Введение к работе
Актуальность исследования. Формирование химического обмена в системе вода-дно представляет собой одну из важных и актуальных проблем современной лимнологии и гидрохимии. С этой проблемой тесно связаны вопросы внутреннего круговорота вещества в водоеме, функционирования водных экосистем и количественная оценка внутренней биогенной нагрузки, в значительной мере определяющей трофический статус водоема, качество его вод, протекание эвтрофикации, процессов вторичного загрязнения и самоочищения. Острота этой проблемы возрастает в связи с увеличивающимся многосторонним воздействием хозяйственной деятельности на озера, водохранилища,- внутренние и окраинные-'моря. Затопление почв и грунтов при заполнении водохранилищ порождает переходные процессы, играющие решающую роль в формировании химического состава водных масс.
Проблема эта сложна и многограннз;имеет полувековую историю
и, несмотря на значительное число посвященных ей работ.еще далека
от своего окончательного решения. Заметный вклад в разработку во
проса об обмене веществом в системе вода-дно внесли исследования
В.Оле (ОМе, 1938,1964), В.С.Ивлева (1937), Л.Л.Россолимо (1939.1958),
Н.И.Семеновича (1960), У.Тессенова (Tessenow,1972), М.В;Мартыновой
(1983,1984), Б.Бострома (Bostrom et al.,1982) и др. авторов: Теорети
ческому аспекту данной проблемы были посвящены работы А. Гроте
(Grote,1934), K*fJ.BaHflep6oprra"(Vanderborght et al., 1977),-А. Лермана
(Lerman, 1979)-Р.БерНера (Berner,1974r'1976,1980) и ряда других уче
ных. .,.,-.,--.,..
Современные представления о механизмах химического обмена между водой и дном сложились под влиянием классических работ К.Мортимера (Mortimer, 1941,1942,1949,1971). Он разработал представление о барьерном окисленном слое, формирующемся на поверхности осадков и препятствующем свободному химическому обмену в системе вода-дно. Экспериментальные исследования и натурные наблюдения, выполненные последователями К.Мортимера, показали, что нередко течение обменных процессов не укладывается в существующую схему. Б.Бостром (Bostrom et al.,=1982) и М.В.Мартынова (1983) отметили это ' противоречие,, но не дали ему объяснения. Возникла ситуация, когда система взглядов К.Мортимера. сыгравшая безусловно положительную роль, потребовала пересмотра, а накопленные экспериментальные данные и материалы натурных наблюдений - переосмысления и новой интерпретации.Решение всех этих задач, представляющих несомнен-
.2
ный научный и прикладной интерес, следует искать на основе теоретической проработки вопросов, связанных с протеканием химических процессов в донных отложениях и на границе раздела вода-дно.
Цель и задачи исследования. Основная цель работы - изучение закономерностей формирования материального обмена между водой и донными отложениями с позиций макрокинетики процессов в естественной водонасыщенной пористой среде.
Главная задача исследования заключается в установлении количественных функциональных зависимостей химического обмена в системе вода-дно от совокупности условий осадкообразования, обобщенных свойств донных отложений, протекания процессов раннего диагенеза и физико-химической обстановки в придонной воде. 6 рамках этого направления решались задачи: 1 - разработка методологии математического описания процессов в донных отложениях; 2 - установление зависимости процессов субаквального раннего диагенеза и материального обмена через поверхность дна от скорости осадконакопления, пористости донных отложений, термодинамических и кинетических характеристик соответствующего процесса, а также от условий на границе раздела вода-дно; 3 - разработка методов расчета потоков растворенных веществ через поверхность дна на основе решений прямых и обратных задач макрокинетики: 4 - выяснение условий формирования стационарных распределений и потоков растворенных компонентов через поверхность донных отложений в изотермических условиях крупного глубокого водоема; 5 - установление условий и механизмов возникновения сезонных колебаний концентрации и интенсивности потоков растворенных компонентов через поверхность дна неглубокого водоема и их причинно-следственных связей с обстановкой на границе вода-дно; 6 - критический анализ представлений о "барьерном окисленном слое" осадков и выяснение влияния катастрофического дефицита кислорода в гиполимнионе на обмен веществом между водой и донными отложениями.
Постановка диффузионно-кинетических задач о распределении и поведении растворенных компонентов в осадках, их решение и анализ приводятся в соответствующих главах и разделах работы.
Материалы и методы исследования. Фактической основой диссертационной работы послужили многолетние систематические исследования автором химического состава поровых растворов Байкала, закономерностей его формирования и сезонной динамики, окислительно-восстановительного потенциала и рН осадков, влияния условий осадкообразования на ход процессов раннего диагенеза и формирование про-
странственных неоднородностей. Кроме того, проводился анализ материалов собственных исследований на озерах Сибири. В работе также широко используются-опубликованные данные натурных и экспериментальных исследований.других авторов на озерах, морях и океане в качестве иллюстраций и исходного"материала для расчетов.
Для количественного описания макрокинетики процессов в донных отложениях используются однородные и неоднородные обыкновенные дифференциальные уравнения второго порядка и параболические уравнения математической физики ^„соответствующими начальными, граничными и дополнительными условиями. Основное внимание в работе уделено диффузионно-кинетическим задачам, имеющим аналитические решения. Решения диффузионно-кинетических задач исследованы методами математического анализа. Следствия, вытекающие из анализа решений и функционирования моделей, сопоставлены с материалами собственных натурных наблюдений и литературными данными.
Научная новизна и теоретическое значение. Впервые на количественном уровне выполнено систематическое теоретическое исследование функциональной зависимости характера распределения растворенных компонентов в донных отложениях внутриконтинентальных и морских водоемов, а также интенсивности обмена веществом через поверхность их дна от совокупности условий осадкообразования, обобщенных свойств донных отложений, деятельности внутренних источников в осадках и обстановки на границе раздела вода-дно. Установлено, что в основе своей макрокинетика процессов диагенеза в водоемах различного типа едина. Разработана теория сезонных колебаний концентраций компонентов в поровых растворах и интенсивности материального обмена в системе, вода-дно для неглубоких водоемов. Проведен критический анализ., классических представлений о-"барьерном окисленном слое" осадка и взамен них предложена новая интерпретация результатов экспериментов и натурных наблюдений за химическим обменом при катастрофическом дефиците кислорода в гиполимнионе, основанная на представлении о переходных процессах в открытой системе. Установлены закономерности пространственных изменений по площади дна физико-химических характеристик донных отложений, состава поровых растворов и интенсивности химического обмена через поверхность дна.
Практическое значение работы состоит в разработке методов и алгоритмов расчета потоков растворенных компонентов через поверхность дна на основе решений прямых и обратных задач макрокинетики
процессов в донных отложениях. Аналитические решения обратных задач позволяют использовать для вычисления градиентов концентрации, потоков и внутренней биогенной нагрузки обычную гидрохимическую информацию о составе перовых растворов и придонной воды. Следствия, вытекающие из анализа решений задач макрокинетики, применены в практических целях при определении влияния крупных притоков на донные отложения Байкала в связи с оценкой размеров зон их потенциального загрязнения, прогнозных исследованиях, расчетах внутренней биогенной нагрузки на Байкал и Севан в условиях снижения уровня последнего, молекулярно-диффузионных потоков через поверхность дна водных объектов различного типа, включая моря и океан. Результаты работы позволяют восполнить информационный пробел при моделировании круговорота вещества в водоеме, прогнозировании трофического состояния и качества его водных масс, динамики процессов эвтрофирования и выработки оптимальной стратегии при борьбе с ним. Они применены также в работах разных авторов при создании моделей, расчете потоков в системе вода-дно, интерпретации результатов экспериментов и натурных наблюдений.
Апробация работы. Материалы диссертации были представлены на Всесоюзных лимнологических совещаниях по круговороту вещества и энергии в водоемах (Иркутск, 1964,1969,1973,1977,1981, 1985); на V Всесоюзном семинаре по истории озер СССР (Иркутск, 1979); на XXIII Гидрохимическом совещании (Новочеркасск, 1969); на Совещании по режиму водоемов (Чита, 1973); на Всесоюзном семинаре "Поровые растворы в геологии" (Минск, 1973); на Симпозиуме по рифтовым зонам Земли (Иркутск,1975); на Прогнозной комиссии ВСФ АН СССР (Иркутск, 1981); на XI Международном конгрессе ИНКВА (Москва, 1982); на 2 Международном симпозиуме по геохимии природных вод (Ростов-на-Дону,1983); на Совещании по осадкообразованию и истории озер в СССР (Таллин, 1983); на Совещании по проблемам исследования крупных озер СССР (Ленинграде985); на совещании "Континентальный литогенез и коры выветривания Сибири и Дальнего Востока" (Иркутск,1975); на Международном семинаре "Взаимодействие между водой и седиментами в озерах и водохранилищах" по проекту 18 проблемы КАПГ (Борок.1984); на Совещании по лимнологии горных водоемов (Севан,1984); на школе-семинаре "Изучение взаимодействия в системе вода-донные отложения" (Севан, 1987), на 2-ой Верещагинской конференции (Иркутск, 1995), также на семинарах Лимнологического института СО РАН и семинарах Института озероведения РАН.
Публикации. По материалам диссертации опубликовано 60 пе-
чатных работ общим объемом 38 п. л.
Объем и структура диссертации. Диссертация включает 472 страницы машинописного текста, 8 таблиц и 52 рисунка. Текст состоит из введения, 12 глав, объединенных в три части, и выводов. В списке цитированной литературы 287 источников, в том числе 96 иностранных.