Введение к работе
Акгуатмкхть проблемы. В «мчи е ухудшением эколотчоской сіпуапин сталовит-ся все более актуальной проблема поиска новых, не содержащих благородных металлов катализаторов для очистки выхлопных и отходящих газов от таких токсичных примесей, как оксиды а:юта и углерода. Весьма перспективными в этом плане яатя-ются хромоксидные системы, поскольку Сг;Оз является одним из наиболее активных компонентов в реакциях восстановления моноксидом углерода NO, N0; и N:0.
Дня разработки эффективных катализаторов газоочистки не менее важен и подбор оптимального носителя, а также промотора В последнее время в этом качестве вес чаще используют оксиды редкоземельных элементов (РЗЭ) и циркония. Двойные оксиды РЗЭ, Zr и переходного металла обладают высокой термостаСнльноегью, химической устойчивостью и механической прочностью.
Несмотря на значительный интерес исследователей к Сг-еодержапшм оксидным системам как к катализаторам восстановления NO моноксидом углерода, до сих пор остаются неясными как природа их активных центров, так и механизм взаимодействия реагентоп. В ряде работ высказываются предположения об участии в каталитическом цикле поверхшхгшых шггрознльных комплексов хрома, однако нуги их превращения в продукты реакции не выяснены.
Шцьііілшноіг>іі&ш_явішось выяснение природы активных центров и механизма реакции іюссганошіеиия N0 моноксидом углерода на Сг-еодержшних оксидах иттрия, циркония и скандия при использовании коміиекса современных физико-химических методов.
Впервые исследованы Сг-содержащие оксиды иттрия, циркония и скандия различного состава и условий пршотовления как катализаторы восстановления N0 моноксидом углерода;
Впервые идентифицированы активные центры реакции NO+CO на Сг-содержщцих оксидных катализаторах: изолированные ионы Cr , стабилизированные в віще дефектов и оксидных матрицах, и ионы Сг3* в составе кластеров или инднвидуапьнмх фаз СггОз и УСгОз;
Впервые методом ЭПР идентифицированы поверхностные динитрозильные комплексы хрома и показано их участие в каталитическом превращении моноксида азота;
Впервые предложен механизм реакции NO+CO на Сг-содержащих оксидных катализаторах, включающий стадию диспропорционироваши моноксида азота;
- Впервые їй основе данных для Сг-солержшшіх смешанных оксидов как катализаторов реакций окисления монохеила углерода NO, N2O, NO; и Ог установлена связь активности с состоянием поверхности.
Практическое значение работы. Полученные результаты могут быть использованы при разработке новых многокомпонентных оксидных катализаторов газоочистки.
Апробация работы. Основные результаты работы докладывались на 1-м Международном сопещашш ito эколопгческо.\гу катализу (Лувен-ла-Нёв, 1992 г.), на семинаре НАТО "Биотехполошчсское восстановление загрязненных территорий" (Львов, 1995 г.), Ломоносовских чтениях (Москва, МГУ, 1995 г.).
Пубд!1Ь'Щ1Ш. Основные результаты работы изложены в 3 печатных работах.
Структура и объем работы, Текст диссертации состоит из введения, литературного обюра (їлава 1), экспериментальной части (глава 2), результатов и их обсуждения (шавы 3-6), заключения, выводов и списка цитированной литературы. Работа содержит 183 сграіішім, включает 68 рисунков, 12 таблиц и 177 библиографических ссылок.