порядок меньше, чем в области 95-105 кэВ, реальное время одного измерения на коаксиальном детекторе было увеличено в пять раз и составило 6000 с. Мертвое время в процессе набора спектра не превышало 35%. Энергетическое разрешение для гамма-пика с энергией 451 кэВ составило 1,15 кэВ. В связи с увеличением времени одного измерения, производились серии из 3 измерений каждого ГСО в условиях повторяемости.
Для поглощения излучения с энергией менее 120 кэВ использовался фильтр из Cd толщиной 2 мм. Использование свинца в данном случае является не целесообразным. Свинцовый фильтр не приведет к значимому увеличению скорости счета в высокоэнергетической области, из-за малой массы образца, при этом полностью поглотит гамма-излучение плутония в области ниже 200 кэВ.
Исследование неоднородности изотопного состава плутония в контейнере
В настоящее время на РТ-1 первые две задачи решаются использованием средних данных на партию, полученных во время производства РиОг, без проведения в дальнейшем подтверждающих измерений. Однако в ходе исследований обнаружены неоднородные партии, в которых массовая доля ТЧі в зависимости от контейнера изменялась от 60% до 90%. При этом, ни в одном контейнере изотопный состав не соответствует, указанному в паспорте на партию, что ставит под сомнение применимость результатов проведенных учетных измерений к отдельным контейнерам.
В ходе физических инвентаризаций, являющихся неотъемлемой частью учета и контроля ЯМ, на РТ-1 проводится только взвешивание контейнеров и контроль целостности УИВ. Данный подход не в полной мере удовлетворяет требованиям нормативных документов по учету и контролю ЯМ [2], согласно которым, учет и контроль должен основываться на физических измерениях. Для неразрушающих измерений массы плутония обычно применяют счет нейтронных совпадений или калориметрию, для интерпретации результатов которых необходимы данные об изотопном составе плутония.
Методику [23] можно использовать при решении последних двух задач, так как она позволяет проводить быстрые измерения с приемлемой точностью. По существующему технологическому регламенту в процессе упаковки РиОг, с целью определения характеристик диоксида, отбираются пробы из каждого контейнера. Бюксы с пробами поступают в АЛЗ для приготовления усредненной пробы и проведения анализов. На этом этапе можно проводить в АЛЗ экспресс измерения (одно измерение займет около 30 минут) всех отобранных проб по методике [23], с целью выявления неоднородных партий, и при их обнаружении, проводить в последующем масс-спектрометрические измерения каждой пробы из данной партии.
Так же методика [23] с применением, разработанных в ходе диссертационных исследований, корреляционных формул расчета массовой доли Ри, может стать резервным методом определения изотопного состава плутония при паспортизации производимых партий РиОг на время ремонта масс-спектрометра.
Важнейшим этапом дальнейшего развития атомной энергетики является вовлечение накопленного плутония в ядерный топливный цикл, что позволит сократить потребление обогащенного урана. В России практически весь плутоний, выделенный из ОЯТ энергетических реакторов, сосредоточен на РТ-1 «ПО «Маяк». Диоксид плутония хранится на складе, упакован в контейнеры, каждый из которых содержит около 3 кг продукта. Согласно ФЦП «Ядерные энерготехнологии нового поколения на период 2010 - 2015 годов и на перспективу до 2020 года» на ГХК в 2015 году планируется запустить промышленный завод по производству МОХ-топлива для быстрых реакторов. При комплектации партий плутония для фабрикации МОХ-топлива возникает необходимость в методике, пригодной для массовых измерений изотопного состава плутония. Так, к примеру, для загрузки одного реактора БН-800 потребуется около 2 тонн плутония ежегодно, что составит более 650 контейнеров с диоксидом, хранящимся на РТ-1.
Использование масс-спектрометрии для определения изотопного состава плутония при комплектовании партии контейнеров является высокозатратным и длительным процессом, осложненным необходимостью отбора представительной пробы в условиях возможной неоднородности изотопного состава в объеме контейнера и ее последующей химической подготовки. Учитывая указанные особенности, задача разработки неразрушающей методики измерения изотопного состава плутония в контейнерах с минимальными временными затратами и с приемлемой точностью является очень актуальной.
В диссертационной работе исследована возможность применения неразрушающих гамма-спектрометрических измерений изотопного состава плутония, выделенного из отработавшего ядерного топлива на РТ-1 ПО «Маяк». Плутоний был произведен в результате переработки ОЯТ разных типов энергетических (ВВЭР-440, БН, транспортных судовых установок) и исследовательских реакторов, при этом топливо имело разное выгорание, начальное обогащение и время выдержки. Время хранения отдельных партий диоксида в контейнерах превышает 30 лет. Указанные особенности обусловили большие различия изотопного состава наработанного плутония.
Второе направление разрабатывалось с целью определения изотопного состава диоксида плутония, уже хранящегося на складе. Необходимо отметить, что в период в 1990-2000 гг. на РТ-1 не производились масс-спектрометр ические измерения изотопного состава плутония при его паспортизации. За этот период на склад для хранения поступило более одной тысячи партий.
На этапе исследований характеристик гамма-спектрометров и пробных измерений с применением различных типов детекторов и измерительной аппаратуры, а также программ расчета изотопного состава, созданы и оптимизированы (настройки анализатора, геометрия, защита, фильтр для низкоэнергетического излучения и т.д.) два измерительных комплекса: - для определения изотопного состава плутония в малых пробах выбраны гамма спектрометр U-Pu InSpector и программа MGA; - для определения изотопного состава плутония в контейнерах выбраны коаксиальный ОЧГ детектор п-типа (GMX25P4-A) с анализатором DSpec jr 2.0 и программа FRAM. Наиболее точные результаты достигаются при измерении проб планарным детектором с последующей обработкой спектров программой MGA. Погрешности, заявленные в методике [23], за исключением Ри, близки к погрешностям результатов измерений на масс-спектрометре МИ 1201. При этом стоимость одного анализа изотопного состава плутония на масс-спектрометре на порядок превосходит стоимость проведения гамма-спектрометрического анализа пробы. Данная методика может быть рекомендована для измерений проб диоксида массой от 5 до 20 г с целью определения изотопного состава плутония при его паспортизации для уменьшения затрат на проведение анализов или в случае неисправности масс-спектрометра.
Было установлено, что при измерении образцов с массой плутония более 1 кг погрешность результатов анализа низкоэнергетического диапазона гамма-излучения программой MGA значительно возрастает и уступает по точности программе FRAM, которая использует высокоэнергетический диапазон.
В ходе разработки методики определения изотопного состава плутония в контейнерах с помощью коаксиального детектора и программы FRAM выполнено большое количество измерений стандартных образцов. Спектры обрабатывались разными наборами параметров программы FRAM. Были выявлены факторы, влияющие на результат обработки спектров, и создан учитывающий их набор параметров, что позволило улучшить точность определения изотопного состава в несколько раз.
Похожие диссертации на Гамма-спектрометрический контроль изотопного состава энергетического плутония в процессе его производства, хранения и применения в ЯЭУ
