Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Теоретические и экспериментальные основы для определения характеристик альфа-активных аэрозолей (обзор литературы) 14
1.1. Методы исследования характеристик радиоактивных аэрозолей 14
1.2. Методы и устройства для идентификации нуклидов и определения активности аэрозольных проб 27
1.3. Подходы к оценке дозы внутреннего облучения человека от радиоактивных аэрозолей на основе данных о дисперсном составе 30
1.4. Постановка задачи 33
Глава 2. Методическое, конструкторское и программное обеспечение устройства 35
2.1. Оценка параметров распределения радиоактивных аэрозолей по размерам 35
2.2. Разработка устройства 44
2.2.1 Конструкция 45
2.2.2 Принцип работы 49
2.3. Программное средство для управления измерениями и оценки АМАД и СГО 52
2.3.1. Алгоритм работы программного средства 53
2.3.2. Управление процессом вычислений и измерений 60
Глава 3. Экспериментальные исследования 67
3.1. Оценка эффективности инерционного разделения аэрозоля на фракции 67
3.2. Исследования характеристик радиоактивных источников плутония с помощью разработанного устройства и стандартных приборов 74
3.3. Влияния коллиматоров на эффективность регистрации и энергетическое разрешение 83
3.4. Расчет АМАД, СГО и дозы внутреннего облучения при ингаляционном поступлении аэрозолей, содержащих льфа-активные вещества 92
3.5. Временные характеристики оценки параметров альфа-активных аэрозолей с помощью нового метода и установки 96
Заключение 101
Выводы 109
Список литературы 111
Приложение 1 120
- Методы исследования характеристик радиоактивных аэрозолей
- Алгоритм работы программного средства
- Исследования характеристик радиоактивных источников плутония с помощью разработанного устройства и стандартных приборов
- Временные характеристики оценки параметров альфа-активных аэрозолей с помощью нового метода и установки
Методы исследования характеристик радиоактивных аэрозолей
Методы исследования характеристик аэрозолей принято разделять на прямые и косвенные. Прямые методы – весовой (гравиметрический) и счетный (микроскопический). Весовым методом определяют массу дисперсной фазы, предварительно отобранной из газовой среды, в единице объема воздуха непосредственным взвешиванием. Для получения счетных показателей частиц (количества в единице объема газовой среды) их, осаждают на стекло, покрытое прозрачной клейкой пленкой, и под микроскопом определяют их форму, количество и размеры.
Косвенные методы основаны на относительном определении массы, активности или других характеристик аэрозолей путем измерения различных физических характеристик, однозначно связанных с определенными параметрами.
Для отбора проб радиоактивных аэрозолей и исследования их свойств наибольшую практическую значимость и эффективность для научных целей и обеспечения безопасности на промышленных объектах приобрели косвенные методы на основе фильтрации, а также инерционного и диффузионного осаждения.
Фильтрация является старейшим способом аналитического определения концентрации вещества. Еще в 1886 году Франкланд использовал растворимые сахарные фильтры для осаждения микроорганизмов из воздуха. Существует множество типов фильтров, используемых для определения характеристик аэрозолей, среди которых известны ватные и бумажные фильтры для определения весовой концентрации аэрозолей; мембранные фильтры для гравиметрического и кониметрического анализа воздуха производственных помещений [1]; волокнистые фильтры для измерения характеристик радиоактивных аэрозолей [2].
Волокнистые фильтры с отобранной на них пробой легко подвергаются дальнейшему анализу (микроскопия, авторадиография, спектрометрия, химическое выделение примеси и т. д.). Поэтому использование волокнистых фильтров позволяет решить разнообразные задачи мониторинга, связанные с отбором проб и определением физико-химических характеристик аэрозолей.
Волокнистые фильтрующие материалы ФП, получаемые методом электроспиннинга из полимерных растворов, широко используются на предприятиях атомной промышленности в качестве основных средств анализа свойств радиоактивных аэрозолей (рис.1.1) [2].
К несомненным достоинствам ФП относится возможность создания тонких однородных слоев фильтрующих материалов, что играет решающую роль при разделении аэрозоля на размерные фракции. Технология производства волокнистых фильтров позволяет изготовить однородный фильтрующий слой с перепадом давления всего 0,6 - 0,71 Па при линейной скорости газового потока через фильтр 1 см/с. Это позволило разработать метод многослойных фильтров (ММФ) [3], основанный на осаждении аэрозольных частиц в слоях пакета фильтров, с последовательно возрастающей по ходу потока эффективностью осаждения.
ММФ широко используется в России для аэрозольного мониторинга радиоактивных аэрозолей. С его помощью удалось определить дисперсный состав радиоактивных и неактивных аэрозолей различного генезиса [4, 5], в частности, на исследовательских ядерных реакторах и АЭС. ММФ существенно упростил проведение комплексного мониторинга газо-аэрозольных продуктов Чернобыльской аварии [6, 7], в большинстве случаев являясь безальтернативным при определении дисперсного состава радиоактивных аэрозолей.
Несомненными достоинствами метода являются: простота использования, низкое аэродинамическое сопротивление пакета фильтров, позволяющее прокачивать через пакет большой объем воздуха ( 105 м3) за приемлемое время, возможность эффективно осаждать частицы тонкодисперсного диапазона (менее 1 мкм). Однако к недостаткам ММФ можно отнести то, что при высоких концентрациях радиоактивных аэрозолей, вследствие забивки частицами, аэродинамическое сопротивление фильтра в процессе проботбора будет увеличиваться, что приведет к неконтролируемому изменению параметров фильтрации. Небольшое количество фильтров в составе пакета (как правило, 3 фильтра) позволяет восстановить функцию распределения аэрозольных частиц по размерам, только при наличии априорной информации о типе распределения. Несмотря на недостатки, ММФ нашел широкое применение на практике и в научных исследованиях. После 1986 г. метод регулярно используется для контроля параметров радиоактивных аэрозолей, образующихся на объекте «Укрытие» [8].
ММФ лежит в основе аэрозольного мониторинга с помощью волокнистых фильтров. За исключением фазового состава загрязнителя, все другие параметры, составляющие предмет мониторинга, определяются после измерения осадка каждого слоя и соответствующей обработки, данных эксперимента. ММФ может быть использован для диагностики техногенных аэрозольных источников или расследования инцидентов, связанных с выбросом радиоактивных аэрозолей в атмосферу. В задачи диагностики включены как непосредственная идентификация источника выброса, так и возможность сделать заключение о надежности технологического оборудования по характеристикам аэрозолей. В основе методов инерционного и диффузионного осаждения частиц аэрозоля лежит разделение на размерные фракции непосредственно в пробоотборном устройстве, после чего можно определить химический (нуклидный) состав каждой фракции. Наиболее распространенными инерционными осадителями являются каскадные импакторы, центрифуги (конифуги), виртуальные импакторы. К диффузионным осадителям относятся диффузионные батареи.
Первые конструкции инерционных осадителей аэрозольных частиц (Кониметр Котзе) появились в 1918 году и использовались для измерения содержания промышленной пыли. Все конструкции кониметров были однокамерные и не позволяли исследовать аэрозоли по отдельным размерным фракциям, и только с появлением каскадного импактора, одну из первых конструкций, которого предложил Мэй в 1945 году [9] появилась возможность исследовать не только размерные фракций аэрозоля отдельно, но и расширить спектр исследуемых свойств аэрозолей.
Алгоритм работы программного средства
На основе данных о калибровке инерционного разделителя и принципа работы всего устройства был разработан алгоритм для определения характеристик дисперсного состава радиоактивных аэрозолей, учитывающий, что распределение активности по размерам аэрозольных частиц описывается логарифмически нормальным законом.
На рис. 2.7 в виде блок-схемы представлен алгоритм, используемый для расчёта АМАД и СГО. Алгоритм реализуется следующим образом. Используя генератор случайных чисел получим совокупность N аэрозольных частиц, активность которых распределена по логарифмически нормальному закону с заданными параметрами АМАД (ju) и СГО (о). Частицы разбивают на группы, имитирующие частицы, осевшие на фильтре при различных режимах прокачки через инерционный разделитель, в соответствии с зависимостью Et(x). Затем по формуле (2.1) вычисляем теоретические доли , для /-ой группы частиц.
С другой стороны, по измеренным с помощью спектрометра активностям частиц действительно осевших на фильтре получаем экспериментальные значения . Затем поставляя в формулу (2.4) значения и рассчитываем значение функции . Рис. 2.7 Блок-схема алгоритма для программного средства Повторим М раз процедуру расчет функции с различными значениями АМАД (ju) и СГО (а) и фиксированными значениями .
Параметры АМАД (ju) и СГО (а) , для которых функция принимает минимум, при М испытаниях, будут искомыми значениями АМАД и СГО. Чем больше число М, тем точнее будет результат. Рекомендуемое значение М 1000. В общем виде минимум функции возможно, определить только с помощью численных методов.
Покажем, на теоретическом примере, как с помощью предложенного алгоритма оценить и радиоактивного аэрозоля, содержащего альфа-активный радионуклид 239Pu. Отбор условных проб радиоактивного аэрозоля проводился при последовательном пошаговом уменьшении расхода газового потока от 50 до 20 л/мин при четырех значениях расхода: 50, 40, 30 и 20 л/мин. Радиоактивный аэрозоль разделялся с помощью инерционного разделителя 1 на четыре размерные фракции. Разделитель предварительно был откалиброван для указанных значений расхода с помощью модельного аэрозоля, и для каждого значения расхода определена зависимость эффективности Е/х) разделения (осаждения) аэрозольных частиц с аэродинамическими диаметрами х. Для расчетов был использован коэффициент Кэ эффективности регистрации альфа-частиц спектрометром специального аэрозольного источника 239Pu.
При каждом значении расхода газового потока производилось суммирование количества импульсов в энергетических каналах АЦП. Активность A аэрозольных частиц для каждой пробы при фиксированном расходе определялась как отношение суммы зарегистрированных импульсов M к произведению интервала времени T (длительности отбора пробы при фиксированном расходе), в течение которого проводились измерения, и коэффициента KЭ эффективности регистрации альфа-частиц спектрометром.
В связи с тем, что в процессе измерений при различных расходах газового потока происходит накопление альфа-активных аэрозольных частиц на фильтре, который не заменяется в процессе измерений, необходимо выделить значение активности, соответствующее размерной фракции аэрозольных частиц при текущем фиксированном значении расхода. Для этого проводилось последовательное сравнение величин альфа-активности на каждом шаге измерений с величиной активности на предыдущем шаге измерений при предыдущем значении расхода газового потока.
Процедура сравнения величин альфа-активности на каждом шаге измерений проводилась путем вычитания из суммарной активности на текущем шаге измерений значения суммарной активной активности на предыдущем шаге измерений. Процедура выполнялась для всех шагов измерений, при этом на первом шаге измерений из накопленной активности вычиталась величина фоновой активности, зафиксированная перед началом измерений. Для чистого фильтра, установленного перед началом измерений, величина фоновой активности принимается равной нулю. В таблице 2.1 представлены результаты измерений суммарной активности осевших на фильтре анализатора частиц А% при четырех значениях объемного расхода Vt газового потока через разделитель 1, значения активности частиц А, для каждой выделенной размерной фракции, рассчитанные методом сравнения суммарных значений активности Ап на текущем и предыдущем шагах измерений, значения относительной активности частиц tji=A/Az, рассчитанные для каждой выделенной размерной фракции, и значения эффективного диаметра разделения d50 для четырех выделенных размерных фракций, полученные при предварительной калибровке разделителя для четырех значений расхода Vt газового потока. Относительные значения активности частиц (rj A/AjJ получены как отношение значений активности частиц А{ для каждой размерной фракции, выделенной при фиксированном расходе, к сумме значений активностей всех размерных фракций АЕ=А1+А2+А3+А4. Значения Аь А2, А3 и А4 рассчитаны методом сравнения суммарных значений активности А% на текущем и предыдущем шагах измерений.
Исследования характеристик радиоактивных источников плутония с помощью разработанного устройства и стандартных приборов
В этой части работы предлагается провести оценку спектрометрических и радиометрических характеристик -излучающих источников различной формы содержащих радионуклиды плутония. Сравнить расчетные значения активности радионуклидов плутония в специальных аэрозольных источниках, полученные с помощью разрабатываемого устройства, спектрометра МКС-01А и радиометра УМФ-2000.
Спектрометр МКС-01А «МУЛЬТИРАД-AC» (Рис.3.6) предназначена для измерения активности и удельной активности -, - и -излучающих нуклидов в специально приготовленных образцах продуктов питания, кормов для сельскохозяйственных животных, воды, воздуха, почвы, лесоматериалов, строительных материалов, а так же измерения мощности амбиентного эквивалента дозы и компарирования (поиска и сравнения) источников фотонного излучения с возможностью картирования точек измерения при подключении установки к GPS-приемнику. «МУЛЬТИРАД-AC» представляет собой лабораторное (в том числе, для передвижных лабораторий) оборудование с широким спектром возможностей и может применяться на предприятиях Минатома, Госсанэпиднадзора, МЧС, природоохранных предприятий различных ведомств.
Радиометр УМФ-2000 (рис. 3.6) предназначен для измерения - и -активности малых активностей природной и питьевой воды, пищевых продуктов, почвы и воздушной среды. Прибор УМФ-2000 внесён в реестр средств измерений Российской Федерации - №16297-03. Радиометр УМФ-2000 для измерения - и -активности позволяет проводить измерения: суммарной активности -излучающих нуклидов в «толстых» и «тонких» счетных образцах проб объектов окружающей среды; суммарной активности -излучающих нуклидов в счетных образцах проб пищевых продуктов, почвы, воды, на воздушных фильтрах и проб, полученных методами селективной радиохимической экстракции; -активности нуклидов в счетных образцах, полученных после селективной радиохимической экстракции.
В исследовании использовали специальные аэрозольные источники (САИ) -излучения на основе фильтра АФА-РСП-20 с активностью 1.19 102 Бк и 1.12 102 Бк по радионуклидам 239Pu и 238Ри (рис. 3.7).
Относительная погрешность измерения активности (при доверительной вероятности Р=0,95) не более 5 %.
Кроме САИ был использован источник «тип 1П9» с активностью 80.7 Бк по радионуклидам 239Pu и 238Pu (рис. 3.8). Источник «тип 1П9» представляет собой подложку толщиной 1,1 мм, на рабочую поверхность которой (углубление) нанесен слой радиоактивного препарата, защищенный пленкой окисла металла. Измеренные значения активности радионуклидов в источнике не отличаются от номинальных более чем на 30%.
С помощью разрабатываемого устройства были исследованы спектры -излучения, определена эффективность регистрации и рассчитана активность для источника «тип 1П9» и специальных аэрозольных источников -излучения (САИ) на основе 239Pu. По эффективности регистрации -частиц результаты исследований сравнивали с измерениями тех же источников на -спектрометре МКС-01А и радиометре УМФ-2000. По исследованию качества спектров -излучения сравнивали только с МКС-01А.
Эффективность регистрации -частиц определяли по формуле: где: N – общее число импульсов (распадов); t – время набора спектра, сек; A – активность источника по паспарту, Бк.
В таблицах 3.1-3.3 представлены результаты оценки эффективности регистрации для исследуемых радиоактивных источников плутония для экспериментального устройства, МКС-01А и УМФ-2000. В радиометре УМФ-2000 источник распложен практически вплотную к детектору на расстоянии 1 мм. В разрабатываемом экспериментальном устройстве расстояние между источником и детектором около 10 мм, в спектрометре МКС-01А измерения проводили на расстоянии 45 мм от источника.
Из таблиц 3.1-3.3 следует, что эффективность регистрации -частиц с помощью спектрометра МКС-01А и экспериментального устройства совпадают в пределах погрешности. Радиометр УМФ-2000 имеет эффективность регистрации на порядок выше, чем у остальных, это связано с геометрией взаимного расположения источника и детектора.
Кроме оценки эффективности регистрации были проведены исследования спектров -частиц. На рисунках 3.9-3.11 представлены спектры для источника «тип 1П9» и САИ -излучения. При измерениях на спектрометре МКС-01А была проведена энергетическая калибровка по источнику известного состава, содержащему три энергетические линии радионуклидов 242Pu (4900 кэВ), 239Pu (5157 кэВ), 238Pu (5499 кэВ), а на экспериментальной установке энергетическую калибровку проводили по источнику «тип 1П9». На рисунках 3.9-3.11 эти энергии показаны вертикальными линиями.
Временные характеристики оценки параметров альфа-активных аэрозолей с помощью нового метода и установки
Оперативность при использовании предложенного в работе метода и разработанной установки достигается за счет оптимизации времени на оценку параметров альфа-активных аэрозолей. Общее время на оценку складывается из времени на: отбор проб, радиохимическую подготовку проб; измерения активности и расчет параметров (временем на расчет параметров можно пренебречь).
Время на отбор проб зависит от активности и количества проб. При использовании многокаскадного импактора или пакета фильтров для отбора проб время на отбор в 4 раза меньше, чем для разработанной установки. Это связано с тем, что в многокаскадных импакторах и пакетах фильтров происходит параллельный отбор проб на всех каскадах (фильтрах) при фиксированной скорости прокачки. В разработанной установке происходит последовательный отбор проб при 4 различных скоростях прокачки. Время на радиохимическую подготовку проб зависит от оборудования, использующегося для подготовки проб, методик, квалификации персонала и для вакуумного спектрометра может составлять 2-3 суток (48-72 часа) [58, 59]. При использовании для оценки параметров альфа-активных аэрозолей, разработанной установки не требуется проводить радиохимическую подготовку проб.
Время на измерение активности проб с помощью спектрометра зависит от типа спектрометра и геометрии источника излучения. При использовании вакуумного альфа-спектрометра время на измерение (набор спектра) за счет эффективности регистрации в 10 раз меньше, чем для разработанной установки (измерения в воздухе с коллиматором).
На примере аэрозолей 239Pu была выполнены оценочные расчеты общего времени на оценку параметров альфа-активных аэрозолей для двух случаев: 1) предложенный в работе метод и разработанная установка и 2) импактор и вакуумный альфа-спектрометр. Расчеты выполняли для объемной активности (ОА) от 1 до 1000 допустимой объемной активности (ДОА). Активность проб варьировали от 0,1 до 1000 Бк. Время на радиохимическую подготовку проб составляло 72 часа.
Общее время на оценку параметров альфа-активных аэрозолей для разработанной установки при активности проб от 10 до 1000 Бк будет меньше, чем для расчетов с помощью многокаскадных импакторов (или пакетов фильтров) и вакуумного спектрометра. На рисунке 3.22. представлено отношение времен на оценку параметров альфа-активных аэрозолей для разработанной установки и с использованием многокаскадных импакторов (или пакетов фильтров) и вакуумного спектрометра. Только для ОА на уровне больше 100 ДОА и активности проб свыше 10 Бк для предложенного в работе метода и установки возникает преимущество по времени, затрачиваемому на оценку параметров альфа-активных аэрозолей, по сравнению с использованием импактора с вакуумным альфа-спектрометром.
Преимущество метода начинает проявляться при активности проб более 2-3 Бк и ОА более 100 ДОА. Очевидно, что выигрыш по времени для этих параметров связан с исключением операции по радиохимической подготовке проб из измерительного цикла. В районе активности пробы - 100 Бк наблюдается минимум по времени, который составляет 9-10 часов. Такая оперативность может считаться удовлетворительной только для режимов аварийных ситуаций, когда ОА на порядки превышает ДОА.
Время 9-10 часов сопоставимо с продолжительностью рабочего дня персонала – около 8 часов.
Полученные результаты показывают, что возможно ещё сократить время на оценку параметров альфа-активных аэрозолей. Время может быть сокращено, за счет следующего: 1) оптимизации параметров коллиматора, за счет поиска формы и размера ячейки; 2) увеличении скорости прокачки аэрозоля через устройство; 3) использовании фильтра с более тонкими волокнами (нановолокнами), что будет позволять минимизировать энергетические потери альфа-частиц при взаимодействии с волокнами.