Электронная библиотека диссертаций и авторефератов России
dslib.net
Библиотека диссертаций
Навигация
Каталог диссертаций России
Англоязычные диссертации
Диссертации бесплатно
Предстоящие защиты
Рецензии на автореферат
Отчисления авторам
Мой кабинет
Заказы: забрать, оплатить
Мой личный счет
Мой профиль
Мой авторский профиль
Подписки на рассылки



расширенный поиск

Трехмерная транспортно-фотохимическая модель глобальной атмосферы и ее использование для оценки влияния ограничений производства галокарбонов на содержание атмосферного озона Егорова Татьяна Анатольевна

Трехмерная транспортно-фотохимическая модель глобальной атмосферы и ее использование для оценки влияния ограничений производства галокарбонов на содержание атмосферного озона
<
Трехмерная транспортно-фотохимическая модель глобальной атмосферы и ее использование для оценки влияния ограничений производства галокарбонов на содержание атмосферного озона Трехмерная транспортно-фотохимическая модель глобальной атмосферы и ее использование для оценки влияния ограничений производства галокарбонов на содержание атмосферного озона Трехмерная транспортно-фотохимическая модель глобальной атмосферы и ее использование для оценки влияния ограничений производства галокарбонов на содержание атмосферного озона Трехмерная транспортно-фотохимическая модель глобальной атмосферы и ее использование для оценки влияния ограничений производства галокарбонов на содержание атмосферного озона Трехмерная транспортно-фотохимическая модель глобальной атмосферы и ее использование для оценки влияния ограничений производства галокарбонов на содержание атмосферного озона
>

Данный автореферат диссертации должен поступить в библиотеки в ближайшее время
Уведомить о поступлении

Диссертация - 480 руб., доставка 10 минут, круглосуточно, без выходных и праздников

Автореферат - 240 руб., доставка 1-3 часа, с 10-19 (Московское время), кроме воскресенья

Егорова Татьяна Анатольевна. Трехмерная транспортно-фотохимическая модель глобальной атмосферы и ее использование для оценки влияния ограничений производства галокарбонов на содержание атмосферного озона : диссертация ... кандидата физико-математических наук : 25.00.29.- Санкт-Петербург, 2001.- 164 с.: ил. РГБ ОД, 61 02-1/525-3

Содержание к диссертации

Введение

Глава 1: Описание трехмерной глобальной транспортно-фотохимической модели озоносферы 12

1.1 Краткий обзор трехмерных моделей транспортных и фотохимических процессов 12

1.2 Блок-схема модели МЕЗОН 16

1.3 Фотохимический блок модели МЕЗОН 18

1.3.1. Описание численной схемы фотохимического блока модели 19

1.3.2 Расчет скоростей фотолиза 20

1.3.3 Газо-фазная фотохимия 24

1.3.4 Гетерогенная химия 29

1.3.4.1 Гетерогенные процессы на поверхности сульфатного аэрозоля 30

1.3.4.2 Гетерогенные процессы на поверхности частиц полярных стратосферных облаков (ПСО)

1.4 Транспортный блок модели МЕЗОН 36

1.5 Радиационный блок модели МЕЗОН 39

1.6 Ассимиляционная система циркуляции и температуры, используемая в МЕЗОН 41

Глава 2: Исследование чувствительности модельного озона к изменениям внутренних и внешних параметров модели МЕЗОН 53

2.1 Вулканический аэрозоль 53

2.2 Изменения УФ радиации в 11-летнем цикле солнечной активности 64

2.3 Хлорный и бромный циклы , 69

2.4 Полярные стратосферные облака и гетерогенная химия 75

2.5 Гравитационное оседание 80

2.6 Влияние учета квази-сферической геометрии на моделирование озона 83

2.7 Оценка влияния схемы табличной интерполяции в сравнении с полной схемой расчета скоростей фотолиза на моделирование озона

Глава 3: Валидация модели на основе сопоставления с данными натурных измерений , 91

3.1 Используемые данные спутниковых и наземных наблюдений для валидации модели 91

3.2 Сравнение модельных распределений примесей атмосферы с данными натурных наблюдений .., 94

3.2.1 Общее содержание озона (ОСО) 95

3.2.2. Высотно-широтное распределение озона и сопутствующих газов. 103

3.2.2.1. Озон 103

3.2.2.2. Азотные составляющие: NOx и HNO3 107

3.2.2.3. Хлорные составляющие: СЮ, C10N02 и НС1 116

Глава 4: Оценка влияния ограничений Монреальского протокола и его дополнений на современное состоя ние озонового слоя 130

4.1 Историческая справка .131

4.2 Описание эксперимента 133

4.3 Анализ полученных результатов 136

Заключение 149

Литература

Описание численной схемы фотохимического блока модели

В SLIMCAT 3D используется горизонтальная сетка по пространству 7.5x7.5 градусов, в вертикальном направлении используется 12 уровенная изоэнтропическая система координат (от 335 до 2700К). Вертикальное разрешение в нижней стратосфере около 3 км. Вертикальные скорости рассчитываются из радиационной схемы, которая используется для определения скоростей радиационного нагрева (охлаждения). Для переноса атмосферных газов используется схема Празера (Prather, 1986). Динамический шаг равен 60 минутам. Модель содержит основные химические примеси, их источники и цикл окисления метана. Модель рассчитывает суточный цикл изменения концентрации газов с шагом по времени 20 минут. Интегрирование производится с использованием полу неявного симметричного метода (Ramaroson et al., 1992). Данные по газо-фазным скоростям реакций взяты из (DeMore et al., 1997). Для учета гетерогенной химии в модели используется реакции на частицах жидкого сульфатного аэрозоля и на твердых частицах три гидрата азотной кислоты и льда. Процедура расчета свойств жидких аэрозольных частиц требует присутствия в атмосфере паров H2S04. Это поле задано для каждого месяца из расчетов по двумерной модели (Bekki and Pyle, 1994) и переносится как пассивный трассер. Затем состав жидких аэрозолей рассчитывается по аналитической схеме (Carslaw et al.,1995a,b) используя заданное поле H2SO4 вместе с полями температуры и других газовых примесей. Эта схема также включает процесс растворения НВг, НОВг и НОСІ. Для ПСО 1-го типа (тригидрата азотной кислоты) модельные отношения смеси HNO3, Н2О и температура используются в уравнении (Hanson and Mauersberg, 1988) для предсказания возможности их образования. Модель также имеет простую процедуру денитрификации и дегидратации. Скорости фотолиза рассчитываются с помощью схемы (Lary and Pyle, 1991), которая использует интерполяцию предвычисленных значений скоростей фотолиза для конкретной точки в определенный момент времени. Схема учитывает рассеяние и сферическую геометрию и может рассчитывать скорости фотолиза до углов 96 градусов. Скорости фотолиза обновляются каждый 2-ой химический шаг. ЗМ ТХМ в последнее десятилетие в основном использовались при изучении сезонного развития хлорной активации и уменьшения концентрации озона в средних - ib широтах и полярных областях в 90-х годах, особенно большое внимание уделялось северному полушарию. Наиболее активно эксплуатировалась модель SLIMCAT с использованием различных ассимиляционных данных.

В (Chipperfield, 1999) проведено исследование химического разрушения для зим 1993/1994 - 1996/1997 с помощью модели SLIMCAT в которой используется ассимиляционная система (AC) ECMWF. Зимой 1995/1996, которая была относительно холодной, модель производит локальное озонное разрушение до 45% внутри полярного вихря. Зимой 1996/1997 года достаточно холодных температур для появления ПСО не было до начала января, что задержало хлорную активацию, но так как холодные температуры имели место в марте, то модель показала озонное разрушение внутри модельного полярного вихря до 40% в конце марта. В (Hansen et al., 1999) проведено исследование зимы 1996/1997 с помощью модели SLIMCAT с AC UKMO и сравнение ее результатов с данными измерений, которые показали, что уменьшение озона ранней весной 1997 года осуществлялся за счет галогенной химии связанной с хлорной активацией на ПСО, дальнейшее разрушение в конце апреля и в начале мая происходило за счет химии NOx. Необычно продолжительное по времени (до начала мая) существование устойчивого и сильно изолированного полярного вихря создало условия для разрушения озона до 40% на изентропических уровнях 475К и 550К. В (Chipperfield, 1999) было проведено интегрирование модели SLIMCAT на 6 лет с 1991 по 1997 года. Модель показала неплохие результаты в воспроизведении межгодовой изменчивости хлорной активации в Арктической и Антарктической нижней стратосфере, а также ежедневных, сезонных и межгодовых вариаций ОСО. Наибольшие различия между модельным и измеренным озоном были обнаружены в высоких широтах летом. В (Hadjinicjlaou et al, 1997) с помощью этой же модели исследовалась межгодовая изменчивость озона в средних широтах. Для средних широт северного полушария модель показала сильную межгодовую изменчивость ОСО, которая происходит из-за процессов переноса. Самые низкие значения ОСО в средних широтах получились для 1993 года -почти два года после извержения вулкана Пинатубо. Так как полученное падение содержания озона в средних широтах не может быть обусловлено химическими процессами на поверхности сульфатных аэрозолей в данном регионе, то авторы считают, что модель отражает вклад высокоширотного уменьшения озона в ежегодное среднеширотное падение концентрации озона в течение весеннего периода времени. В (Guirlet et al., 2000) исследуется с помощью той же модели озонное разрушение зимой 1997/1998, которая была по своим метеорологическим условиям в нижней стратосфере в целом более теплой, чем две предыдущие зимы. Тем не менее, появление низких температур в декабре 1997 года привело к хлорной активации и уменьшению одержання озона в модели.

Расчет распределения атмосферных газов с использованием модели GSFC с ассимиляционной системой GEOS-DAS и линеаризованной химии озона представлен в (Douglass et al, 1996), которые показывают в целом хороший сезонный цикл общего содержания озона (ОСО) в сравнении с наблюдениями, хотя и с некоторыми отклонениями от среднего значения, особенно это отклонение заметно в тропиках и высоких широтах. Источником отклонения оказался неточный баланс между горизонтальным волновым и средним вертикальным переносами, который изменяется с высотой в верхней тропосфере и нижней стратосфере. Более поздние расчеты с GEOS-DAS циркуляцией и полной химией (Douglass, 1997) показали, что градиент озона может быть хорошо промоделирован даже когда перенос долгоживущих примесей плохо соответствует наблюдениям, из-за влияния фотохимических процессов на распределение озона. Видимое отсутствие климатического смещения в долговременном моделировании озона (Douglas et al, 1996, Chipperfild, 199S) предполагает, что расчеты трендов могут стать скоро возможными с увеличением компьютерной мощности, несмотря на потенциальные проблемы, относящиеся к расчету диабатической циркуляции.

Из вышеизложенного можно сделать вывод, что трехмерные сезонные и многолетние расчеты концентрации озона и его ОСО с помощью трехмерных транспортно-фотохимических моделей с использованием ассимиляционных полей циркуляции и температуры показывают неплохое согласование с наблюдениями.

Так же из обзора литературы по использованию ЗМ ХТМ видно, что они не были еще привлечены для расчета межгодовых изменений в концентрации озона из-за антропогенного влияния фреонов и в данной работе такие расчеты представлены.

Изменения УФ радиации в 11-летнем цикле солнечной активности

Изучение влияния вулканических возмущений помогает нам понять некоторые фундаментальные аспекты поведения атмосферы, такие как крупномасштабный перенос, роль аэрозолей в радиационном переносе в системе Земля-атмосфера и роль химических реакций в атмосфере, содержащей продукты вулканического извержения (Брасье и Соломон, 1987).

Продукты вулканических извержений и образовавшийся сульфатный аэрозоль в первую очередь приводят к значительным изменениям в радиационных полях стратосферы, которые в свою очередь ведут к изменениям газового состава, температуры и циркуляции в стратосфере. Сульфатный аэрозоль производится благодаря процессам окисления и конденсации сульфатсодержащих газов. Наличие частиц в стратосфере предоставляет среду для протекания относительно быстрых гетерогенных реакций, ведущих сразу и впоследствии к изменениям отношения смеси озона и других примесей. Изменения отношения смеси озона в свою очередь влияют на радиационные и термодинамические процессы в средней и нижней стратосфере. Поэтому теоретические исследования и натурные наблюдения после вулканических извержений могут улучшить наше понимание физических и химических процессов, происходящих в атмосфере и их взаимодействия. Моделирование и сравнение вулканического влияния также может позволить определить насколько хорошо процессы в реальной атмосфере воспроизводятся с помощью моделей, и какой блок модели должен быть усовершенствован для того, чтобы лучше воспроизводить процессы, происходящие в природе.

В данном разделе представлено исследование чувствительности модели к вулканическому аэрозолю после извержения вулкана Пинатубо.

Для исследования вулканических эффектов на атмосферные процессы извержение вулкана Пинатубо в своем роде является исключительным среди прочих вулканических извержений благодаря наблюдениям, сделанным во время и после извержения вулкана Пинатубо в июне 1991 года. Формирование и развитие аэрозольного облака, оптические свойства аэрозоля, радиационные потоки, химический состав, температурное и динамическое состояние атмосферы наблюдались с помощью спутниковых, зондовых, лидарных, самолетных и наземных инструментов. Наличие измерений с нескольких спутников позволило разработать базу данных оптических свойств аэрозоля (Stenchikov et al, 1998), которая была использована в модели для учета влияния вулканического аэрозоля. Эти данные широко применяются для анализа влияния СА на радиационные, температурные и динамические процессы в атмосфере (Ramachandran et al., 2000). Эта база данных содержит средне зональные среднемесячные спектральные оптические характеристики стратосферного аэрозоля для периода июнь 1991 - май 1993 годов. Используя коэффициент ослабления аэрозолем для длины волны 1.02 мкм из этой базы данных по формуле, предложенной в (Thomason et al., 1997), была рассчитана плотность поверхности сульфатного аэрозоля, которая используется для расчета гетерогенных реакций в химическом блоке МЕЗОН.

Для исследования чувствительности модельного стратосферного озона к вулканическому аэрозолю было проведено два эксперимента: с учетом вулканического аэрозоля (контрольный прогон модели) и без его учета. Расчеты были проведены для периода с сентября 1992 по декабрь 1996 годов. Так как оба эксперимента проводились с одинаковыми начальными условиями, то анализ результатов был проведен для 1993-1996 годов, исключая перестройку модели в 1992 году.

На рис. 2.1 показаны высотно-временные профили процентного изменения отношения смеси азотной кислоты (HNO3) для высоких широт северного (а) и южного (в) полушарий и для тропической зоны (б). Изменение соотношения отношений смеси HN03 и других атмосферных составляющих, представленных в данном параграфе, рассчитывалось путем вычитания результатов эксперимента без вулканического аэрозоля из эксперимента с учетом вулканического аэрозоля, то есть эта разница отражает эффект введения вулканического аэрозоля. Из рисунка видно, что отношение смеси HNO3 в результате влияния вулканического аэрозоля заметно выросла, особенно в тропическом районе и высокоширотной зоне северного полушария, максимальные значения роста отношения смеси азотной кислоты достигают 70-100% в 1993 году. В высоких широтах южного полушария модель показывает несколько меньшее увеличение отношения смеси НМОз, примерно до 50%. Как видно из рисунка максимумы роста отношения смеси HNO3 появляются в зимнем полушарии и, скорее всего, связаны с переносом дополнительного НКОз из тропиков. Полученные оценки роста HN03 находятся в хорошем согласовании с результатами других моделей, которые учитывают химические процессы, происходящие на частицах сульфатного аэрозоля (Granier and Brassur, 1992; Tie et al., 1994). Сравнение модельного распределения отношения смеси азотной кислоты с данными измерений и результатами других моделей представлено в главе 3, которая посвящена валидации МЕЗОН.

Как было указано выше, наличие сульфатного аэрозоля в жидкой фазе создает благоприятную среду для гетерогенных реакций. Наиболее важной среди них для тропической нижней стратосферы является гидролиз пятиокиси азота (N205) внутри аэрозольной частицы. В результате этой реакции образуется две молекулы азотной кислоты (HNO3):

N205 + Н20 = 2HN03 Эта реакция, которая является достаточно быстрой в холодной нижней стратосфере тропиков, ведет к сильному падению отношения смеси NOx(NO +N02) и росту HN03. В (Rozanov et al., 2001) показано, что модельный HNO3 увеличивается после извержения в основном в средней стратосфере тропических широт. Затем, как показывают расчеты МЕЗОН (рис. 2.1) рост HNOi распространяется в высокие широты северного и южного полушарий благодаря процессам переноса HNO( и гидролизу N2Os in situ. Это проявляется

Сравнение модельных распределений примесей атмосферы с данными натурных наблюдений

С тех пор как была открыта озонная дыра в Антарктиде (Farmer et al., 1985), появилось много веских доказательств, полученных с помощью наблюдений, лабораторных измерений и модельных экспериментов, что взвешенные частицы играют ключевую роль в галогенной активации и дезактивации реактивных азотных окислов, и, следовательно, в уменьшении отношения смеси озона в нижней стратосфере (WMO,1999). Объяснить процесс разрушения озона в течение зимы и весны в полярных областях можно следующим образом. Долгоживущие галогенные примеси, в основном фреоны, источником которых являются нижние слои тропосферы, попадая в стратосферу расщепляются, поглощая УФ радиацию. В результате последующих фотохимических преобразований формируются галогенные резервуары НО, CIONO2, BrCl, BrON02- Зимой в высоких широтах хлор высвобождается из резервуаров вследствие реакций на поверхностях частиц сульфатного аэрозоля и ПСО. При этом производятся более активные газы СЬ и НОСІ. При появлении солнечного света, производятся высоко реактивные атомарные бром и хлор через процессы фотолиза из СЬ, НОСІ, BrCl, и BrONO?. Атомарный бром и хлор реагируют в каталитических циклах (см. п.2.3), разрушая озон и производя попутно СЮ и ВгО. В конце зимы с увеличением интенсивности солнечного света и нагревом стратосферы, ПСО исчезают и связанные с ними гетерогенные процессы заканчиваются. Воздух с относительно высоким содержанием NO? поступает при динамическом перемешивании из области вне полярного вихря и переводит активные окислы брома и хлора в их резервуары. И таким образом, разрушение озона замедляется.

В представленном разделе исследуется чувствительность отношения смеси озона и его общего содержания к введению в фотохимическую схему процессов гетерогенной химии на частицах сульфатного аэрозоля и полярных стратосферных облаков.

Существует два основных класса частиц, наблюдаемых в нижней стратосфере: а) стратосферный сульфатный аэрозоль (ССА), который существует на всех широтах и его отношение смеси увеличивается после крупных вулканических извержений. Чувствительность к введению вулканического ССА рассмотрена в п.2.1; б) полярные стратосферные облака (ПСО), которые формируются в течение полярной зимы. Частицы облаков типа цирус, сажи и ракетных и самолетных выхлопов также относятся к стратосферным частицам, но их содержание в нижней стратосфере мало по сравнению с ССА и ПСО.

Из-за относительно грубого разрешения глобальных моделей, могут быть воспроизведены только крупномасштабные случаи образования ПСО. Современные модели в основном включают относительно простые микрофизические параметризации, хотя наблюдения показывают, что ПСО обладают очень сложным и разнообразным поведением. Двумерные модели, например, не могут воспроизвести того факта, что формирование ПСО не является горизонтально-симметричным, особенно в Арктике, как показывают наблюдения. Даже трехмерная формулировка имеет ограничения, которые проявляются в способности воспроизводить мелкомасштабные явления, такие как фавитационные и горные волны, когда быстрые температурные изменения могут привести к неравновесным физическим процессам, которые могут играть важную роль в формировании ПСО на твердых частицах, особенно в арктическом регионе.

Влияние стратосферных частиц на химию озона сильно зависит от их концентрации, размера, фазы и состава. Следовательно, для понимания причин падения концентрации озона необходимо знание этих характеристик, так как обычно при моделировании химических процессов в атмосфере прибегают к параметризации процессов образования ССА и ПСО, которые основаны в основном на спутниковых наблюдениях и лабораторных измерениях. Подробное описание процессов на частицах ССА и ПСО включенных в фотохимическую схему МЕЗОН рассмотрено в Главе 1.

Систематические спутниковые, самолетные и лидарные измерения показали, что ПСО образуются в Арктике и Антарктике при стратосферных температурах ниже 200К и имеют размеры синоптического масштаба. В (David et al., 1998) подчеркивается, что вулканические извержения ведут к увеличению формирования ПСО при более высоких - ?- температурах по сравнению с довулканическими условиями. Наблюдения за ПСО (Fromm et al., 1997) показывают, что в Антарктиде ПСО формируются с середины мая до начала ноября. Арктические ПСО качественно похожи на Антарктические, но образуются реже и на более коротком промежутке времени, с начала декабря до середины марта.

В рамках данного исследования были проведены следующие эксперименты. Эксперимент, который включает процессы образования и разрушения ПСО и гетерогенные реакции на ССА. Этот эксперимент является контрольным. Второй эксперимент был проведен с исключением из фотохимической схемы модели процессов образования и разрушения ПСО и связанных с ними гетерогенных реакций для исследования чувствительности отношения смеси озона и его общего содержания к наличию ПСО. Третий эксперимент был проведен с полным отключением гетерогенных реакций для исследования чувствительности отношения смеси озона и его общего содержания к гетерогенным процессам. Результаты представлены в виде процентной разницы между экспериментом и контрольным прогоном модели.

На рис. 2.13 и 2.14 представлены результаты исследования чувствительности расчетного отношения смеси озона и его общего содержания к присутствию ПСО и наличию гетерогенных реакций на частицах ПСО в фотохимической схеме МЕЗОН. Основной вклад ПСО в уменьшение отношения смеси озона приходится на область формирования озонной дыры. Наличие ПСО дает вклад в разрушение отношения смеси озона до 20% на южном полюсе в октябре на высоте 20 км (рис.2.13 б). Так же в марте наблюдается до 6% разрушения озона на южном полюсе на высоте 12-15 км. Однако, в это время ПСО, следуя наблюдениям, над южным полюсом не формируются. Поскольку озон в марте складывается из его изменения с октября по март, который почти не зависит от ПСО плюс то, что было в октябре, то, следовательно, недостаток озона в октябре может приводить к недостатку озона в марте. На рис. 2.14 представлены изменения ОСО. Максимальный эффект вклада ПСО в уменьшение ОСО составляет более 20% на южном полюсе (рис.2.14 б). В северном полушарии влияние ПСО на отношение смеси озона и его общее содержание не обнаруживается (рис.2.13а и 2.14 а) для анализируемого периода времени. Здесь необходимо отметить, что анализ проводится для 1999 года, когда зима северного полушария была относительно теплой для того, чтобы активизировать процессы образования ПСО. Поэтому в приведенном анализе чувствительность модельного озона к ПСО в северном полушарии практически отсутствует.

Описание эксперимента

В 1977, через 3 года после того, как американские ученые Молина и Роланд (Molina and Rowland, 1974) высказали свою гипотезу о роли ХФУ, в Вашингтоне собрались представители 32 стран и выработали первый план действий по защите озонового слоя. В результате сначала в США, а затем в Швеции, Норвегии и Канаде было запрещено использование ХФУ в аэрозольных упаковках. Открытие в 1983 году озонной дыры в южном полушарии (Farman et al., 1985) и во второй половине 80-х годов истощения озонного слоя в северном полушарии (Brune et al., 1990), привело к необходимости введения дополнительных ограничений на производство озоноразрушающих соединений, таких как фреоны. Так в марте 1985 года в Вене была провозглашена концепция сохранения озонового слоя. Обязательства одобривших эту концепцию государств были сформулированы в международном соглашении, которое получило название Венской конвенции по защите озонового слоя. В 1986 году к ней присоединилась и Россия. Согласно Венской конвенции национальная политика подписавших ее стран должна быть направлена на снижение отрицательных воздействий на озоновый слой планеты. Однако

Конвенция не предусматривала конкретных сроков для мероприятий по защите озонового слоя и каких-либо санкций относительно государств, в которых такие мероприятия проводятся не эффективно. Следующий шаг по защите озонового слоя Земли был сделан в октябре 1987 года в Монреале, где 36 стран подписали Протокол по веществам разрушающих озон. Россия присоединилась к Монреальскому протоколу в 1988 году. Это международное соглашение предусматривало замораживание производства пяти наиболее используемых ХФУ на уровне 1986 года. К 1993 году их производство должно было сократиться на 20%, а к 1998 г. - на 30% (ЮНЕП, 1995). Для контроля, за выполнением принятых решений, был учрежден Комитет по выполнению обязательств Монреальского протокола. Встречи участников Монреальского протокола на уровне министров проходят ежегодно. Они сопровождаются проверкой обязательств. Так же на этих встречах принимаются новые поправки к основному документу, повышающие обязательства сторон. Так в июне 1990 в Лондоне 92 государства подписали (ЮНЕП, 1995) дополнение к Монреальскому протоколу, по которому предусматривалось полное прекращение производства ХФУ к 2000 году. В список запрещаемых к производству и потреблению веществ были внесены метилхлороформ, четыреххлористый углерод и талоны. В ноябре 1992 года в Копенгагене были приняты (ЮНЕП, 1995) новые поправки, в соответствии с которыми появилось требование о поэтапном выводе из производства метилбромида и гидрохлорфторуглерода.

Измерения, проведенные в последние годы, показывают некоторое падение содержания ХФУ в атмосфере (Montzka et al., 1996, 1999; Engel et al., 1998; Froidevaux et al., 2000; Anderson et al., 2000). Также в (Anderson et al., 2000) было отмечено, что начиная с 1997 наблюдается уменьшение содержания активных радикалов хлора в стратосфере. До настоящего времени оценке влияния на введение ограничений МПА было посвящено несколько работ. Например, в (WMO, 1992; 1999) было исследовано влияние различных ограничений с использованием набора двумерных моделей. В (Prather et al., 1996) исследовалось влияние свободного производства ХФУ по отношению к реальному уровню ХФУ с помощью двумерной модели NASA GCFC. В работе (Slaper et al., 1996) потенциальный эффект ограничений МПА был оценен используя линейную регрессию между хлорным загрязнением атмосферы и озоном. Соответственно, очень важно исследовать вопрос о том, какую выгоду принес МПД с точки зрения сохранения озонного слоя сегодня, и найти способ контролировать как будет происходить процесс восстановления озонного слоя в будущем (WMO, 1999; SPARC, 1998). Такого рода исследование не может быть выполнено только на основе анализа наблюдаемых S33 изменений общего содержания озона или с помощью простых моделей, поскольку содержание озона в атмосфере контролируется совокупностью многих взаимосвязанных атмосферных процессов, включающих как фотохимическое разрушение/образование озона, так и 3-х мерный перенос озона из низких широт к полюсам. Даже двумерные модели, с детальным описанием фотохимических процессов, не могут быть использованы для исследования данной проблемы из-за того, что использование заданных среднезональных полей ветра и температуры не содержит наблюдаемой межгодовой и незональной изменчивости и не позволяет корректно предсказывать образование и свойства полярных стратосферных облаков (ПСО), которые являются главным фактором, определяющим фотохимическое разрушение озона в высоких широтах в зимний и весенний периоды. В (WMO, 1999; Yudin et al., 2000) подчеркивается, что для исследований связанных с проблемами озона необходимо использовать модели, которые способны учитывать незональные распределения и межгодовую изменчивость метеорологических полей. Особенный интерес вызывает оценка географического распределения полезности МПА, которое нельзя получить при использовании двумерной модели. Соответственно, мы оценивали влияние МПД на общее содержание озона в атмосфере с помощью модели МЕЗОН, которая является 3-х мерной глобальной моделью фотохимии и переноса и которая использует близкие к реальности ежедневные распределения скорости ветра и температуры.

Начальные распределения концентраций малых газовых составляющих были построены по данным спутниковых измерений UARS для Августа 1992 года (адрес в Интернете: http://hyperion.gsfc.nasa.gov/Analysis/UARS/urap/home.html). Свойства стратосферного вулканического аэрозоля были заданы согласно данным представленным в работе (Stenchikov et al., 1998; Andronova et al, 1999). Плотность поверхности сульфатного аэрозоля рассчитывается, используя коэффициент ослабления аэрозолем для длины волны 1.02 мкм по формуле из (Thomason et al., 1997). Отношения смеси COi, СН4, N20, CFC-11, CFC-12 и другие источники активного хлора (СН3СС13, ССЦ, СН3С1, CCI2FCCIF2, СНСЬ), а также талонов 1211, 2402 и 3101 (источники активного брома) в приземном слое для каждого месяца моделируемых лет были взяты из базы данных NOAA/CMDL (адрес в Интернете: http://www.cmdl.noaa.gov/hats/index.htm) отдельно для северного и южного полушарий.

У Для СНзВг и СНВгз были заданы постоянные отношения смеси 12 и 1 трлн" соответственно. В МЕЗОН расчитывается трансформация для ХФУ-11, ХФУ-12 и галона 1211. Их отношения смеси были увеличены для того, чтобы учесть другие источники активного хлора (СН3СС13, ССЦ, СН3С1, CC12FCC1F2, СНС13) и брома (галон 2402, 3101, СН3Вг и СНВг3). Были рассчитаны так называемые эффективные отношение смеси. Рассмотрим эту процедуру для ХФУ-11 и ХФУ-12, которая расчитывалась по следующей формуле: q (crc-iD = q (CFc-п) +1/з і q ПІ, І =i...4 где q (CFC-ii) - эффективное отношение смеси для ХФУ-11 (ХФУ-1 1эф). qi - отношение смеси одного из выше перечисленных газов, кроме CCI2CCIF2; ПІ - число атомов хлора содержащиеся в газе. Для ХФУ-12 использовалось похожее выражение: q (CFC-12) = q (CFC-12) +1/2 q ссігссіге З где q (CFC-12) - эффективное отношение смеси для ХФУ-12 (ХФУ-12эф).

Например для ССЦ и января 1992 года эта процедура применяется следующим образом. Во-первых рассчитывается общее количество атомов хлора этого газа и умножается на его отношение смеси (4 атома 102 трлн" =408 трлн"1), затем это число делится на 3 (число атомов хлора в ХФУ-11) и полученное значение добавляется к отношению смеси ХФУ-11 в нижней тропосфере. Такой же подход использовался и для CC12CC1F2 чтобы рассчитать эффективное отношение смеси ХФУ-12, так как времена жизни этих газов близки. Представленная процедура для расчета эффективных отношений смеси повторяется каждый месяц. Затем ХФУ-11Эф и ХФУ-12эф переносятся модельными ветрами в стратосферу, где они вступают в химические и фотохимические реакции. Такой подход позволяет уменьшить компьютерное время для расчетов, не внося в них значительных ошибок.

Похожие диссертации на Трехмерная транспортно-фотохимическая модель глобальной атмосферы и ее использование для оценки влияния ограничений производства галокарбонов на содержание атмосферного озона