Введение к работе
Актуальность теми, Нанесенные мегаллтгтесхие кататязаторы шіфоко применяются в крупномзс штабных процессах химической переработки углеводородного сырья (риформинг, гидрирование, дегидрирование), я также для синтеза углеводородов и кислородсодержащих соединений из СО и Ні. Перспективны в этом отношеши железосодержащие катализаторы, нанесенные на рахтичные носители. Исследование кинетики и механизма процессов восстановления и карбидирования железонанесенкых каталюаторов позволяет понять природу in каталитического действия. Однако, работы по исследованию этих процессов в основном посЕяшены их влиянию на активность н селективность катализаторов, а не кинетике и механизму собственно топонимических превращений, протекающих в самом катализаторе. Так, известно, что каталитическая активность восстановленного железного катализатора при пшрированш! .СО в начальный момент мала, а достигает максимума только по мере протекания процесса карбидирования.
Сложность исследования Fe-нанесенных систем состоит, прежде всего, в возникновении сильного оксид-оксидного взаимодействия (ООВ), явления, встречающегося, на наш взгляд, гораздо чаше, нежели эффект сильного взаимодействия в системе Ме-носитель. В этой связи представлялось актуальным исследовать явление ООВ, протекающее в приповерхностном слое Fe-нанесешшх катализаторов как при ік приготовлешш, так и в условиях зксплуаташш.
Пель работы. Исследование оксид-оксидного взаимодействия и его влияния ка восстановление н карбидирование железосодержащих катализаторов, нанесенных на Si02, АЬ03 и zrOi.
Научная новизна и гтрактичрско^ значение работы. Впервые исследовано оксид-оксидное взаимодействие (ООВ) в железонанесенных катализаторах, возшжающее на граіпще раздела фаз. Для этой цели впервые применена комбшіащш методов температурно-профаммированного восстановлешгя и термомапштного аналгоа (ТМ-ТПВ), что позволило контролировать степень восстановлеши Fe-шшесешшх .систем.
Показано, что метод термопрограммируемоя десорбции водорода (ТЛД) может быть использован для нахождения удельной поверхности восстановленного Fe.
Вычислены кажущиеся зішчения энергии актшзащш процессов восстановления Fe2O3->Fe3O4/H0CHTwn. и Fe304-KX-Fe/HocirreJib.
Впервые исследована кинетика карбидированиэ железонанесенных катализаторов в условиях пшрировашга СО.
Anpoffamig работы. О-птр.лыгир результаты работы докладывались на Всесоюзной конференции "Кшгетика-5" (гЛваяово. Ивановский химіко-технологическин институт, 1992г.)
Публнканші по работе. По подученным результатам опубликовано 5 печатных работ.
Оуъем н структура-равагы. Диссертация написана на 131 страницах машинописного текста, содержит 9 таблиц и 33 рисунка. Список цитируемой; литературы содержит 121 наяменовашге. Работа состонт из введения, трех глав, выводов, списка цитируемой литературы и приложения.
В главе I рассматриваются литературные данные об оксид-оксидной взаимодействии в железосодержащих катализаторах, нанесенных на различные носители, и его влияние на процесс гидрирования СО.
В главе II изложена методика эксперимента, включающая синтез железонаиесешшх катализаторов, определеіше коїщентращш нанесенного железа, определеіше удельной поверхности н размеров частиц железа, методика магтггных измерений.
Глава 111 посвяшеїш экспериментальным результатам термодесорбционньк исследований и восстановления каталіпаторов. кинетике восстановления и карбиднроваїиія железонанесенных катализаторов.