Электронная библиотека диссертаций и авторефератов России
dslib.net
Библиотека диссертаций
Навигация
Каталог диссертаций России
Англоязычные диссертации
Диссертации бесплатно
Предстоящие защиты
Рецензии на автореферат
Отчисления авторам
Мой кабинет
Заказы: забрать, оплатить
Мой личный счет
Мой профиль
Мой авторский профиль
Подписки на рассылки



расширенный поиск

Оценка и прогнозирование радиационно-экологического состояния природной среды в зоне Чернобыльского загрязнения Стародубов Алексей Валерьевич

Оценка и прогнозирование радиационно-экологического состояния природной среды в зоне Чернобыльского загрязнения
<
Оценка и прогнозирование радиационно-экологического состояния природной среды в зоне Чернобыльского загрязнения Оценка и прогнозирование радиационно-экологического состояния природной среды в зоне Чернобыльского загрязнения Оценка и прогнозирование радиационно-экологического состояния природной среды в зоне Чернобыльского загрязнения Оценка и прогнозирование радиационно-экологического состояния природной среды в зоне Чернобыльского загрязнения Оценка и прогнозирование радиационно-экологического состояния природной среды в зоне Чернобыльского загрязнения Оценка и прогнозирование радиационно-экологического состояния природной среды в зоне Чернобыльского загрязнения Оценка и прогнозирование радиационно-экологического состояния природной среды в зоне Чернобыльского загрязнения Оценка и прогнозирование радиационно-экологического состояния природной среды в зоне Чернобыльского загрязнения Оценка и прогнозирование радиационно-экологического состояния природной среды в зоне Чернобыльского загрязнения Оценка и прогнозирование радиационно-экологического состояния природной среды в зоне Чернобыльского загрязнения Оценка и прогнозирование радиационно-экологического состояния природной среды в зоне Чернобыльского загрязнения Оценка и прогнозирование радиационно-экологического состояния природной среды в зоне Чернобыльского загрязнения
>

Диссертация - 480 руб., доставка 10 минут, круглосуточно, без выходных и праздников

Автореферат - 240 руб., доставка 10 минут, круглосуточно, без выходных и праздников

Стародубов Алексей Валерьевич. Оценка и прогнозирование радиационно-экологического состояния природной среды в зоне Чернобыльского загрязнения : на примере Брянской области : диссертация ... кандидата геолого-минералогических наук : 25.00.36 / Стародубов Алексей Валерьевич; [Место защиты: Всерос. науч.-исслед. ин-т минерал. сырья им. Н.М. Федоровского]. - Москва, 2007. - 135 с. : ил. РГБ ОД, 61:07-4/162

Содержание к диссертации

Введение

Глава 1 11 Современное состояние и изученность радиоактивного загрязнения Брянской области в связи с аварией на Чернобыльской атомной электростанции

1.1 Краткая геологическая и ландшафтно-геоморфологическая характеристика Брянской области

1.2. Основные особенности и характер радиоактивного загрязнения в результате аварии на ЧАЭС. Радиологическая изученность района

1.3 Выводы 36

Глава 2 38 Разработка и апробация рационального аппаратурно-методического комплекса для радиационного мониторинга осколочных продуктов деления и трансурановых элементов в природных объектах зоны долговременного техногенного загрязнения

2.1 Обоснование рационального аппаратурно-методического комплекса 38

2.2 Методы определения осколочных продуктов деления 43

2.2.1 Определение цезия-137 43

2.2.2 Определение стронция-90 44

2.3 Методы определения трансурановых элементов (ТУЭ) 50

2.3.1 Плутоний-238, 239, 240 50

2.3.2 Плутоний-241 55

2.3.3 Америций-241 56

2.4 Авторадиографический метод изучения техногенных радионуклидов в объектах окружающей среды

2.5 Электронно-микроскопический метод 58

2.6 Критерии выбора площадок и отбор проб для комплексного мониторинга

2.7 Вероятностно- статистический подход к обработке результатов мониторинга

2.8 Выводы 67

Глава 3 70 Современные закономерности и особенности нахождения и миграции осколочных продуктов деления и трансурановых элементов в природных средах юго- западной части Брянской области

3.1. Распределение осколочных продуктов деления в зоне аэрации на опытных полигонах и контрольных площадках.

3.1.1 Полигон «Деменка» 73

3.1.2 Полигон «Кожаны» 80

3.1.3 Дополнительные контрольные площадки 84

3.1.4 Особенности нахождения и миграции осколочных продуктов деления в зонах аэрации различных ландшафтов

3.2. Осколочные продукты деления в природных водах 90

3.3. Осколочные продукты деления в растительности 92

3.4. Трансурановые элементы (ТУЭ) в почвах 95

3.5. Пространственное распределение радиоактивности и «горячие» частицы в почвах

3.6 Выводы 107

Глава 4 Научно-методические основы прогнозирования изменения радиационной обстановки в условиях техногенного загрязнения осколочными продуктами деления и трансурановыми элементами

4.1 Среднегодовая эффективная доза (СГЭД) засчёт внешнего облучения

4.2 Среднегодовая эффективная доза (СГЭД) за счёт внутреннего облучения

4.2.1 Внутреннее облучение цезием-137

4.2.2 Внутреннее облучение стронцием-90

4.2.3 Внутреннее облучение ТУЭ 4.3 Выводы

Заключение

Список использованной литературы и публикаций

Введение к работе

В результате аварии на Чернобыльской АЭС в окружающую среду было выброшено беспрецедентное количество высокотоксичных техногенных радионуклидов, чуждых живой природе. Рассеяние радионуклидов и загрязнение окружающей среды приобрело глобальные масштабы. На территории России серьезно пострадали 15 областей, наибольшие уровни загрязнения были установлены в юго-западной части Брянской области.

Актуальность. Проблема прогнозирования изменения радиационной ситуации на загрязненной части Брянской области является чрезвычайно актуальной и будет таковой еще в течение нескольких десятилетий. Это связано с большими периодами полураспада осколочных продуктов деления (90Sr, 137Cs) и трансурановых элементов (239,24 -2 8Pu, 'Am), чрезвычайно высокой их радиотоксичностью и специфичными особенностями миграции в зоне аэрации. Незащищенность водоносных горизонтов создает реальную угрозу загрязнения подземных вод, используемых населением в хозяйственно-питьевых целях. Очевидно также увеличение активности 24|Ат, одного из наиболее опасных для живой природы радионуклидов.

Таким образом, решаемые автором задачи весьма актуальны и связаны с обеспечением безопасной жизнедеятельности населения на загрязненных территориях и планированием хозяйственной деятельности.

Основная цель работы заключается в создании научно-методических основ оценки и прогнозирования радиационной обстановки в зоне долговременного радиоактивного загрязнения осколочными продуктами деления и трансурановыми элементами Чернобыльского генезиса (на примере юго-западной части Брянской области), необходимых для обеспечения безопасных условий проживания населения и планирования хозяйственной деятельности.

В соответствии с поставленной целью основными задачами исследования явились:

S установление степени изученности, современного уровня и радионуклид-ного состава очагов загрязнения природных сред (почвы, подземные и поверхностные воды, растения) в зоне чернобыльского следа на территории Брянской области на основе анализа результатов предшествующих и собственных исследований с обоснованием перечня основных практически значимых дозообразующих радионуклидов. S оценка используемого аппаратурно-методического обеспечения на соответствие требованиям системы долговременного радиационного мониторинга в условиях техногенного загрязнения. S обоснование рационального комплекса радиоизотопных и радиографических методов для радиационного мониторинга природных сред в зоне долговременного техногенного загрязнения и внедрение в практику работ «Геоцентр-Брянск» (филиал ФГУП «Геоцентр-Москва»). S исследование динамики, основных закономерностей миграции и форм нахождения техногенных радионуклидов в типичных ландшафтных зонах загрязненной территории. S на основе результатов исследований и выявленных закономерностей спрогнозировать изменения радиационной обстановки на периоды до 2015 и до 2055 года с оценкой радиационных рисков и дозовых нагрузок на население за счет потребления природных вод, продуктов питания, пылевого разноса, лесных пожаров и других природных факторов. Научная новизна. Впервые обоснован и применен комплексный подход к радиационному мониторингу природной среды в зоне долговременного техногенного загрязнения осколочными продуктами деления и трансурановыми элементами с использованием вероятностно-статистических методов обработки многолетних экспериментальных данных, обеспечивающих повышение информативности и достоверности результатов. Установлен точный современный радионуклидный состав природных сред наиболее типичных загрязнённых ландшафтов западной части Брянской области. Выявлены ключевые закономерности миграции техногенных радионуклидов в типичных

ландшафтах западной части Брянской области. Установлены современные новообразованные формы нахождения радионуклидов в зоне аэрации загрязненной территории.

Результаты работы изложены в 3-х защищаемых положениях: Первое защищаемое положение: Теоретически обоснован и надёжно апробирован в зоне долговременного техногенного загрязнения рациональный аппаратурно-методический комплекс радиоизотопных, радиографических и электронно-микроскопических методов, обеспечивающий проведение метрологически достоверного радиационного мониторинга природных сред (почвы, донные отложения, воды, растительность) с определением высокотоксичных трансурановых (239+240Pu, 238Pu, 241Ри, 241Ат) и осколочных ( Sr, Cs) радионуклидов, выявлением «горячих» частиц, характера пространственного распределения активности и форм нахождения техногенных радионуклидов.

Второе защищаемое положение: Установлены современный уровень, состав и формы техногенного радиоактивного загрязнения природных сред, закономерности изменения радиационной обстановки, обусловленные комплексом физических и биогеохимических факторов: различной скоростью вертикальной и латеральной миграции радионуклидов в разнотипных ландшафтных зонах; формированием радиоактивных новообразований («горячих» частиц) в почвах; избирательностью растительных форм к накоплению радионуклидов; скоростью радиоактивного распада.

Третье защищаемое положение: Созданы научно-методические основы прогнозирования изменения радиационной обстановки в условиях техногенного радиоактивного загрязнения, позволяющие обеспечить достоверную оценку радиационных рисков, дозовых нагрузок на население и планирование защитных мероприятий в различных ландшафтных зонах.

Практическая значимость работы. Автором систематизирован, обобщен, дополнен и использован для решения практических задач фактический материал по естественной и техногенной радиоактивности природных сред региона. На основе разработанного комплекса методов получены объективные достоверные данные о современном состоянии почв, поверхностных и подземных вод, растений в условиях долговременного техногенного загрязнения, а также представлен прогноз развития радиоэкологической обстановки на 2015 и 2055 годы, позволяющий осуществить планирование защитных мероприятий в долгосрочной перспективе с целью обеспечения безопасных условий проживания населения.

Материалами для исследований в работе послужили результаты собственных полевых и лабораторных исследований (2003 - 2007 г.г.), а также отчетные и фондовые материалы и научные публикации по теме.

Лично автором и при его непосредственном участии осуществлен выбор контрольных площадок, существенно дополняющих и расширяющих информативность радиационного мониторинга на опытных государственных полигонах, отбор проб природных образований (почвы, растения, поверхностные воды) в 2004 - 2006 г.г. в типичных ландшафтах изучаемой местности, в том числе с проходкой шурфов и поинтервальным опробованием почвенных профилей. Во время командировок автором собраны и систематизированы отчетные и фондовые данные по результатам предшествующих и современных исследований. Автором сформулированы основные вероятностно-статистические подходы при обработке большого массива разновременных данных, обоснован и апробирован рациональный комплекс радиоизотопных, радиографических и электронно-микроскопических методов для системного радиационного мониторинга в условиях долговременного техногенного загрязнения. Автором разработаны научно-методические принципы прогнозирования изменения радиационной обстановки и оценки дозовых нагрузок на население. Самостоятельно и при непосредственном участии автора выполнены измерения активности 137Cs, 90Sr,241Pu, 239+240Pu, 238Pu, 24,Am в 900 про-

бах почв, 455 пробах воды, 55 пробах растительности, 43 пробах «горячих» частиц.

Результаты исследований, полученные автором, внедрены в практику работ «Геоцентр-Брянск» (филиал ФГУП «Геоцентр-Москва»), выполняющего масштабные многолетние радиоэкологические исследования на загрязненных территориях Брянской области.

Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, 4 глав и заключения, содержит 135 страниц компьютерного набора, содержит 36 рисунков, 22 таблицы. Список литературы включает 111 наименований.

Диссертационная работа выполнена в Федеральном государственном унитарном предприятии «Всероссийский научно-исследовательский институт минерального сырья им. Н. М. Федоровского» (ФГУП ВИМС).

Автор искренне признателен доктору геолого-минералогических наук, профессору Г. А. Машковцеву, доктору технических наук [Г.В. Остроумову! и

руководителю лаборатории изотопных методов анализа, кандидату геолого-минералогических наук А. Е. Бахуру за научное руководство. Автор благодарен сотрудникам ФГУП ВИМС Л. А. Березиной, Л. И. Мануйловой, Т.М. Ивановой, В. Т. Дубинчуку за консультации и помощь в выполнении научных исследований, а также С. Б. Гоголю, Г. Г. Дедковскому, С. В. Дадыкину за поддержку и помощь при проведении полевых исследований и анализе фондовых материалов.

Основные особенности и характер радиоактивного загрязнения в результате аварии на ЧАЭС. Радиологическая изученность района

Авария на Чернобыльской атомной электростанции (ЧАЭС) 26 апреля 1986 г. является беспрецедентной по масштабам и одной из крупнейших экологических катастроф, связанных с загрязнением окружающей среды техногенными радионуклидами. По международной шкале ядерных событий она относится к седьмому - наивысшему уровню значимости с точки зрения опасности [23].

Выброс продуктов деления в окружающую среду имел ряд уникальных особенностей, обусловливающих чрезвычайную сложность ликвидации последствий катастрофы, а также реабилитации населения и экономики пострадавших регионов.

Во-первых, выброс техногенных радионуклидов (ТРИ) в окружающую среду произошёл в результате взрыва и последующего продолжительного (около 9 суток) истечения газо-аэрозольной струи из разрушенного реактора на высоту до 7 км. При этом мероприятия, предпринятые на аварийном энергоблоке (засыпка, сброшенная с вертолётов, жидкий азот, закачиваемый в разрушенную активную зону), могли вызвать временную дифференциацию радионуклидного состава и форм нахождения исходящих изотопов. Во-вторых, сложная и необычная метеорологическая обстановка в зоне аварии, связанная с резкими изменениями направлений воздушных масс и периодическим выпадением дождей, обусловила общепланетарный характер выпадений с крайней неоднородностью по плотности выпадений на местности (в локальном масштабе). По данным [17] можно выделить шесть направлений и этапов радиоактивного следа:

- северо-северо-западное - на Прибалтику и Финляндию (26.04.86);

- западное - на Польшу (26 - 27.04.86);

- северо-восточное и восточное - на Брянскую и Тульскую области России (27-29.04.86);

- юго-западное - на Сумскую и Полтавскую области Украины (27 - 30.04.86);

- южное - на Крымскую область и Турцию (01 - 03.05.86);

- юго-западное - на Украину с предварительным разворотом в юго-восточной части Беларуси (04. - 06.05.86).

В результате дальних переносов радионуклиды чернобыльского происхождения обнаружены в Швеции, Германии, Великобритании, Италии, США, Канаде, Китае, Японии и других странах [65] (рис. 1.3).

В-третьих, выброс имел колоссальные размеры и широкий спектр радиоактивных изотопов. По официальным оценкам, суммарная активность выброса составила 50 МКи (без учёта инертных газов) или около 4 % общей активности топлива в реакторе [79]. Это в тысячу раз больше, чем при аварии 1979 года на АЭС Три-Майл-Айленд (США).

Изотопный состав выброса установлен достаточно точно, в целом он соответствует структуре топлива реактора (табл. 1.1), но оценка количества выброшенной в окружающую среду активности у многих авторов варьирует в довольно широких пределах (до 170 МКи), так как базируется на расчетных данных [19, 21, 29, 60].

По данным [49] достаточно точно установлено, что на момент аварии в активной зоне реактора находилось 216 тонн диоксида урана (UCb), а по оценкам [2, 20, 50], сделанным на основе бурения подреакторного помеще ния, масса ядерного топлива в разрушенном энергоблоке составляет лишь порядка 60-100 тонн.

Рисунок 1.3. Плотность суммированного (чернобыльского и дочерно-быльского) загрязнения территории Европы 137Cs [7J.

В-четвёртых, значительная часть активности выпадений связана с «горячими» частицами различного генезиса (топливные, конденсационные, конструкционные), что предопределило широкомасштабную дифференциацию изотопов при их атмосферном переносе и выпадении на поверхность.

Характерной закономерностью является относительное увеличение числа частиц, содержащих преимущественно l37Cs, l06Ru, ,25Sb при уменьшении 9l)Sr, 239-24(U38pUi 234.235,238ц размеров и числа «горячих» частиц с увеличением расстояния от станции [5, 40, 42]. В ближней зоне влияния ЧАЭС на долю «горячих» частиц (в основном топливных и конструкционных) приходилось до 80 % общей активности выпадений [77, 78] . На расстоянии более 100 км от эпицентра катастрофы доля активности, связанной с «горячими» частицами, стремительно снижается, наибольшая активность выпадений здесь связана с тонкорассеяной парогазовой фазой. Обнаруживаются сорбци-онные частицы, образовавшиеся на месте выпадения осадков из конденсата путём сорбции радиоизотопов на естественных сорбентах (органическое вещество, глинистые материалы).

Размеры «горячих» частиц варьируют от 0,п мкм до 100 и более мкм, однако зачастую наиболее крупные частицы являются конгломератами обломочного материала, содержащими несколько собственно «горячих» частиц.

Форма «горячих» частиц многообразна, она тесно связана с генезисом частиц: неправильная форму - зачастую имеют агрегаты, осколочные - обломки топлива, оплавленные - обломки конструкций, шаровидные - относятся к конденсационному типу, мелкокристаллические возникли в результате новообразованных минеральных фаз.

Многими авторами предложены свои варианты классификации «горячих» частиц: по цвету - Г.Н. Бондаренко и др. [16], по химическому составу - В.Г. Савоненков и др. [88], по радиоизотопному составу - Ю.А. Кутлахме-дов и др. [57] Наиболее совершенная - генетическая классификация «горячих» частиц предложена В.А. Кузнецовым и др. (табл. 1.2) [54]

Находясь в зоне аэрации, «горячие» частицы разрушаются под действием разнообразных (физических, химических, биологических) факторов, высвобождая содержащиеся в них радионуклиды. Зависимость скорости выщелачивания радионуклидов из частиц от типа почвы выстраивается в следующую цепочку: торфяно-болотные оподзоленные дерново-подзолистые [86]. Абсолютная скорость разрушения «горячих» частиц зависит от множества факторов и может значительно варьировать. Однако по сведениям Л.Г. Борисюка и др. [18], мицелиевые грибы - Penicillium, Fricho-derma, Cladosporium и др. в почвах за 100 - 150 суток в состоянии разрушить «горячие» частицы химическим (т.к. выделяют кислые и щелочные продукты) и физическим (при своём росте они развивают давления в сотни атмосфер) способами.

Методы определения трансурановых элементов (ТУЭ)

Изотопы плутония 238, 239, 240 - типичные представители группы трансурановых элементов, альфа-излучающие радионуклиды с большими периодами полураспада (Табл. 1.1). По радиотоксичности они относятся к группе А и являются важным объектом контроля в окружающей среде. Следует отметить, что отношения изотопов плутония Ри и Ри уникальны для ядерных событий различного происхождения (Таб. 2.2), что позволяет идентифицировать источник радиоактивного загрязнения природных сред в исследуемом регионе.

Все известные методы определения плутония и его изотопного состава в природных объектах в качестве обязательной стадии включают радиохимическую подготовку образца. Это связано с ультранизкими концентрациями радионуклидов, что вынуждает работать с большими аналитическими навесками, а для природных вод использовать концентрирование на коллекторах. В процессе радиохимического анализа происходит сброс матрицы и отделение мешающих определению сопутствующих микрокомпонентов.

Предварительное извлечение плутония из анализируемых растворов проб проводится обычно соосаждением с гидроксидами, оксалатами, фтори дами, сульфатами специально добавляемых носителей (железа, редкоземельных элементов, кальция), сорбцией на ионитах, активированном угле и ком-плексообразующих сорбентах, а также экстракционным способом.

Следующая стадия анализа необходима для выделения радиохимически чистого плутония, освобожденного от всех мешающих примесей. Для этого чаще всего используют различные вариации анионообменной хроматографии, экстрационной хроматографии и традиционной экстракции [66, 102, 107,111].

Радиохимически чистый препарат плутония может быть исследован различными методами: радиометрическим, альфа-спектрометрическим, масс-спектрометрическим, трековой радиографии, гамма-спектрометрическим. Каждый из этих методов имеет свои преимущества и ограничения.

Радиометрический метод определения интегральной альфа-активности изотопов плутония [66] может использоваться для предварительной оценки радиоактивного загрязнения без идентификации изотопов и определения их активности. В методе не контролируются радиохимическая чистота препарата, потери плутония при радиохимической подготовке, его изотопный состав. Минимальная измеряемая активность находится на уровне 10 Бк/кг и в значительной степени зависит от типа используемой аппаратуры. В целом метод можно охарактеризовать низкими достоверностью и информативностью результатов.

Альфа- спектрометрические методы гарантируют получение надежных результатов на уровне глобального загрязнения. С их помощью измеряют суммарную активность 239+240Ри, а также 238Ри с чувствительностью 0,5 - 1 Бк/кг [55, 66, 73, 104]. В отдельных случаях при использовании высокоразрешающих спектрометров и специальных программ обработки альфа-спектров возможен расчет индивидуальных активностей 239Ри и 240Ри [3]. Метод масс-спектрометрии позволяет устанавливать концентрации и изотопные соотношения2 ,2 239 241ри на уровне 1,5 10" 4 г, что составляет по активности около 3,4 10 5 Бк 239Ри; 1.2 10"4 Бк 238Ри для масс спектрометра с индуктивно связанной плазмой ICP-MS [109]. Однако, не 238 смотря на заявленную чувствительность, Ри остается за пределами возможностей метода. Гамма-спектрометрический метод в традиционном варианте для радиоэкологических исследований использоваться не может вследствие низкой чувствительности [24]. В работе [108] предложен способ измерения суммы изотопов 239+240Ри и соотношения 239Pu/240Pu с помощью комбинированного метода альфа- и низкоэнергетической гамма- спектрометрии (минимальная 239+240п удельная активность Ри, для которой измерен изотопный состав, со ставляет 0,9 Бк/кг). Предполагается, однако, наличие в лаборатории альфа- и гамма-спектрометра (с полупроводниковым планарным детектором и высоким разрешением). Метод альфа-трековой авторадиографии для обнаружения плутония пользовался еще на начальном этапе освоения атомной энергии. Он относится к особо чувствительным методам, нижний предел определения (НПО) равен около 1 10" Бк 23 Ри [67]. Однако, детектор фиксирует суммарную альфа-активность плутония, а его изотопный состав остается неопределенным. Основным преимуществом альфа-трековой авторадиографии остается простота реализации, отсутствие необходимости приобретать сложную аналитическую аппаратуру. В работе [76] приведен пример использования f-радиографии, предусматривающей активацию препарата нейтронным облучением. Другие методы определения плутония, например, лазерно-люминесцентный, имеют пока недостаточную чувствительность для использования в радиационном контроле окружающей среды. Таким образом, альфа-спектрометрический метод является наиболее информативным и в то же время обладает необходимой чувствительностью для определения основных изотопов плутония, формирующих радиоактивное загрязнение чернобыльского происхождения. Радиохимическая подготовка под альфа-спектрометрическое определение изотопов Ри осуществлялась по разработанной коллективом лаборатории изотопных методов анализа ВИМС «Методике выполнения измерений удельной активности изотопов плутония (239+240, 238) в пробах почв, грунтов, донных отложений альфа- спектрометрическим методом с радиохимическим выделением» (свидетельство ЦМИИ ГНМЦ ВНИИФТРИ Госстандарта РФ № 49090.3Н619 от 18.12.2003 г.; свидетельство НСАМ № 406-ЯФ, Москва, ВИМС, 1999 г.). Преимуществом этой методики по сравнению со стандартной [58] являются значительное сокращение стадий радиохимической подготовки образца и использование недорогих и распространенных реактивов. Для максимально полного переведения изотопов плутония в раствор из большой навески, содержащей плутоний в различных формах, проводят двухстадийную обработку пробы азотной и плавиковой кислотами. Отделение от макрокомпонентов и мешающих альфа-излучателей (в основном, Am, Th, Ро, Ра) проводится методом экстракции с трибутилфосфа-том (ТБФ). При определенном соотношении водной и органической фаз с помощью одной экстракции 30 % раствором ТБФ в толуоле, двух последующих промывок раствором азотной кислоты и реэкстракции плутония концентрированной соляной кислотой, насыщенной йодидом калия (КІ), авторами были получены стократные коэффициенты очистки от Th и Ро. Такого уровня очистки достаточно не только для определения изотопов Ри в природных объектах исследуемого региона, но и для определения глобальных уровней загрязнения плутонием почв с фоновым содержанием естественных радионуклидов (до 50 Бк/кг Th и Ро), а также при радиационном контроле природных вод. Америций и протактиний в этих условиях не экстрагируются.

Чтобы не вводить ограничений на содержание в пробе мешающих альфа-излучателей, была добавлена операция доочистки фракции плутония (ре экстракта) на анионите. В предложенном варианте реэкстракция осуществляется разбавленной азотной кислотой с добавкой фторид-ионов.

Известно несколько способов приготовления счетного образца для измерения на альфа-спектрометрической аппаратуре: накалывание на подложку с медленным высушиванием раствора, содержащего Ри [99]; соосаждени-ем с фторидами или гидроксидами лантана, церия, неодима (50 - 100 мкг носителя) и фильтрованием через мембранный фильтр с диаметром пор 0,1 - 0,2 мкм [73]; прямым введением в сцинтиллирующий раствор (для жидкостно-сцинтилляционного спектрометра) [50] и электролитическим методом [3, 55, 104]. Последний позволяет получить наиболее качественные счетные образцы с равномерным распределением радионуклидов и минимальной толщиной активного слоя ( 50 мкг/см ). В качестве материала анодного электрода лучше всего использовать платину, но можно применить электроды и из некоторых других материалов [30, 31].

Полигон «Кожаны»

Природные условия полигона обусловлены приуроченностью к слабопроточному бассейну озера Кожаны. На территории полигона распространены ландшафты предполесья и полесья лесной зоны и ландшафты речной долины.

На полигоне расположены 4 площадки, на которых осуществляется отбор проб почв и растительности для мониторинга. Систематические наблюдения ведутся с 1998 года. Расположение площадок отражает изменение рельефа от 2-й надпойменной террасы к пойме, на восточном берегу озера Кожаны (Рис. 3.7).

Площадка К 1. Площадка расположена в ландшафтной группе речных долин в пойме озера Кожаны. Почва - болотная низинная торфяная. По данным автора плотность радиоактивных выпадений на 1986 год составила по l37Cs 97 Ки/км2,по908г-4,2Ки/км2.

Рисунок 3.8. Изменение миграционных параметров Cs и Sr в болотной низинной торфяной почве поймы (Площадка К1): А - углубление центра масс; Б -увеличение дисперсии.

Эта площадка характеризуется значительной проницаемостью зоны аэрации как для Sr, так и для 3 Cs (Рис 3.8). На 2006 год для Cs координата центра масс составляет 5,8 см, дисперсия - 97 см2; для Sr - 6,0 см и 289 см2,соответственно. В условиях поймы фунтовые воды расположены очень близко к поверхности, обусловливая полученные значения параметров миграции РН, что также свидетельствуют об интенсивном поступлении в них Sr, начавшегося в конце 90-х годов, и поступлении l37Cs в периоды сезонных повышений уровня грунтовых вод. На этой основе следует предположить, что в самое ближайшее время (2010 - 2015 годы) начнется постоянное, возрастающее поступление Cs в грунтовые воды.

Площадка К 2. Площадка расположена в ландшафтной группе речных долин на 1-й надпойменной террасе р. Вихолка. Почва - аллювиальная дерновая на песчанистом основании. По данным автора плотность радиоактивных выпадений на 1986 год составила по ,37Cs 32 Ки/км2, по Sr - 1,8 Ки/км2.

Рисунок 3.9. Изменение миграционных параметров Cs и Sr в аллювиально-дерновой почве на песчанистом основании, 1-я надпойменная терраса (Площадка К2): А - углубление центра масс; Б - увеличение дисперсии.

Не смотря на то, что эта площадка расположена так же, как площадка Д5, на 1-й надпойменной террасе, показатели скорости миграции l37Cs и Sr здесь выше примерно в 2 раза: координата центра масс - 4,9 см и дисперсия 75 см для 137Cs на 2006 год (Рис. 3.9). Это обусловлено прежде всего разным типом почв на этих площадках: аллювиальной дерновой на К2 и дерново-подзолистой на Д5. Эта особенность создает угрозу проникновения l37Cs в грунтовые воды в периоды сезонного повышения их уровня.

При таких условиях зоны аэрации Sr задерживается плохо - центр масс на 2006 год находится на глубине 7,5 см, скорость изменения дисперсии очень значительна - 19,1 см2/год. Поэтому на полигоне Деменка поступление 90Sr в грунтовые воды через отложения такого типа началось в 1991 - 1993 годах, с течением времени этот процесс будет усиливаться.

Площадка К 3. Площадка расположена в ландшафтной группе речных долин на 2-й надпойменной террасе озера Кожаны. Почва - аллювиальная дерновая на суглинистом основании. По данным автора, плотность радиоактивных выпаде-ний на 1986 год составила по Cs 35 Ки/км, по Sr-5,3 Ки/км.

Площадка К 4. Площадка расположена в ландшафтной группе речных долин на 2-й надпойменной террасе озера Кожаны. Почва - аллювиальная дерновая на суглинистом основании. По данным автора плотность радиоактивных выпадений на 1986 год составила по 137Cs 53 Ки/км2, по 90Sr- 5,7 Ки/км2.

Для упрощения представления результатов миграции радионуклидов в зоне аэрации данные по площадкам К 3 и К 4 были усреднены и представлены вместе (Площадка КЗ+4) ввиду их идентичности.

Процессы вертикальной миграции для осколочных продуктов деления на этой площадке протекают интенсивно (Рис.3.10). Координата центра масс для Cs находится на глубине 5,4 см, а его дисперсия составила 85 см в 2006 году. Координата центра масс 90Sr в 2006 году находилась на глубине 7,7 см, а расчет-ные значения дисперсии составляют 732 см . Это говорит о том, что в настоящее время в этих условиях поступление радиостронция в грунтовые воды протекает очень интенсивно, а начался этот процесс в середине 90-х годов. Также может происходить поступление в грунтовые воды и радиоцезия в периоды их сезонных повышений.

Рисунок 3.10. Изменение миграционных параметров Cs и Sr в аллювиально-дерновой почве на суглинистом основании, 2-я надпойменная терраса (Площадка КЗ+4): А - углубление центра масс; Б - увеличение дисперсии.

На контрольных площадках в 2004 году были выполнены: послойный отбор грунта из вертикального почвенного разреза, отбор проб воды из поверхностных водоёмов, отбор проб растительности.

КП «Заборье». КП «Заборье» расположена между с. Заборье и с. Барсуки. Уровень загрязнённости в этом районе очень высокий. В с. Заборье он, по данным Юбера Ф. и Анисимовой Л. [99], составил 66 Ки/км2 ( 7Cs). В связи с этим, население посёлка в 1991 г было эвакуировано. В районе КП уровень зафязнения, по данным автора на момент выпадений, составил 630 Ки/км ( Cs) и 10 Ки/км (9t)Sr). Мощность экспозиционной дозы (МЭД) в 2004 году - 1000 мкР/ч.

КП расположена в ландшафтной группе предполесья, полесья на воднолед-никовой равнине. Почва в районе КП дерново-подзолистая, на песчанистом основании.

Среднегодовая эффективная доза (СГЭД) за счёт внутреннего облучения

Помимо осколочных продуктов деления, существенной угрозой для населения загрязнённых территорий является трансурановая компонента выпадений. Как показано в главе 1, изученность этого вопроса для данного региона находится в неудовлетворительном состоянии. Да и в целом, поведение ТУЭ в реальных экосистемах, последствия хронического облучения ими живых организмов изучены пока достаточно слабо, что связано с относительной новизной этой проблемы, а также техническими и методическими сложностями таких исследований.

Официальные методические указания по расчету СГЭД для населения пострадавших регионов Российской Федерации [72] игнорируют вклад ТУЭ в СГЭД. Регламентирующим документом по этой проблеме являются НРБ-99 [69].

Однако напрямую использовать этот документ для расчёта доз населения пострадавших регионов Брянской области нецелесообразно в связи с рядом фактов, приводящихся в публикациях Института радиологии Республики Беларусь [53], Агентства по Защите Здоровья Великобритании (Helth Protection Agency) [103] и Управления по Атомной Энергии Великобритании (United Kingdom Atomic Energy Authority, UKAEA) [106]. В этих документах показано, что дозы, получаемые организмом при ингаляционном поступлении радионуклидов в виде «горячих частиц», значительно выше, чем дозы от таких же активностей, но поступивших в диспергированной форме.

Как уже говорилось 3-й главе, ТУЭ чернобыльского происхождения на территории Брянской области находятся главным образом в виде мелких радиоактивных частиц топливного происхождения, содержащими также продукты деления. Главным путём проникновения их в организм человека является ингаляционный, так как актиниды очень слабо усваиваются в желудочно-кишечном тракте. Неповреждённые кожные покровы для них также практически непроницаемы. Считается, что частицы диаметром более 5 - 10 мкм прилипают к слизистой оболочке дыхательных путей и удаляются из них, не попадая в лёгкие благодаря действию ресничек эпителия. Чем меньше размеры частиц, тем большее их число достигнет нижних дыхательных путей и лёгких, где они могут удерживаться. Дальнейший перенос и перераспределение радионуклидов в организме зависит главным образом от растворимости удерживаемых частиц. До деструкции топливных частиц радионуклиды находятся в связанном состоянии и в лёгких проявляют черты коллективного поведения, обусловленные свойствами топливной матрицы окислов урана. Частицы с труднорастворимой матрицей в альвеолах либо захватываются блуждающими фагоцитами, либо мигрируют в альвеолярные лимфоузлы. Переместившиеся в лимфоузлы ТУЭ создают более высокую дозу, чем в лёгких, что приводит к более тяжёлым их повреждениям - фиброзным и ат-рофическим поражениям, а так же злокачественным новообразованиям [53].

Поступившие в организм ТУЭ очень медленно выводятся из организма. Из-за высокой энергии и малого пробега а-частиц в микрообъемах клеток создаётся высокая плотность ионизации. Процессы восстановления в клетках и тканях, по вреждённых а-частицами, практически отсутствуют, вследствие чего повреждения суммируются во времени [14, 70]. Облучению от изотопов 238Pu, 239Pu, 240Ри, 241Ат, а-частицы которых имеют высокую линейную передачу энергии (ЛПЭ), подвергаются отдельные клетки, находящиеся на расстоянии 30 - 56 мкм от ис-точника [68]. Инкорпорированный Ри имеет низкую энергию Р-частиц со средним пробегом в тканях около 2 мкм, что меньше геометрического размера клеток, и его опасность определяется в избирательном повреждении отдельных клеточных структур [80]. Поэтому при оценке доз от внутреннего облучения ТУЭ чрезвычайно значимо микрораспределение радионуклидов в органах.

Поглощённая клеткой доза от одной а-частицы ТУЭ оценивается примерно 1 Гр [68]. Кроме того, вследствие флуктуации энергии в микрообъемах энергия, поглощённая отдельной клеткой, может на несколько порядков превосходить среднее значение.

Ингалированные ТУЭ из-за более высокого ЛПЭ индуцируют развитие злокачественных опухолей в более значительной степени, чем радионуклиды с низким ЛПЭ. При нормировании поступления ТУЭ В. Ф. Конопля [53] предлагает учитывать суммарную дозу, полученную не за год, как это принято МКРЗ, а за всё время профессиональной деятельности и за всю жизнь ограниченной группы населения.

По мнению авторов работы [81] риск развития рака лёгких при ингаляции 1000 «горячих» частиц равен 100 %. Даже много меньшие количества а-излучающих «горячих» частиц создают возможность возникновения бластомо-генных эффектов в отдалённые сроки.

Учитывая выше означенные особенности облучения ТУЭ чернобыльского происхождения, Е. Ф. Конопля предлагает использовать следующее правило: 1мЗв СГЭД от ТУЭ с высокой ЛПЭ формируется при загрязнении территории 1000 Бк/м2 (0,03 Ки/км2) ТУЭ на почве, и 20 Бк/м2 (0,0006 Ки/км2) - на урбанизированной территории [53].

Для прогнозирования СГЭД от ТУЭ (ЕТУЭ) в модельном населённом пункте воспользуемся значением для поверхностного загрязнения ТУЭ (аТуэ) почвы. В главе 2 представлены установленные автором современные уровни загрязнения ТУЭ исследуемой территории. Соответственно, уровни активности на 2015 и 2055 годы для изотопов 238Pu, 239Pu, 240Ри находим с учётом периода полураспада. Уровни активности Am вычисляем, исходя из начального уровня активности (на момент выпадений) Pu, по формуле 2.1, так как Am в выпадениях не было и его накопление связано с распадом 241Ри.

Начальную активность Pu находим с помощью таблицы 1.1 по соотношению изотопов плутония в реакторе на момент взрыва. Из таблицы следует, что

Таким образом, в модельном населённом пункте на 1986 год удельная активность 238+239+240pu была 25 Бк/кг, 24lPu - 140 Бк/кг, а 241Ат практически отсутствовал.

Для проверки получившихся соотношений рассчитываем удельную активность 241Ат на 2004 год по формуле 2.1. Получаем 2,66 Бк/кг и сверяем это значение с экспериментально установленным уровнем (таблица 3.3): 2,3 Бк/кг. Сходимость расчетных и фактических данных хорошая, поэтому используем это значение в дальнейших вычислениях. Полученные значения представлены в табл. 4.3.

Похожие диссертации на Оценка и прогнозирование радиационно-экологического состояния природной среды в зоне Чернобыльского загрязнения