Получение количественной информации о распределении элементов по глубине в системах адсорбат-металл на основании данных РЭСУР с помощью метода регуляризации Черкашинин, Геннадий Юрьевич

Введение к работе

Актуальность проблемы. Информация о распределении элементов в приповерхностных слоях твердого тела представляет значительный интерес для исследователей, работающих в таких отраслях науки, как катализ, физика и химия полупроводников, а также других дисциплинах, изучающих границы раздела фаз, поскольку позволяет глубже понять причины и механизмы сегрегации, внутренней диффузии, взаимодействия адсорбированных атомов и молекул с материалом подложки и т.п. При этом актуальным является получение максимально возможной информации при минимальном воздействии на экспериментально исследуемый объект. Метод РФЭС с угловым разрешением (РЭСУР) обладает высокой чувствительностью к поверхности и не требует привлечения дополнительных, разрушающих образец физических методов исследования, например техники ионного травления, с целью получения профиля концентрации элементов по глубине, поскольку в спектрах РЭСУР содержится данная информация. Однако, для ее получения необходимо привлечение специальных методов математической обработки, поскольку задачи такого рода, когда по отклику физической системы необходимо определить ее параметры, относятся к некорректно поставленным. Любое усложнение физической и математической модели приводит к существенным трудностям при решении обратных задач.

Все существующие методики восстановления распределения элементов по глубине, использующие данные РЭСУР, имеют как определенные преимущества друг перед другом, так и недостатки, связанные с упрощенностью математических моделей, способами использования априорной информации, построением регуляризующих алгоритмов, что, в свою очередь, отражается на получении адекватной количественной информации о свойствах исследуемого объекта. Поэтому, в рамках данной работы была поставлена цель объединения преимуществ раннее предложенных методик, создания новой, эффективной методики количественного анализа распределения элементов по глубине, на основании экспериментальных данных РЭСУР и ее использования к изучению систем адсорбат-металл.

Основными задачами работы являлись: 1. построение математической модели, позволяющей

использовать в расчетах фотоэлектронные линии с произвольными значениями по энергии;

не ограниченной числом компонентов, находящихся в исследуемом образце;

учитывающей зависимость длины свободного пробега электронов, по отношению к неупругим соударениям (НДСІТ), от химического состава исследуемого образца;

1. построение эффективного регуляризующего алгоритма решения обратной задачи, использующего минимальную априорную информацию о поведении профилей концентрации элементов по глубине и тестирование предложенной методики на модельных распределениях с целью выбора оптимальных параметров, обеспечивающих устойчивость и точность решения;

2. применение методики для получения количественной информации о распределении элементов по глубине в системах адсорбат- металл, представляющих интерес с точки зрения катализа.

Научная новизна работы. Построена оригинальная математическая модель, описывающая вклад фотоэлектронов в интенсивность в зависимости от угла выхода. Для решения обратной задачи предложен метод регуляризации с полуэмпирическим подбором параметра регуляризации, что позволяет находить устойчивое решение без использования априорной информации о форме восстанавливаемого распределения концентрации элементов по глубине. Благодаря приведению исходной задачи к системе линейных уравнений, для поиска оптимального решения предложены простые и эффективные численные методы минимизации. Методика позволяет получать количественную информацию о распределении атомов по глубине из экспериментальных данных РЭСУР, если уровень статистического шума в них не превышает 20%. Проведено восстановление профилей концентрации элементов по глубине в модельных системах адсорбат-металл, представляющих интерес в катализе.

Практическое значение работы. Разработана методика количественного анализа распределения элементов по глубине в приповерхностных слоях твердого тела, не приводящая к разрушению исследуемого образца, основанная на экспериментальных данных РЭСУР. Методика может применяться в области физики и химии поверхности для получения количественной информации о характере взаимодействия адсорбированных молекул и атомов с материалом подложки, о распределении по глубине различного рода примесей; за контролем и качеством

образования границы раздела в многослойных структурах, что представляет интерес в рентгеновской оптике, а также других задачах. На задінту выносятся:

математическая модель, описывающая интенсивность фотоэлектронного сигнала в зависимости от угла выхода фотоэлектронов, учитывающая зависимость НДСП фотоэлектронов от химического состава образца, не ограниченная числом компонентов, находящихся в образце, и позволяющая использовать для расчетов фотоэлектронные линии с произвольными значениями по энергии;

алгоритм решения обратной задачи не требующий априорных знаний о форме восстанавливаемого профиля концентрации элементов, и пакет программ для обработки экспериментальных данных РЭСУР;

« методика определения оптимальных параметров сглаживания, позволяющие получать количественную информацию о профилях концентрации, если уровень шума в экспериментальных данных не превышает 20%;

количественные данные о распределении элементов по глубине ряда модельных
каталитических систем: 0₂/Ir(IIJ), СО/НИ 1), 0₂/Ag(pofy), С₂Н₄/Рі(100).

Апробация работы. Материалы диссертации были доложены на XXI Всесоюзной конференции по эмиссионной электронике (Ленинград, 1990), региональной школе семинаре "Катализ в нефтехимии и нефтепереработке" (Омск, 1990), семинаре "Исследование катализаторов методами электронной и ионной спектроскопии" (Омск, 1992), ежегодном конкурсе научных работ Института катализа СО РАН (Новосибирск, 1993), 8-ой Международной конференции по количественному анализу поверхности (Surrey, 1994), 2-ом Европейском конгрессе по катализу (Maastricht, 1995).

Публикации. Основные результаты диссертационной работы опубликованы в 3 статьях и 5 тезисах докладов.

Структура и объем работы. Диссертационная работа состоит из введения, четырех глав, заключения, выводов и списка цитируемой литературы. Работа изложена на 129 страницах машинописного текста, включая 19 рисунков и 6 таблиц. Список цитируемой литературы включает 145 наименований.