Введение к работе
Актхальдость_проблемы. Коксообразование является вредным побочный процессом при каталитической переработке углеводородного сырья. Изучение основных закономерностей, природы активных центров, механизмов коксоооразования позволило сделать этот процесс управляемым. При целенаправленном регулируемом нанесении на поверхность минеральных катализаторов различных морфологических форм углерода можно получать высокопрочные углеродсо-держащяе композиты с целью их использования в качестве адсоровнтов и носителей катализаторов.
Ц|ль_раОотн заключалась в разработке-научных основ и способов получения углеродминеральных пористых композиционных материалов с заданными свойствами путем регулируемого коксоооразования на оксидных и нанесенных на них металлических катализаторах.
йау'Ля_новизна. Проведены исследования условий получения углеродминеральных композитов в кинетической области, обеспечивающих равномерное распределение углерода по поверхности и в объеме зерна катализатора. Разработана методика раздельного определения углеродной и минеральной составляющих поверхности в образцах.
Адсорбционные и прочностные свойства углеродминеральных композитов зависят от морфологической фор;ш углерода, вводимого в минеральную" матрицу. Показано, что скоростью и морфологией коксоотложения (слои, полке трубчтае нити) на минеральных каталізаторах можно управлять через модифицирование их поверхностных свойств на стадии приготовления или через технологические параметры процесса зауглерояивания.
Пвэктическая_ценность_раор_ты. На основе проведенных исследований удалось создать высокопрочные композиты с развитой углеродной поверхностью. Показана применимость композиционных материалов в различных целях, в том числе: носителя сулемового катализатора синтеза винилхлорида, адсорбентов для газовой хроматографии, токопроводящего цеолита, катализатора-адсорбента для очистки криоагентов.
АОЕооация_раОоты. Результаты работы докладывались на X
Международном конгрессе по катализу (Будапешт, Венгрия, 19). УII Международном симпозиуме по гетерогенному катализу (Бургас, Болгария, 1Э91), III Всесоюзном семинаре по адсороции и жидкостной хроматографии эластомеров (Umck, 1991), V Всесоюзной конференции по углеродным адсорбентам и их промышленному применению (Пермь, 1991), V Всесоюзной научной конференции по современному состоянию и перспективам развития теоретических основ хлорорганических продуктов (Баку, 1991), II Всесоюзной конференции по научным основам приготовления и технологии катализаторов (Минск, 1989 J.
Публикации. По результатам диссертации опуоликовано 18 печатных работ, из них 7 авторских свидетельств.
ОТ2у_кту_ра_и_доъеи_ра0оты. Работа состоит из введения, пяти глав, выводов и списка цитируемой литературы. Объем диссертации составляет 191 стр. и.включает в себя 20 таблиц и 45 рисунков, библиографию из 222 наименований.
В первой глаЕе (литературный обзор) приведены данные по требованиям, предъявляемым к углеродсодержащим адсорбентам и носителям катализаторов, их строению, пористой текстуре и способам получения, методам определения углеродной поверхности и прочностных.характеристик, механизмам и морфологии каталитического коксообразования, кислотно-основным свойствам поверхности оксидных катализаторов и методам их определения, состоянию никеля в никельалкмооксидных катализаторах. Во второй главе описаны используемые реагенты, катализаторы и методики юс приготовления, методики зауглероживания катализаторов, методы исследования свойств катализаторов и углеродсодержащих композитов, методики испытания композитов в ряде процессов. В третьей главе представлены и обсуждены результаты по выявлению роли кароонат-но-карооксилатных структур в общем механизме коксообразования, изучению зауглероживания алюмооксидяых катализаторов, модифицированных различными ионами [~, иГ", SO^~, Na+) и с нанесенными никелем, железом. В четвертой главе приведена разработка способов получения углеродсодерхащих пористых композитов с различной морфологией углерода. В пятой главе приведены примеры практического использования композитов.