Введение к работе
Актуальность isMiu Металлианесенные каталитические системи находят широкое применение в большинстве важнейших процессов химической и нефтехимической'промышленности. Но в процессе работы они дезактивируются и даже наиболее стабильные катализаторы имеют ограниченный срок службы.
Известно, что одной из причин, приводящих к ухудшению эксплуатационных характеристик катализаторов,является спекание нане--сенного металла. Несмотря на то, что поиску способов, препятству-і ющих этому процессу, уделялось и уделяется много внимания, в настоящее время рекомендации по созданию стабильных катализаторов ограничиваются частными системами,что объясняется сложностью процесса дезактивации по данному типу. Поэтому очевидно, что получение новой информации о состоянии активной фазы и превращениях ее' при нагревании в различных средах и на различных подложках будет полезным при разработке и исследовании каталитических систем. .;'
В качестве объекта исследования, был выбран катализатор парциального окисления метанола до формальдегида, моделирование физико-химических свойств и-процессов спекания которого важно для совершенствования процесса синтеза формальдегида. Углублена.,') изучение состояния активной фазы и влияния условий приготовления катализаторов на их эксплуатационные характеристики необходимо и для создания катализаторов с пониженным содержанием серебра. ':
Поэтому проведение исследований с целью разработки высокоэффективных каталитических систем для их использования в процессе парциального окисления метанола до :формальдегида является актуальной задачей.
Шль работы. Разработка математической модели спекания металлических частиц на подложках в приложении к катализаторам, о учетом активной роли носителя в процессе агрегации частиц. Изучение влияния химического 'состава и структури поверхности носителя на состояние и поведение мелкодисперсного серебра в металло-керамических системах. Разработка технологий производства серебросодержэщих катализаторов парциального окисления метанола до формальдегида с пониженным содержанием металла. .
Задали исследования. Моделирование, на: компьютере процесса спекания частиц различной Форш на,плоских подложках с различной степенью неоднородности.
Получение экспериментальных данных о ". связи спектральных
свойств серебронанвсеиных систем с морфэлогией и даспврсностыо частиц металла.
Исследование влияния материала подложки на состояние и поведение серебряных частиц.
Изучение влияния условий приготовления на свойства катализаторов.
Научная новизна, ра&ши Предложена математическая модель процесса спекания металлических частиц с учетом взаимодействия их с подложкой, которая. способствует более глубокому пониманию процессов, происходящих в металлнанесенных системах, и позволит прогнозировать поведение таких систем. В результате численного моделирования показано, что зависимость скорости спекания системи нанесенных частиц от степени неоднородности поверхности имеет немонотонный характер и увеличение адгезии металлических частиц может кок замедлить, так и увеличить степень спекания. Обнаружено появление двухпикоБой структуры плазменного резонанса в системе модельного серебряного катализатора, связанной с эффектом взаимодействия частиц металла друг с другом в агрегатах, В сравнительном плане изучены модельные системы серебро на различных носителях. Определены их спектральные характеристики в зависимости, от условий обработки. Установлено, что в результате зауглероживания катализатора значительно усиливается процесс спекания металла и облегчаются структурные перестройки серебряных частиц под воздействием ориентационного влияния подложи. Накопленный экспериментальный материал по оптическим свойствам свребронаносешшх систем, в совокупности с результатами электронно-микроскопических исследований позволяет оценивать состояние металла на носителях различной природы, Предложен новыГ аіДОактивішй способ приготовления малосеребряного катализатора у проведены огатно-прошшлошше испытания данного катализатора.
Практическое. злачіШШ рлСоиь. Результаты . выполненного исследования положены в основу технологии приготовление малосеробряного катализатора синтеза формальдегида и~ метанола. Промышленное использование предлагаемого катализатора позволит сэкономить 80т мотанола в год.
Апробация работы. Материалы диссертации доложены на 4-о{ конференции молодых ученых-химиков (Минск, 1983 Г.), 2-Of. всесоюзном совещании по проблемам дезактивация катализаторе: (Уфо, 198Э г.), 4-ой всесоюзной конференции по химии кластерам;
соединений (Душанбе, 1989 г.). По теме диссертации опубликовано 6 печатных работ.
Шьам и структура райоїьи. Диссертационная работа состоит из введения, пяти глав, выводов и приложения. Содержит $7 страницы машинописного текста, 38 рисунков, II таблиц. Список цитированной литературы,включает 188 наименований.