Введение к работе
Актуальность темы.
Проблема влияния поверхностных точечных дефектов на различные -. характеристики поверхности, такие как каталитические свойства, а также и на возможности роста кристалла связана с самоднффузией, один из путей которой обеспечивается образованием и подвижностью точечных дефектов на поверхности металлов. D этой связи получение информации об энергии активации самодиффузии предстаапяет собой первый и необходимый шаг в прогнозировании диффузионной картины на поверхностях твердых тел и, в частности, металлов, которые интенсивно используются в качестве казализаторов.
Проведение оценок энергии образования и миграции точечных дефектов экспериментальным путем затруднительно. К настоящему времени данные об экспериментах по определению энергии миграции поверхностных вакансий в периодической литературе не приводились. Известны экспериментальные данные по энергии миграции адатомов на некоторых поверхностях меди, никеля, серебра платины и палладия, полученные главным образом с использованием полевой ионной микроскопии, а также методом рассеивания атомов гелия. Большой проблемой представляется определение энергии образования дефекта на поверхности. Из вышесказанного вытекает необходимость теоретических расчетов интересующих физических величин при решении данной задачи Фундаментальным подходом при изучении твердых тел является теория функционала плотности. Вычислительные зрудности расчетов в рамках теории функционала плотности сильно возрастают при увеличении числа частиц системы, понижении симметрии кристаллической струкзуры или нарушении периодичности решетки. Это сильно сужает круг исследуемых явлений, оіраничивая его изучением достаточно простых идеальных структур. Перспективным методом теоретического исследования металлов является метод погруженного атома. Использованием этою полузмпирического метода, учитывающего многочасз-ичный характер взаимодействий в твердом теле и отличающегося простотой применения, позволяет проводить более обширные исследования и обобщающие оценки.
Цель работы: состоит в установлении связи между структурными особенностями поверхностей металлов и энергетическими характеристиками: энергией образования и энергией миграции
поверхностных точечных дефектов - алатомов и вакансий, а также их комплексов для различных металлических материалов.
Для достижения этой цели в работе были поставлены следующие задачи:
- создать физическую модель поверхности с собственными
точечными дефектами; провести адоптацию метода погруженного атома
для рассматриваемых в работе систем и создать на его основе программу
молекулярно-динамического моделирования поверхностных дефектов.
4 - провести расчеты энергии образования вакансии и энергии связи
дивакансии .на поверхностях (111), (100), (110), (211), (221), (311) и (331) и в приповерхностных атомных слоях.
- рассчитать энергию образования адатома на гранях с низкими
индексами.
- . вычислить энергии миграции вакансии и адатома на
низкоиндексных поверхностях и провести анализ энергии активации
' поверхностной самодиффузии для диффузии с участием обоих типов собственных точечных дефектов.
Научная новизна работы заключается в том. что в ней впервые в рамках оригинальной модификации метода погруженного атома проведен расчёт энергетических характеристик вакансий и адатомов для широкого ряда металлов и структурно разнообразных поверхностей. В частности исследованы вакансии и дивакансии на поверхностях с высокими -индексами и в приповерхі остных атомных, слоях. Проведён анализ значений энергии активации поверхностной самодиффузии для обоих типов собственных точечных дефектов для физически разнообразных материалов.
Научная и практическая значимость результатов: Во-первых, результаты работы расширяют общие представления о физике образования и миграции собственных точечных дефектов на поверхностях металлов. Во-вторых, проведённые расчеты позволяют оценивать энергетические характеристики дефектов и прогнозировать для слабо изученных в экспериментальном плане систем с участием преимущественно какого типа собственных точечных дефектов будет протекать поверхностная самодиффузия.
Достоверность полученных результатов достигается корректностью постановки решаемой задачи и её физической обоснованностью, применением при расчётах хорошо отработанных математических приёмов, а также хорошим согласием результатов с известными
экспериментальными данными и результаїами, полученными ні первых принципов.
Положения, выносимые на защиту:
-
Совокупность рассчитанных значений энергий образования вакансии и знеріии связи дивакансии на поверхностях (100), (110), (111), (211), (221), (311), (331) меди, алюминия, серебра, платины, никеля, палладия и золота, обнаруженные зависимости энергии от положения дефекта на поверхности и типа металла.
-
Энергии образования адатома на гранях с низкими индексами металлов: меди, алюминия, серебра' платины, никеля, палладия и золота, выявленные зависимости энергии образования от типа металла и поверхности.
-
Энергии миграции вакансий и адатомов на поверхностях (100), (110) и (111) меди, алюминия, серебра, платины, никеля, палладия и золота, а также установленные зависимости энергии активации самодиффузии для вакансионного и адатомного механизмов в зависимости от типа материала и характера поверхности.
Апробация работы. Материалы диссертации доложены на международной конференции 15^ European Conference on Surface Science (ECOSS-15) (Франция, Лилль, 1995).
Публикации. Основные результаты диссертации опубликованы в 11 печатных работах, включая 10 статей и 1 тезисы доклада.
Структура и объем диссертации: Диссертация состоит из введения, шести Глав, заключения и списка цитируемой литературы, содержит 12 рисунков и 21 таблицу. Библиографический список включает ИЗ наименований - всего 131 страница.
