Введение к работе
Актуальность проблемы. Каталитическое окисление алифатичео-яах спиртов является перспективным методом получения таких важных кислородсодераащих соединений, как альдегиды, кетоны, кислоты и сложные эфира!.' Следует отметить, что любое из вышеперечисленных веществ в зависимости от катализатора и условий реакг-щш когет стать й главным продуктом. В частности, каталитичес-ким окислением бутилового спирта можно получить масляный альдегид, масляную кас поту и бутиябутарат, которые широко применяется дл~ получения синтетических смол, ускорителей вулканизации, смазочных масел, безоскрлочного стекла, душистых эфиров синтетических и природных смол а з. качестве растворителя нитрата п ацетата целлюлозы. В настоящее время для окисления алифатических спиртов применяется, з основном, оксидные катализаторы со-цергачие катиона переходных металлов, которые проявляет относительно низкие активность и селективность.'В этой связи работа, посвященная проблеме парофазного каталитического окисления Зутилового спирта молекулярным кислородом на металлцеолптных катализаторах с целью выявления условий избирательного и зффек-газногс- образования масляного альдегида, изучении кинетических закономерностей и вероятной схеме механизма протекания реакции, твляется актуальной.
Целы» раооты является изучение парофазного окисления бутилового спирта молекулярным кислородом на различных кеталлцеолпт-гчх катализаторах, подбор активного состава катализатора для элективного окисления бутилового спирта в масляный альдегид и изучение кинетики и механизма этого процесса.
Научная новизна. Впервые изучено парофазное окисление бутп-tcsoro спаржа на металлцеолптком катализаторе Cu^dia/J т !оукестзлен подбор активного состава катализатора а изучена кн-^тігсесззе закономерности протекания реакции. Предложена ста-лііізп схем механизма протекания реакция и разработана япнети-:5ская модель процесса,
Пдямзчтекая^енность. Найденный активный состав глбіаллцзо-птиого катализатора - СиАлСаА двд реакции парофазного пюлсш'П бутилового спирта мелет быть использован для рсокцлй ""етедшп другах апи'ратячесЕпх оплотов. На осново разрабохаплой
кинетической модели процесса можно составить математическую модель и'спроектировать реактор большой единичной мощности.
Публикации. По материалам диссертации опубликованы три статьи в союзной печати и получено положительное решение по заявке на изобретение.
. Апробация работы. Материалы диссертационной работы докладывались на республиканской конференции-"Природные цеолиты в народном хозяйстве" {г.Кемерово, IS90 г.).
Структура и объём работы. Диссертация изложена-на 115 страницах машинописного текста, состоит из введения, 3 глав, выводов и списка цитированной литературы, включающего 112 названий, содержит 8 таблиц и 13 рисунков.
В первой главе дан литературный обзор существующих способов получения масляного альдегида, рассмотрено состояние исследований в области изучения реакции окисления спиртов на оксидных н цеолитдах катализаторах, содержащих катионы переходных элементов, в также кинетика и механизм окисления спиртов на них. -
. Во второй гдаве изложены результаты экспериментального исследования закономерностей процесса в широком интервале изменения его параметров. Дано описание методики изучения реакции, анализа исходных и конечных продуктов. Приведены данные по исследованию процесса окисления на различных катализаторах, подобран катализатор.
В третьей главе приведены экспериментальные данные по исследованию кинетических закономерностей реакции окисления бутилового спирта, рабочие гипотезы о вероятных схемах механизма протекания реакции и результаты исследования по разработке кинетической модели процесса.