Введение к работе
Диссертация посвящена изучению нового типа спектров магнитного резонанса, характеризующихся шумоподобной тонкой структурой. Эти спектры обнаружены нами в мелкодисперсных образцах цеолитов, оксидных катализаторов и в поликристаллических магнетиках.
Актуальность работы.
Проблема изучения каталитической активности гетерогенных катализаторов и выявление связи между структурой и каталитическими свойствами твердых тел требует постоянного совершенствования физических методов исследования. Обнаружение неизвестных ранее спектров магнитного резонанса в типичных каталитических системах (цеолиты, твердые оксиды) представляется перспективным с точки зрения получения новой информации о составе и свойствах активных компонентов. Необходимость разработки физической модели шумоподобных спектров магнитного резонанса в значительной степени определила основные направления данной работы.
Цель работы.
Исследование свойств, условий возникновения и физической природы шумоподобных спектров магнитного резонанса. Определение характера соединений, проявляющих шумоподобное поглощение в цеолитах и других оксидных катализаторах.
Научная новизна.
Обнаружен и исследован новый тип спектров магнитного резонанса, характеризующихся неупорядоченной (шумоподобной) тонкой структурой.
Показано, что шумоподобные спектры могут возникать в спектроскопии ЭПР поликристаллических образцов в тех случаях, когда степень дисперсности образца недостаточна для усреднения анизотропных взаимодействий. Предложен способ анализа таких спектров.
Проведено экспериментальное исследование природы и свойств шумоподобных спектров в цеолитных катализаторах. Показано, что в цеолитах содержащих примеси железа, в ходе термокислородной обработки образуются мелкодисперсные ферромагнитные частицы.
Впервые обнаружена тонкая структура неоднородно-уширенных линий ферромагнитного резонанса поликристаллических магнетиков. На примере іорошков гамма оксида железа исследованы основные свойства тонкой ;труктуры и обоснован вывод о спин-волновой природе наблюдаемых линий юглощения.
Показано, что присутствие ферромагнитных примесей, ответственных за формирование шумоподобного спектра, в исследуемых системах может являться ограничением реальной чувствительности метода ЭПР.
Практическая ценность.
Обнаруженный и исследованный новый тип спектров магнитного резонанса может быть использован в качестве метода регистрации и исследования мелкодисперсных ферромагнитных соединений. Шумоподобные спектры также могут быть использованы для обнаружения в исследуемых веществах примесей ферромагнитной фазы. Показано, что присутствие ферромагнитных примесей, ответственных за формирование шумоподобного спектра, в исследуемых системах, а также в используемом для регистрации спектров оборудовании может являться ограничением реальной чувствительности метода ЭПР. Полученные данные об образовании в цеолитах ферромагнитных соединений в ходе термокислородной активации позволят более ясно понять роль железосодержащих примесей в катализаторах.
Апробация работы.
Основные результаты диссертации докладывались на 1-й Международной конференции "Химия высокоорганизованных веществ и научные основы нанотехнологии" (С.-Петербург, июнь, 1996); 29* AMPERE - 13th ISMAR International Conference (Berlin, august, 1998); 10-й Ежегодной школе-симпозиуме Современная химическая физика (Туапсе, сентябрь, 1998); ежегодном конкурсе научно-исследовательских работ Института катализа им. Г. К. Борескова (Новосибирск, декабрь, 1996, 1997 гг).
Публикации.
Основной материал диссертации изложен в четырех статьях.
Структура и объем диссертации.
Диссертация состоит из введения, трех глав, выводов, списка цитируемой литературы из 88 наименований. Работа изложена на 95 страницах, включающих одну таблицу и тридцать рисунков, снабженных подписями.
