Введение к работе
Актуальность проблемі. В процессах метвнирования оксидов углерода, синтеза и конверсии углеводородов, получения защитных атмосфер, конверсии СО водяным паром, синтеза спиртов, очистки технологических газов от С-, S -, М -соединений и в др. в последние годы огромное значение, в частности промышленное, приобрели каталиаеторы нового поколения - цемвнтсодержащие. В них успешно сочетаются шсокая активность с торглостпбилшостьо, высокой механической прочностью, большим временем пробега и эко-логичностью получения. Несмотря на уко весьма широкое применение, их поверхностью свойства исследованы недостаточно. Изучонио свойств поверхности це ме иге о держащих контактов желательно проводить в совокупности с определением активности в несколікпх реакциях для получения достоверных и надомшх данных о формировании поверхности и механизме каталитического действия этого важного класса катализаторов. Особпкно широкий простор для исследования представляют цемонтсодержаияо контакты, включашцио мельнике левую спетому, так как последняя элективно применяется о процессах гидрирования, догтгрпрованил, гидрогонолпза и др.
Цель работа.Установление связи можду порорхноспгам ijngocim составом и активностью модьнтелшемэптинх кптлипаторов в трох важных в теоретическом и практическом плане ропгатях: гидриропп-ние (. окисление СО, крекинг мазуте.
Научная новизна. Впервые установлено, что при получении №э-дьнпгсольцомонтянх катализаторов методом химического смоішния исходных компонентов достигается воспроизводимость поверхностного состава.
Впервые .детально сопоитонланы поверхностный состав медь-никельцоментных катализаторов г активность в реакциях гидрирования'Од, окисления СО, крэкинга мазута.
В реакции гидрирования Qj обнаружены два уровня активности, причем более высокий связан с составами, обогащенными модга. Активная структура поверхности сохраняется до 650, но разрушается при 800.
Вшсношгая аналогия занкешосгя активности от состава катализаторов в реакциях гидрвронгшия 0j> и окислония СО позволила продполслить ояшстео механизма этих роякцпіі на цемонгсодоряшдіік
2 катализаторах, основанного на периодическом восстановлении активной поверхности в области границы раздела фаз металл/оксид.
Вперввд на примере «омонтсодаржащих катализаторов выявлены ишанения поверхностного состояния и процоссе крекинга мазута.
На основе подученных результатов впервые сформулирован вывод о специфической мотастабилыюй поверхностной структура це-ивнтсодержащих катализаторов, объясняющей их каталитические свойства.
Практическая денііооту. работы. Полученные данные имеют важное значение для разработки научных основ синтеза нового поколения катализаторов - цемэнтсодержащих, приготовляемых методом химического смешонкя. Установлены параметры синтеза медьникель-цемантных катализаторов, влияющие на поверхностный состав, и предела термообработки, позволяющей сохранить или разрушающей активную поверхностей структуру. Дены рекомендации по апологически чистой сухой регенерации мадшикельцементных катализаторов очистки технологических газов ог кислорода. Показана перспективность пршзнонш катализаторов во врах трех изученных процессах (гидрирование Qj, окисление 0, крекинг мазута).
Апробация работы. Отдельные разделы работа докладывались на Всесоюзной научно-технической конференции по экологии химических производств (Северодонецк, IS90) и VT научно-технической конференции молодих ученых (Баку, 1991).
Публикации. По результатам проведенных исследований опубликовано или принято я публикации 7 печатных работ.
Обгем'и структура работа. Диссертация иэлокена на'147 отраницах машинописного текста, включая 30 рисунков, 10 таблиц и библиографию из 194 наименований. Работа соотоит из введения, трех глав, выводов и списка цитированной литературы.