Электронная библиотека диссертаций и авторефератов России
dslib.net
Библиотека диссертаций
Навигация
Каталог диссертаций России
Англоязычные диссертации
Диссертации бесплатно
Предстоящие защиты
Рецензии на автореферат
Отчисления авторам
Мой кабинет
Заказы: забрать, оплатить
Мой личный счет
Мой профиль
Мой авторский профиль
Подписки на рассылки



расширенный поиск

Кинетика двумерно-островкового зарождения при гомоэпитаксиальном росте на поверхности Si(111) Рогило Дмитрий Игоревич

Диссертация - 480 руб., доставка 10 минут, круглосуточно, без выходных и праздников

Автореферат - бесплатно, доставка 10 минут, круглосуточно, без выходных и праздников

Рогило Дмитрий Игоревич. Кинетика двумерно-островкового зарождения при гомоэпитаксиальном росте на поверхности Si(111): диссертация ... кандидата Физико-математических наук: 01.04.07 / Рогило Дмитрий Игоревич;[Место защиты: ФГБУН Институт физики полупроводников им. А.В.Ржанова Сибирского отделения Российской академии наук], 2017.- 205 с.

Содержание к диссертации

Введение

Глава 1. Оптические свойства наноструктур на основе кремния, германия и арсенида галлия . 11

1.1 Фононы в наноструктурах на основе полупроводников IV группы и полупроводников типа AIII-BV. 11

1.2 Фонон-плазмонное взаимодействие в полупроводниках . 19

1.3 Комбинационное рассеяние света в полупроводниках и полупроводниковых наноструктурах. 23

1.4 Методы формирования полупроводниковых наноструктур с использованием самоорганизации. 31

1.5 Развитие оптических методов для контроля структуры нанообъектов. 42

Глава 2. Локализация фононов в нанокристаллах кремния и Германия . 56

2.1 Формирование нанокристаллов кремния и плёнок поликристаллического кремния с использованием импульсных лазерных отжигов. 56

2.2 Комбинационное рассеяние света в массиве ориентированных нанокристаллов кремния . 2.3 Оптические свойства нанокристаллов в диэлектрических плёнках. 89

2.4 Улучшенная модель локализации фононов в нанокристаллах. 100

2.5 КРС в легированных нанокристаллах кремния. 122

Глава 3. Фононы в наноструктурах на основе Ge/Si. 139

3.1 Определение состава и деформаций в плёнках GexSi(1-x) из анализа спектров комбинационного рассеяния света. 139

3.2 Определение состава и деформаций в квантовых точках GexSi(1-x) с учётом влияния размерного эффекта и гетерограницы. 153

3.3 Латеральная локализация фононов в нанообъектах Ge. 162

Глава 4. Локализация оптических фононов в нанообъектах на базе полупроводников AIII-BV, формирующихся на реконструированных поверхностях . 169

4.1 Исследование оптических фононов, локализованных в нанообъектах GaAs с малыми латеральными размерами. 169

4.2. Исследование локализации оптических фононов в квантовых проволоках GaAs. 186

4.3. Исследование фотолюминесценции квантовых проволок и точек GaAs/AlAs самоформирующихся на реконструированных поверхностях . 2

4.4. Анизотропия дисперсии фононов в сверхрешётках GaAs/AlAs. 216

Глава 5. Фонон-плазмонное взаимодействие в наноструктурах на основе полупроводников AIII-BV 228

5.1 Численные расчёты дисперсии смешанных фонон-плазмонных мод в структурах со сложным фононным спектром. 228

5.2 Фонон-плазмонные моды в легированных сверхрешётках GaAs/AlAs (100): делокализация в структурах с туннельными барьерами . 235

5.3 Анизотропия фонон-плазмонных мод в плоских и латеральных сверхрешётках GaAs/AlAs. 249

5.4 Интерфейс-фонон-плазмонная мода в гетероструктуре n-GaAs/i-GaAs. 255

Основные результаты и выводы 261

Заключение 263

Литература

Введение к работе

Актуальность темы

Современная полупроводниковая электроника является одной из наиболее динамично развивающихся отраслей мировой промышленности. Прогресс в этой области во многом обеспечен совершенствованием эпитаксиальных технологий на основе понимания атомных процессов на ростовой поверхности кристалла. Под действием кинетических ограничений, упругих напряжений и других факторов, такие элементарные процессы как диффузия адсорбированных атомов (адатомов), их взаимодействие между собой и с атомными ступенями могут приводить к зарождению двумерных (2D) островков и неустойчивости морфологии поверхности. Глубокое понимание этих фундаментальных процессов лежит в основе контролируемого изменения морфологии ростовой поверхности кристалла и технологий создания полупроводниковых систем с заданной структурой и морфологией границ раздела. Основным элементом структуры атомно-чистой поверхности кристалла являются моноатомные ступени [1], высота которых связана с ориентацией поверхности и равна расстоянию между соответствующими плоскостями, выходящими на поверхность кристалла. В частности, высота моноатомной ступени на поверхности Si(lll) равна а(111)=3.14±0.01 , и может быть использована, например, в метрологии. На основе минимизации концентрации ступеней, достигаемой за счёт управления неустойчивостью морфологии вицинальной поверхности Si(lll) при сублимации [2], в ИФП СО РАН разработаны способы создания высотных калибровочных тест-объектов в диапазоне 0.1-20 нм.

Структура атомно-чистой поверхности полупроводника в условиях сверхвысокого вакуума, как правило, отличается от структуры аналогичной грани в его объёме и, при наличии поверхностной сверхструктуры, характеризуется большим периодом трансляции. Присутствие сверхструктуры существенно модифицирует процессы на поверхности кристалла, а механизм эпитаксиаль-ного роста становится более сложным. В частности, эпитаксиальный рост на поверхности Si(111)-(77) является, по данным in situ исследований методом сканирующей туннельной микроскопии, сложным многостадийным процессом, включающим образование кластеров атомов диаметром до 1 нм, называемых нанокластерами. В процессе роста нанокластеры совершают диффузионные скачки и взаимодействуют с атомными ступенями [3]. Необходимым условием эпитаксиального Si/Si(lll)-(77) роста является трансформация структуры нанокластеров и нижележащего атомного слоя к атомной структуре объёма кристалла. Необходимость такой трансформации затрудняет не только зарождение 2D островков, но и двойных изломов на прямолинейных участках ступеней типа [ЇЇ2], которые имеют на поверхности Si(lll)-(77) размер

сверхструктурной полуячейки. В присутствии сверхструктуры механизм эпи-таксиального роста настолько усложняется, что все процессы, составляющие 2D зарождение и рост, характеризуются гораздо большим количеством параметров (критических размеров зародышей, их энергий связи, энергий активации диффузии и взаимодействия с атомными ступенями, и др.), чем в соответствии с классической теорией зародышеобразования [4]. Поскольку фактически все эпитаксиальные технологии связаны с использованием реконструированных поверхностей, детальное изучение атомных процессов, их количественная характеризация и определение влияния сверхструктуры на эволюцию морфологии поверхности представляют собой важную научную проблему. Однако, большинство параметров атомных процессов, обусловленных поверхностной сверхструктурой, остаются неизвестными, их экспериментальное измерение затруднено, а классические теории движения ступеней и зарождения двумерных островков (2D зарождения) [4] требуют расширения.

Для экспериментального изучения атомных процессов на ростовой поверхности кристалла особенно информативен метод сканирующей туннельной микроскопии (СТМ), который в ряде случаев позволяет непосредственно (in situ) визуализировать атомные процессы в динамике при температурах вплоть до 500C. Помимо непосредственного наблюдения, для получения качественной и количественной информации о механизме эпитаксиального роста применяются теоретические подходы к анализу распределения атомных ступеней, размеров 2D островков, их концентрации, площадей захвата и критической ширины террасы для 2D зарождения в зависимости от температуры подложки и скорости осаждения атомов. Однако, обобщение доступных экспериментальных данных о 2D зарождении на поверхности Si(lll), полученных различными методами обнаруживает большой разброс значений эффективной энергии активации 2D зарождения и роста E2D, а также резкий скачок E2D при 500C. В опубликованных работах данный скачок не обсуждается, несмотря на то, что его величина (E2D<\ эВ при Г<450С, E2D>2 эВ при Г^500C) предполагает существенное изменение механизма 2D зарождения.

Одним из наиболее дискуссионных является вопрос о проницаемости атомных ступеней и кинетике массопереноса на поверхности Si(lll)-(77). Наблюдаемое экспериментально формирование двух- и трёхслойных 2D островков в процессе роста Si при Г=400-550C предполагает появление массопереноса с нижележащей террасы на поверхность 2D островков (восходящего потока адатомов) через ограничивающие их ступени без встраивания. Данное явление известно в литературе как проницаемость ступеней и краёв островков для адатомов. Однако, согласно другим данным, полученным на вицинальной поверхности Si(lll)-(77), при Г=530C массоперенос через ступени пренебрежимо мал. Теоретический подход к описанию проницаемости ступеней,

развиваемый Филимоновым и Эрвье [5], показывает, что процессы встраивания адатомов в ступень и их перехода на соседнюю террасу взаимозависимы и определяются скоростями элементарных атомных процессов, а также концентрацией изломов ступени. Экспериментальная проверка и применение этой теории для изучения эволюции морфологии ростовой поверхности на примере Si/Si(111)-(77) эпитаксии является актуальной задачей, но ограничивается скудностью данных об элементарных процессах и противоречивостью информации о кинетике 2D зарождения и роста. В частности, сообщается, что при ~500C кинетика массопереноса лимитируется поверхностной диффузией (DL кинетика, diffusion limited), либо встраиванием в ступени, связанным с преодолением дополнительных энергетических барьеров Швёбеля (AL кинетика, attachment limited), либо находится в промежуточном режиме. Проблема определения режима кинетики Si/Si(111)-(77) роста усложняется также отсутствием надёжных экспериментальных данных о таких ключевых параметрах, как барьеры Швёбеля.

Попытка установления связи между режимом кинетики роста и эволюцией морфологии вицинальной поверхности Si(111)-(77) в процессе молекулярно-лучевой эпитаксии (МЛЭ) при =650–800C предпринята в работе [6]. Обнаружено, что вплоть до 680C регулярное распределение ступеней сохраняется, но при более высоких =700–800C возникает морфологическая неустойчивость в виде различных типов эшелонирования атомных ступеней. Показано, что смена типов эшелонирования сопровождается изменением структуры ступеней и изломов на них, что указывает на взаимосвязь между режимом морфологической неустойчивости и кинетикой взаимодействия адатомов со ступенями. При этом, используемый авторами феноменологический подход позволяет макроскопически описать эволюцию морфологии поверхности, но не проясняет физические причины смены режимов кинетики. Поэтому в данном интервале представляется актуальным изучение взаимодействия адато-мов со ступенями при Si/Si(111)-(77) эпитаксии на основе анализа движения ступеней, зарождения и роста 2D островков, их концентрации, размеров, формы и других макроскопических характеристик с использованием взаимодополняющих и экспериментальных методов, а также соответствующих теоретических подходов.

В настоящей работе использован метод сверхвысоковакуумной отражательной электронной микроскопии (СВВ ОЭМ) [2], обладающий временным и пространственным разрешением, достаточным для визуализации динамики таких элементов морфологии поверхности, как моноатомные ступени и 2D островки. Данный метод позволяет проводить эксперименты в условиях МЛЭ в широком диапазоне скоростей осаждения и температур

(вплоть до Гпл). Из-за специфических особенностей метода СВВ ОЭМ, приводящих к сжатию изображений, для детального анализа морфологии поверхности использовался ex situ метод атомно-силовой микроскопии (АСМ). В ряде случаев проведение экспериментальных исследований сопровождалось кинетическим Монте-Карло моделированием1.

Целью данной работы являлось определение количественных параметров двумерно-островкового зарождения и взаимодействия адатомов со ступенями, а также установление физических закономерностей морфологической нестабильности ростовой поверхности Si(1 11).

Для достижения поставленной цели решались следующие задачи:

  1. Изучение процессов 2D зарождения на начальных и поздних стадиях го-моэпитаксиального роста (в первом слое и при длительном росте) в зависимости от размера террасы, температуры подложки и скорости осаждения;

  2. Получение количественной информации о поверхностной диффузии и энергетических барьерах для встраивания адатомов в ступени, размере критического зародыша, режиме кинетики роста, проницаемости атомных ступеней, кинетической длине на поверхности Si(l 11);

  3. Изучение закономерностей 2D зарождения и роста на сингулярных участках поверхности Si(l 11), ограниченных эшелонами ступеней и в их отсутствие. Определение условий перехода от двумерно-островкового к многослойному механизму роста Si/Si(lll).

Научная новизна работы:

Экспериментально определено значение энергетического барьера Яй0.9 эВ для формирования двойного излома на прямолинейных участках ступеней с ориентацией типа [ЇЇ2] при встраивании сверху-вниз.

Обнаружено формирование пирамидальных волн на террасах эшелонированной поверхности, которое связано с непрерывным стоком адатомов в эшелоны ступеней и постепенно сокращающейся до критического значения шириной террасы с областью 2D зарождения.

Обнаружен переход режима роста Si/Si(lll)-(77) от AL кинетики (при Г<720C) к DL кинетике (при 7>720C), при котором исчезает огранка

1 Кинетическое Монте-Карло моделирование проводилось под руководством Натальи Львовны Шварц при активном участии сотрудников её группы: А. Г. Настовьяк, С. В. Усенкова и А. Н. Карпова. Автор выражает им свою благодарность за помощь в построении кМК моделей и обсуждении полученных результатов.

– 6 –

ступеней и эффективная энергия активации 2D зарождения и роста изменяется от E2D2A эВ к E2D0.5 эВ, соответственно.

Показано, что при росте пирамидальной волны на эшелонированной поверхности Si(l 11)-(77) размер критического зародыша 2D островка Si меняется от і=1 в первом слое (на широких террасах вдали от ступеней) до і=2-10 на наивысшей террасе пирамидальной волны в зависимости от температуры подложки и количества моноатомных ступеней в пирамидальной волне, что связано с их проницаемостью и формированием нисходящего потока с наивысшей террасы в удалённые стоки.

Обнаружена морфологическая неустойчивость сингулярной поверхности Si(lll)-(77) в процессе длительного 2D зарождения и роста Si при температурах 600С и достаточно больших скоростях осаждения.

Анализ экспериментальных данных о 2D зарождении в первом слое на основе развитой теоретической модели 2D зарождения свидетельствует о доминирующей роли нанокластеров в массопереносе и 2D зарождении в процессе Si/Si(lll)-(77) роста при Г>600С.

Теоретическая и практическая значимость работы

Вскрыты механизмы морфологической нестабильности ростовой поверхности Si(1 11), которые определяют дополнительные возможности управления её рельефом в процессе эпитаксиального роста при повышенных температурах. Результаты могут быть использованы для оптимизации технологий выращивания эпитаксиальных наноструктур (пирамидальных волн, отдельных холмов) либо для сохранения планарной морфологии ростовой поверхности. Полученные количественные данные о параметрах взаимодействия адатомов со ступенями и механизмах массопереноса представляют интерес для построения адекватных моделей 2D зарождения и роста кремния, а также эволюции морфологии ростовой поверхности при повышенных температурах в условиях существования сверхструктуры Si(l 11)-(77).

На защиту выносятся следующие положения

  1. Высокотемпературное зарождение и рост 2D островков округлой формы на поверхности Si(111)-(11) в интервале Г=850-1090C характеризуется кинетикой, не лимитированной встраиванием, с эффективной энергией активации E2D1.02 эВ и размером критического зародыша i»9, который свидетельствует о нестабильности зародышей 2D островков при высоких температурах.

  2. Зарождение и рост огранённых 2D островков Si в первом слое на широкой террасе Si(1 11)-(77) в интервале Г=600-750C с эффективной энергией ак-

тивации E2D1.8 эВ и i=1 соответствуют кинетике, лимитированной встраиванием в прямолинейные края островков типа [ЇЇ2]. Близость экспериментального и теоретического значения E2D1.9 эВ, полученного на основе предложенной модели 2D зарождения с учётом нанокластеров, позволяет декларировать их доминирующую роль в массопереносе и встраивании в края 2D островков на поверхности Si(111)-(77) при Г>500C.

  1. Формирование пирамидальных волн на эшелонированной поверхности Si(lll)-(77) в процессе длительного осаждения Si связано со стоком в эшелоны ступеней, который приводит к постепенному уменьшению ширины террасы с 2D зарождением до критического значения Я(Д, Т). Режим 2D зарождения на пирамидальной волне контролируется кинетикой встраивания в нисходящие ступени, лимитированной барьером Швёбеля Яй0.9 эВ, который связан с образованием двойных изломов на ступенях с огранкой типа [ЇЇ2]. Такая огранка обеспечивает проницаемость ступеней и нисходящий поток адатомов в удалённые стоки, определяющий размер критического зародыша на узких террасах шириной Я.

  2. Рост пирамидальных волн и холмов при длительном 2D зарождении на террасах Si(1 11)-(77) и высокой скорости осаждения R связан с асимметрией барьеров Швёбеля для встраивания в ступени типа [ЇЇ2] сверху-вниз (EgS) и снизу-вверх (EgS) и проницаемостью таких ступеней. Чуть меньшее значение EgS, по сравнению с Es, и неполная коалесценция 2D островков в нижележащих слоях обеспечивают при Г<720C доминирующий нисходящий поток адатомов и формирование пирамидальных волн, но при 7>720C начинает преобладать восходящий поток, что приводит к образованию отдельных холмов.

Степень достоверности и апробация работы

Достоверность представленных результатов обеспечивается использованием уникального метода in situ СВВ ОЭМ для визуализации 2D зарождения и эволюции морфологии поверхности при повышенных температурах, высокой воспроизводимостью результатов, а также с использованием адекватных теоретических подходов для их анализа.

Основные результаты диссертационной работы докладывались и обсуждались на конкурсах научных работ сотрудников ИФП СО РАН, конкурсах молодых учёных ИФП СО РАН, а также следующих российских и международных научных конференциях: 19th European Workshop on Molecular Beam Epitaxy (Korobitsyno, St. Petersburg, Russia, 2017), XI Конференция по актуальным проблемам физики, материаловедения, технологии и диагностики кремния,

нанометровых структур и приборов на его основе «Кремний 2016» (Новосибирск, 2016), 5th European Conference on Crystal Growth (Bologna, Italy, 2015), Excellent Graduate Schools 2012 Annual Meeting in conjunction with Japan-Russia Workshop on Advanced Materials Synthesis Process and Nanostructure (Sendai, Japan, 2013), Asian School-Conference on Physics and Technology of Nanostructured Materials (Vladivostok, 2013), Asia-Pacific Academy of materials topical SEMINAR “Films and Structures for Innovative Applications” (Novosibirsk, 2012), 4-я школа «Метрология и стандартизация в нанотехнологиях и наноиндустрии. Функциональные наноматериалы» (Новосибирск, 2012), Международная молодёжная конференция «Радиационно-термические эффекты и процессы в неорганических материалах» (Новосибирск, 2012), X Российская конференция по физике полупроводников, секция «Поверхность, плёнки, слои» (Нижний Новгород, 2011), International Conference and Seminar of Young Specialists on Micro/Nanotechnologies and Electron Devices (Erlagol, Russia, 2011), ХХIII и ХХV Российская конференция по электронной микроскопии (Черноголовка, 2010, 2012).

Публикации

Результаты исследований по теме диссертации опубликованы в 3 статьях в рецензируемых научных журналах, 1 главе в монографии и 12 тезисах докладов в трудах российских и международных конференций.

Структура и объём диссертации

Диссертационная работа состоит из введения, пяти глав с выводами и заключения с общими выводами. Список литературы содержит 161 наименование. Общий объём диссертации составляет 205 страниц, включая 52 рисунка и 5 таблиц.

Личный вклад соискателя заключался в разработке системы компьютерного управления экспериментом для метода СВВ ОЭМ, проведении экспериментов, измерений методом АСМ и численных расчётов методом кинетического Монте-Карло моделирования, обработке и анализе экспериментальных данных, формулировке выводов, их представлении на научных семинарах, конференциях и конкурсах, а также написании научных статей.

Фонон-плазмонное взаимодействие в полупроводниках

Если кристаллическая структура объёмных материалов дана нам природой, технология позволяет получать искусственные объекты с рукотворно задаваемой примитивной ячейкой. Возможность контролируемого роста различных материалов с точностью до одного монослоя (МС) позволило создавать сверхструктуры с искусственно задаваемым периодом в направлении роста – так называемые сверхрешётки (СР). Искусственно выращенную СР можно рассматривать как кристалл, в примитивной ячейке которого содержатся уже не 2 атома (как в случае объёмных кремния, германия или арсенида галлия), а много атомов, количество которых зависит от периода СР. Размеры примитивной ячейки в направлении роста в СР больше постоянной решётки объёмного материала во столько раз, во сколько ее период больше постоянной решётки объёмного материала. Значит, размер зоны Бриллюэна в направлении роста во столько же раз меньше, происходит так называемая «свёртка» зоны Бриллюэна.

Модификация структуры приводит к модификации фононного спектра СР. Рассмотрим, к примеру, плоскую СР выращенную в направлении (100) состоящую из 7 МС GaAs и 2 МС AlAs (рис. 1.3). Так как примитивная ячейка содержит теперь не 2, а 18 атомов (9 атомов мышьяка, 7 – галлия и 2 – алюминия), то и количество фононных ветвей в ней будет не 6 (как в объёмном материале) а 36. Количество фононных ветвей определяется следующим образом: количество атомов в примитивной ячейке необходимо умножить на количество степеней свободы – то есть на три. Отметим, что некоторые ветви могут быть вырожденными. Эффекты «свёртки» фононных ветвей в плоских СР могут быть описаны в простейшей модели линейной цепочки, как это и сделано в работе [20].

Первые экспериментальные исследования фононного спектра GaAs/AlAs СР были проведены еще в восьмидесятых годах сразу вскоре после того, как технологам удалось вырастить такие СР с хорошей точностью периода. Выбор материалов был обусловлен следующим. Во-первых, арсенид галлия является прямозонным полупроводником и широко используется в оптоэлектронике. Во-вторых, арсенид алюминия является более широкозонным материалом, чем арсенид галлия и это позволяет получать квантово-размерные эффекты. А так как эффективная масса электрона в арсениде галлия мала (0.067 от массы свободного электрона), его де-Бройлевская длина волны велика, что позволяет наблюдать квантово-размерные эффекты при довольно высоких температурах и относительно больших толщинах слоёв GaAs. В-третьих, периоды решёток арсенида галлия и арсенида алюминия очень близки – их относительное несоответствие не превышает 0.2% [21]. Следовательно, эффекты механических напряжений в данной гетеропаре невелики, и это позволило выращивать плоские СР с гетерограницами высокого качества. Дисперсия фононов в объёмном AlAs отличается от дисперсии фононов в объёмном GaAs. Разница атомных масс в первом случае гораздо больше, поэтому щель в дисперсии между акустическими и оптическими модами в арсениде алюминия велика (рис. 1.4). Из рисунка 1.4 видно, что несобственные колебания (то есть колебания с частотами отличными от собственных частот) в обоих материалах сильно затухают. В СР легкие атомы алюминия демпфируют оптические колебания с низкими частотами, присущие арсениду галлия, а тяжелые атомы галлия демпфируют оптические колебания с высокими частотами, присущие арсениду алюминия. Причем затухать несобственные колебания могут на протяжении уже нескольких межатомных расстояний. Однако, формально все моды в СР можно считать «свёрнутыми», как и делали первые исследователи подобных СР [22,23]. Тем не менее, правильно различать локализованные и «свёрнутые» моды.

Как видно из рисунка 1.4, частоты акустических фононов в арсениде галлия и арсениде алюминия совпадают в значительной области спектра. Поэтому акустические моды распространяются в обоих материалах и представляют собой свёрнутые моды. Их дисперсия зависит от периода СР и от соотношения толщин материалов. Оптические моды в арсениде галлия и арсениде алюминия не пересекаются по дисперсии и сильно затухают в материале другого сорта. Поэтому они практически не имеют дисперсии (их частота не зависит от волнового вектора, направленного вдоль направления роста, по нормали к гетерограницам). Частота мод, локализованных в материале одного типа, зависит только от толщины слоя данного материала и не зависит от периода СР. Это главное отличие «свёрнутых» и локализованных мод [20]. Таким образом, в настоящее время принято оптические моды в СР GaAs/AlAs считать локализованными (или «заквантованными» так как их частоты квантуются), а акустические в основном «свёрнутыми».

Помимо свёрнутых и локализованных мод в СР есть интерфейсные моды. Они затухают при удалении от границы раздела (интерфейса - от английского interface). Впервые эти моды были обнаружены в работе [24]. Дисперсия этих мод хорошо описывается в приближении непрерывной среды с эффективной диэлектрической проницаемостью, с известными граничными условиями. На границах раздела не должны терпеть разрыва тангенциальная составляющая вектора напряженности электрического поля и нормальная составляющая вектора электрической индукции. Эффекты «свёртки», локализации и влияния границы раздела хорошо описаны в обзорной статье Кардоны [25]. В ИФП СО РАН дисперсию фононов в СР GaAs/AlAs впервые исследовал Гайслер [26]. Им обнаружен эффект локализации акустических мод в слоях арсенида алюминия. Связано это с тем, что частоты некоторых акустических мод AlAs попадают в щель между акустической и оптической ветвями в GaAs. Эти моды затухают в слоях арсенида алюминия, практически не имеют дисперсии и их частоты не зависят от периода СР. Таким образом, локализоваться могут не только оптические колебания.

Реальная и мнимая часть волнового вектора q в арсениде галлия и арсениде алюминия. Сплошная линия – LO-фононы, штрихованная линия TO-фононы, данные из работы [20]. Практически все эффекты, присущие СР на основе полупроводников типа AIII-BV могут возникать и в СР на основе германия и кремния [27,28]. Сложности роста плоских СР Ge/Si связаны с тем, что постоянные решётки данных материалов различаются примерно на 4.2%. Вследствие большой упругой энергии, при некоторой критической толщине слоев германия (в случае твёрдого раствора германий-кремний это эффективная толщина, сильно зависящая от стехиометрического состава) двумерный послоевой рост переходит в островковый, по механизму Странского-Крастанова. Влияние механических деформаций и латеральных эффектов на фононный спектр будет обсуждаться позднее.

Фононы в нанокристаллических и аморфных материалах.

Основное отличие нанокристаллических и аморфных материалов от монокристаллических является отсутствие в них дальнего порядка. В этом случае нет трансляционной симметрии, и волновое число (и, соответственно, квази-импульс) уже не являются «хорошими» квантовыми числами, то есть не сохраняются. Тогда не имеет смысл вводить понятие дисперсии, а можно говорить лишь о плотности колебательных состояний. Первые попытки моделировать и экспериментально исследовать плотность колебательных состояний в аморфном кремнии были предприняты в работах [29,30]. Плотность колебательных состояний в аморфном кремнии (и германии) имеет несколько особенностей. В кристаллических материалах количество колебательных мод растет пропорционально квадрату волнового числа почти вплоть до границ зоны Бриллюэна. Имеется щель в дисперсии между акустическими и оптическими ветками (рис. 1.1). Значит, в этой области частот должен быть и «провал» в плотности состояний. На границе зоны Бриллюэна частота TO-фононов в кремнии составляет примерно 460 см-1 а в германии 270 см-1. Так как поперечных фононных мод в 2 раза больше чем продольных, а дисперсия их гораздо уже, пики в плотности состояния обусловлены именно поперечными модами. Поэтому, в области оптических колебаний максимум плотности состояний в кремнии -475-480 см-1, а в германии - 275-280 см-1. На границе зоны Бриллюэна частота LO-фононов в кремнии составляет примерно 390 см-1 а в германии 230 см-1. Для продольных колебаний нет щели в дисперсии между оптическими и акустическими модами, и в плотности колебательных мод кремния присутствует широкая особенность с минимумом в районе 250 см-1, обусловленная вкладом продольных оптических и акустических колебаний. В области акустических колебаний в кремнии имеется максимум в плотности состояний в районе 150 см-1, вследствие вклада TA-фононов.

Комбинационное рассеяние света в массиве ориентированных нанокристаллов кремния

Применение для оптоэлектронных приборов кремниевых нанокластеров, сформированных в матрице SiNx имеет некоторые преимущества перед SiOx. Так, барьеры для электронов и дырок в гетероструктуре Si/Si3N4 составляют 1.5 и 2.0 эВ [133], что существенно меньше, чем в гетероструктуре Si/SiOx. Это создает более предпочтительные условия для инжекции электронов и дырок, что важно, к примеру, для эффективной электролюминесценции. Ещё одно преимущество это малые времена затухания интенсивности ФЛ в плёнках нитрида кремния, достигающие одной наносекунды и менее [134]. Это важно для создания «быстрых» светодиодов. Практический интерес к данным плёнкам обусловлен также их использованием в качестве маскирующих слоев, подзатворного диэлектрика в тонкоплёночных транзисторах на базе аморфного и поликристаллического кремния, и в электрически перепрограммируемых элементах памяти (flash память) [135]. Как и в случае нестехиометрического оксида кремния, в основе принципа создания нанокластеров кремния в матрице Si3N4 лежит свойство системы SiNx в некоторых условиях распадаться на фазы кремния и нитрида кремния [135]. В аморфном нестехиометрическом нитриде кремния SiNx (x 4/3) избыточные атомы кремния могут либо случайным образом распределяться по атомной сетке, либо собираться в кластеры. В первом случае образуются группы тетраэдров Si-SiN3, Si Si2N2, Si-Si3N, и Si-Si4, каждая со своей вероятностью. Данное распределение это модель случайной сетки (random bonding (RB) model) [133,135]. Во втором случае нестехиометрический нитрид кремния это смесь из аморфных Si3N4 и Si. Это модель смеси фаз (random mixture (RM) model) [133,135]. Реальная структура плёнок SiNx не описывается строго этими двумя моделями, а по некоторым экспериментальным данным может быть представлена как смесь этих двух крайних подходов [133]. В плёнках присутствуют и группы различных тетраэдров, и выделения фаз, при этом структура их зависит от способа изготовления [135]. Структура плёнок SiNx была исследована различными методиками, в том числе с применением спектроскопии КРС [136-138]. Так в работе [136] в спектрах КРС образцов SiNx:H с избыточным содержанием атомов кремния (x = 0.85, 0.61 и 0.28) были обнаружены пики, соответствующие рассеянию на локальных колебательных модах Si-Si связей (максимум в районе 480 см-1). В работе [137] были теоретически рассчитаны частоты и относительные интенсивности всех типов колебательных мод связей Si-Si и Si-N, некоторые из них наблюдались в экспериментальных спектрах. Были исследованы спектры КРС плёнок SiNx:H различного стехиометрического состава [138]. В образцах с избыточным содержанием атомов кремния (со стехиометрическим параметром x 4/3) наблюдались пики, соответствующие рассеянию на Si-Si связях, причем их интенсивность росла с ростом температуры и длительности термообработок в случае большой исходной концентрации избыточного Si и уменьшалась для образцов со стехиометрией близкой к Si3N4. Пиков, от оптических фононов, локализованных в НК кремния не обнаружено в спектрах КРС. По-видимому, в данном случае, присутствующие в матрице SiNx включения кремния аморфны. Необходимо отметить, что практически во всех случаях исследуемые плёнки SiNx были осаждены на подложки из кварца или на алюминиевые фольги, так как в случае использования кремниевых подложек возникают уже упомянутые методические трудности, связанные с большим сигналом КРС от подложки.

Механизмы само-формирования текстурированных плёнок поли-кремния.

Практический интерес представляет возможность получения текстурированных поликристаллических плёнок кремния на неориентирующих (стеклянных) подложках. В текстурированных областях разориентация соседних кристаллитов мала (примерно 1-2о и менее), и их межзёренные границы, соответственно, обладают хорошим структурным качеством (низка плотность оборванных связей и других дефектов). Подобные плёнки имеют высокие электрофизические параметры, что крайне важно для создания на их основе микроэлектронных приборов и устройств. Появление предпочтительной ориентации кристаллитов относительно нормали к структуре плёнка/подложка в процессе осаждения поликристаллических плёнок кремния на неориентирующие подложки было обнаружено сравнительно давно. В частности, в работе [71] было обнаружено, что наиболее предпочтительными ориентациями кристаллитов при плазмохимическом осаждении поликристаллических плёнок являются ориентации (110), (100) и (311). Преобладание кристаллических зёрен с этими ориентациями в плёнках poly-Si, полученных плазмохимическим осаждением из газообразной фазы, объяснялся тем, что поверхностная энергия зёрен с данными ориентациями меньше, рост на данной поверхности энергетически более выгоден, что и приводит к “выживанию” в процессе осаждения зёрен только лишь с “правильными” ориентациями [139]. Есть данные об ориентируемом росте поликристаллических плёнок не только относительно нормали к структуре, но и в планарных направлениях (то есть о возникновении текстурированных poly-Si плёнок), в процессе плазмохимического осаждения поликристаллических кремниевых плёнок из моносилана разбавленного водородом на подложки из плавленного кварца [140]. В этой работе авторы наблюдали кристаллические зёрна ориентированные (110) относительно нормали к структуре, причем зёрна имели форму прямоугольников вытянутых вдоль направления газового потока. Зёрна кремния были ориентированы также относительно друг друга в плоскости, то есть образовывали поликристаллическую текстуру. Необходимо отметить, что для изучения ориентации кристаллических зёрен использовались электронная микроскопия и дифракция рентгеновских лучей. Данные о исследовании ориентации нано- и микро- кристаллов с использованием методики КРС в литературе отсутствуют, тогда как, с помощью анализа рассеяния света в различных поляризационных геометриях с привлечением фундаментальных правил отбора по симметрии, данная методика может дать достаточно полную информацию об ориентации текстурированных плёнок. В работе [141] авторы обнаужили текстурированные плёнки с ориентацией (111) сформированные после ИЛО с применением наносекундного эксимерного лазера в режиме последовательной кристаллизации, когда применяются мнгоступенчатые лазерные отжиги.

Таким образом, в литературе существует недостаток экспериментальных данных, касающихся исследования методом КРС локальных колебательных мод в плёнках аморфного кремния с нанокристаллическими включениями. Отсутствуют также данные об ориентации нанокристаллов в структурах плёнка a-Si/стеклянная подложка, которые могли бы помочь выяснить механизм возникновения текстурированных поликристаллических плёнок на неориентирующих подложках. 1.5 Развитие оптических методов для контроля структуры нанообъектов. Методика спектроскопии комбинационного рассеяния света.

Явление КРС или неупругое рассеяния света независимо открыли в 1928 году индийский физик, Нобелевский Лауреат сэр Чандрасехара Венката Раман (смотри работы [142] и ссылки в них) и советские физики Леонид Исаакович Мандельштам и Григорий Самуилович Ландсберг [143,144]. С тех пор, с появлением мощных когерентных источников монохроматического света (лазеров) и чувствительной аппаратуры регистрации фотонов (фотоэлектронных умножителей, матриц фотоприемников) комбинационное (неупругое) рассеяние света из интересного физического явления превратилось в мощную методику исследования свойств молекул, жидкостей и твердых тел [2,31,32,144-149]. В англоязычной литературе данный эффект называют по имени одного из первооткрывателя «Raman scattering» (несправедливо, забывая о двух других первооткрывателях).

Исследование фотолюминесценции квантовых проволок и точек GaAs/AlAs самоформирующихся на реконструированных поверхностях

Соответствующее этой плёнке изображение дифракции электронов и электронно-микроскопическое изображение показаны на рисунке 2.5. Видно, что кристаллиты имеют размеры порядка 2 микрометров и сдвиг примерно в 3 обратных сантиметра пика КРС от положения пика в монокристаллическом кремнии (показан стрелкой на рисунке 2.4) не может быть обусловлен влиянием малых размеров кристаллитов (формула 1.7). Данный сдвиг может быть обусловлен влиянием деформаций. Деформации в кристаллизованных плёнках возникают вследствие того, что плотность кристаллического кремния примерно на 3 процента меньше плотности аморфного кремния.

Так как толщина подложки на 3-4 порядка больше, чем толщина плёнки, подложка почти не деформируется, а после кристаллизации, в плёнках возникают деформации растяжения. Из-за ангармонизма колебаний, в напряженных плёнках возникает сдвиг частот оптических колебаний. Этот эффект хорошо исследован в литературе для разных типов деформаций [64,166-168] и в нашем случае смещение пика пропорционально компонентам тензора напряжений: о = с хх= с. : 2.49-Аk [см_1]= а[кВаг]. Как видно из рисунка 2.4, смещение пика составляет 3 см"1. Таким образом, в полностью кристаллизованных плёнках механические напряжения растяжения составляют 7.5 kBar или приблизительно 7500 атмосфер. Важным выводом является, что необходимо учитывать смещение пика вследствие механических напряжения растяжения при определении размеров нанокристаллов из положения пика КРС.

Исследование процессов зародышеобразования и кристаллизации в плёнках аморфного кремния при наносекундных лазерных воздействиях.

Был предложен способ формирования нанокристаллов кремния в плёнках аморфного кремния, идея которого заключается в следующем. Применяя импульсные обработки излучением эксимерного лазера, сформировать в исходных аморфных плёнках кремния стабильные кристаллические зародыши - нанокристаллы. При этом важно, чтобы плотность энергии лазерных обработок была ниже пороговой плотности, необходимой для плавления аморфного кремния, так как в случае кристаллизации из расплава, образуется плёнка поликремния, а не нанокристаллы кремния в аморфной фазе. Формирование нанокристаллов в аморфной матрице в твердофазном режиме - это процесс, кинетика которого зависит от температуры. В рамках классической теории зародышеобразования и кристаллизации различают процессы образования зародыша и рост кристаллической фазы. Так как энергия активации этих процессов различна, то, изменяя соответствующим образом плотность энергии лазерного излучения, можно управлять размерами и концентрацией формирующихся кристаллитов. В твердофазном процессе, вероятность возникновения стабильного кристаллического зародыша растет с температурой гораздо сильнее, чем скорость движения фронта кристаллизации. Поэтому, при низких температурах зародыши успевают вырасти до значительных размеров, не встретив препятствия в виде соседнего растущего зародыша. Так, по данным КРС и электронной микроскопии, в плёнках кристаллизованных при Т=550оС размер кристаллических зёрен составлял в среднем 2-3 микрона (рис. 2.5), а размеры зёрен в плёнках, прошедших предварительные быстрые термические обработки, были гораздо меньше [155,169]. Стоит отметить, что для некоторых практических применений не столь важен размер зёрен, как однородность плёнки. Так, характеристики тонкоплёночного транзистора будут сильно зависеть от того, сколько межзёренных границ приходится на его канал. И если размер канала сравним с размером зерна, разброс характеристик будет неприемлем. Итак, используя процессы самоорганизации в условиях быстрых термообработок и импульсных лазерных обработок, предполагалось сформировать в аморфных плёнках массивы нанокристаллов со средними размерами в несколько нанометров.

Для того, чтобы реализовать высказанные выше идеи, были проведены следующие эксперименты. Исходные плёнки аморфного кремния были подвергнуты импульсным обработкам излучением эксимерных XeCl и KrF лазеров. Параметры лазерных обработок описаны в 1.5. Обработанные плёнки исследовались методами спектроскопии КРС и ВРЭМ. По соотношению интенсивностей “кристаллического” и “аморфного” пиков КРС, используя выражения 1.5 и 1.6, можно определить объёмную долю кристаллической фазы. По положению “кристаллического” пика можно определить средние размеры кристаллитов, например в соответствии с выражением 1.7 или из сравнительного анализа спектров КРС рассчитанных в модели эффективной свёртки колебательных состояний и экспериментальных спектров КРС.

Для того, чтобы сформировать массивы нанокристаллов с минимально возможными размерами и с малой дисперсией по размерам, необходимо использовать термообработки с меньшими длительностями, но при более высоких температурах, для увеличения концентрации зародышей. Импульсное воздействие излучением эксимерного лазера позволяет варьировать температуру обработки посредством изменения плотности энергии в импульсе. При отсутствии экспериментальной возможности изменять длительность импульса лазерного излучения, концентрацию нанокристаллов предполагалось варьировать, применяя многократные импульсные воздействия на образец.

Спектры КРС плёнок кремния после ИЛО с различными режимами: 1- исходная плёнка a-Si:H, полученная ПХО; 2- 80 мДж/см2, один импульс; 3- 110 мДж/см2, один импульс; 4- 75 мДж/см2, тысяча импульсов; 5- 80 мДж/см2, тысяча импульсов; 6- 90 мДж/см2, пятьсот импульсов; 7- 100 мДж/см2, пятьсот импульсов. На рисунке 2.6 показаны спектры КРС плёнок после импульсных лазерных воздействий излучением XeCl эксимерного лазера. Видно, что одного импульса с плотностью энергии 80 мДж/см2 не достаточно для того, чтобы сформировать заметное количество нанокристаллов в плёнке (рисунок 2.6, кривая 2). Видна лишь некоторая модификация "аморфного" пика КРC -интенсивность его увеличилась, а максимум сместился в сторону больших частот. В спектре КРC образца после ИЛО (110 мДж/см2), виден пик, обусловленный рассеянием на оптических фононах, локализованных в НК кремния. Этот пик имеет положение 512 см-1, что соответствует среднему размеру кристаллитов 4-5 нм. Согласно расчетам, доля кристаллической фазы в данном образце составляла 0.08. Для того чтобы сформировать заметное количество нанокристаллов при импульсных обработках с меньшими плотностями энергии, необходимо использовать обработки серией импульсов (рисунок 2.6, кривые 4-7). Во всех этих образцах доля нанокристаллической фазы составляла более половины. Как видно, при изменении плотности энергии в ИЛО меняется положение "нанокристаллического" пика, а значит, меняются средние размеры НК. По расчетам, средний размер нанокристаллов для образца 4 составлял 1.8 нм, для образцов 5 и 6 составлял 2.0 нм, а для образца 7 - 3.0 нм. Общая тенденция следующая - увеличение плотности энергии ведёт к увеличению размеров формирующихся зародышей кристаллической фазы (нанокристаллов) [170].

Следует отметить, что иногда в формулу для определения доли кристалличности вводят вклад от пика, который предположительно связан с поверхностными колебаниями на границе кристаллит/аморфная матрица либо с вкладом от переходного слоя на границе. Тогда формула 1.5 преобразуется к виду = (IC + IGB)/(IC + IGB + IA), где IGB это интегральная интенсивность вклада гетерограницы, положение этого пика обычно составляет около 490-510 см-1 [171, 172]. Природа этой моды до конца не ясна. Иногда за данную моду некорректно принимают низкочастотное плечо, возникающее от вклада локализованных в НК фононов [173-175]. В работах [174, 175] авторы разлагают спектр КРС на составляющие и объясняют наличие особенности с частотой 510 см-1 наличием очень маленьких НК наряду с более крупными НК, дающими пик с частотой около 520 см-1. Но даже относительно большие НК могут давать в спектре КРС низкочастотное плечо вследствие смягчения в них правил отбора по импульсу. Возникновение низкочастотного плеча будет обсуждаться в 2.4. Иногда за данную моду некорректно принимают пик от локализованных в НК фононов, сдвинутый более чем на 10 обратных сантиметров вследствие локального нагрева под лазерным пучком в процессе измерения спектров КРС [176]. Наиболее обоснованной причиной возникновения данных особенностей (с частотой 490-500 см-1) является существование (в том числе и в аморфных плёнках кремния) областей со «средним» порядком, областей по структуре уже не аморфных, но ещё не кристаллических [177]. В любом случае вклад в спектр от КРС от данных особенностей относительно мал, но учитывается при определении кристаллической фазы [171 68 177]. Мы также наблюдали эту небольшую особенность только в спектрах КРС практически полностью кристаллизованных (поликристаллических) плёнках кремния (рисунок 2.7). Наличие данной особенности не влияет на определение положения основного пика КРС от НК кремния и не мешает определёнию их размеров. Следует отметить, что в данном случае в качестве исходной плёнки для ИЛО использовалась плёнка выращенная с использованием ПХО в условиях, когда формируется не только аморфная матрица, но в процессе осаждения формируются НК кремния.

Прямые данные ВРЭМ подтвердили результаты, полученные из анализа спектров КРС (рисунок 2.8). Данные по лазерной кристаллизации плёнок a-Si:H толщиной в 90 нм, полученных с применением ПХО, обобщены на рисунке 2.9. Излом на зависимости соответствует переходу от твердофазной к жидкофазной кристаллизации [170]. По плотности энергии это хорошо соответствует литературным данным [157].

Ещё одним преимуществом применения данного метода (ИЛО в режиме до порога плавления плёнок) является возможность создания в аморфных плёнках нанокристаллов с очень малыми размерами.

Фонон-плазмонные моды в легированных сверхрешётках GaAs/AlAs (100): делокализация в структурах с туннельными барьерами

Аморфные кластеры кремния были также обнаружены в плёнках SiOx, полученных со-распылением в плазменном разряде мишеней из кремния и кварца. После печных термических обработок при температуре до 1150 оС в плёнках по данным КРС были обнаружены нанокристаллы кремния [206,207]. Данные электронной микроскопии подтвердили результаты, полученные из анализа спектров КРС, касающиеся средних размеров нанокристаллов кремния. Размеры нанокристаллов в плёнках SiOx зависели от параметра х, и менялись от 3 до примерно 10 нм.

Нанокристаллы кремния в плёнках SiNx и нанопорошки кремния. Исследуемые плёнки нитрида кремния были приготовлены методом химического осаждения из газовой смеси Sffl Cb и NH3 при низком давлении на кремниевую подложку с ориентацией (001) при температуре 760оС. Варьируя соотношения между SiH2Cl2 и NH3, были приготовлены образцы с различным стехиометрическим составом. Исходные плёнки SiNx были подвергнуты импульсным лазерным обработкам (ИЛО) с различной плотностью энергии в импульсе, а также термической обработке в печи при T=1200C. Длительность ИЛО излучением эксимерного XeCl лазера с длиной волны 308 нм составляла 10 нс, термическая обработка проводилась в атмосфере Ar, с целью предотвратить окисление образца.

Спектроскопия КРС применялась для исследования структурных свойства исходных и обработанных плёнок. Спектры записывались при комнатной температуре в геометрии квазиобратного рассеяния. Использовался Ar лазер (линия 488 нм). Так как плёнки SiNx полупрозрачны на используемой длине волны, то, как и в случае пленок SiOx, с целью подавить сильный сигнал рассеяния от кремниевой подложки, все спектры регистрировались в геометрии Z(XX)Z , где приняты следующие обозначения ось Z (001) - направление волнового вектора фотона, ось X (100) - направление поляризации фотонов. Как уже было показано выше, в этой геометрии, КРС на длинноволновых оптических фононах Si (001) подложки запрещено, а на локальных колебаниях произвольно ориентированных Si-Si связей в плёнке нитрида кремния, КРС разрешено.

В спектрах КРС исходных плёнок SiNx (x 1.2) были обнаружены широкие пики в районе 475-480 см"1, соответствующие рассеянию на локальных колебаниях Si-Si связей. Таким образом, можно утверждать, что в данных плёнках присутствуют аморфные кластеры кремния. Из анализа спектров КРС невозможно оценить размеры аморфных кластеров, поэтому были предприняты попытки кристаллизовать их с применением ИЛО и термических обработок в печи. После ИЛО с плотностью энергии 260 мДж/см2 и выше в спектрах КРС плёнок SiNx (x 1.2) были обнаружены пики, соотвествующие рассеянию на оптических фононах, локализованных в нанокристаллах кремния. Из положения пиков КРС был оценен средний размер нанокристаллов, который составлял 2-2.5 нанометра [208-210]. Печные отжиги также вели к кристаллизации кластеров аморфного кремния. Необходимо отметить, что лазерный отжиг для получения нанокристаллов кремния в плёнках нитрида кремния был применен впервые.

В нанопорошках кремния со свободной границей наблюдался такой же сдвиг положения пика КРС на локализованных оптических фононах в зависимости от размеров нанопорошков [211,212].

Таким образом, по совокупности всех экспериментальных данных можно заключить следующее. Положение пика КРС на оптических фононах, локализованных в нанокристаллах кремния, определяется их размерами и, для плёнок a-Si, SiOx, SiNx, не зависит от материала окружающей их матрицы и от способа их получения.

То, что спектры КРС монокристаллического и нанокристаллического кремния отличаются, было обнаружено экспериментально в 1981 году [213]. В работе [213] авторы объяснили уширение и сдвиг пиков КРС от оптических фононов как следствие смягчения закона сохранения квази-импульса для фононов в НК кремния. Предложенный подход был развит и обобщен для одномерных объектов (КП) в работе [78]. В ней авторы впервые обсуждали вопрос, как спектры КРС, рассчитанные с учётом смягчения правил отбора, зависят от формы «огибающей» функции амплитуд смещений атомов в НК. Различные функции предлагались (для НК в форме шара) в качестве «огибающих»: 1) функция Гаусса; 2) уменьшающаяся экспонента; 3) также функция / .если rL/2, и / = 0, если г , r L/2, где L - диаметр НК. В англоязычной литературе эта модель называется phonon confinement model (PCM), по-русски это модель локализации фононов. Хотя модель относительно проста, развивается она до сегодняшнего дня [79,80,214-216]. Но все усовершенствования модели связаны с оптимизацией «огибающей» функции, при этом вопрос о влиянии дисперсии фононов, о вкладе фононов с различной поляризацией (поперечной или продольной) фактически не рассматривался. Настоящая работа посвящена исследованию данных вопросов.

Сравнительный анализ экспериментальных и рассчитанных спектров КРС осуществлялся для проверки адекватности модели. Спектры были зарегистрированы в геометрии обратного рассеяния (температура комнатная). Падающий свет (514,5 нм) был поляризован линейно, поляризация рассеянного света не анализировалась. Спектральное разрешение было 1.5 см-1 . Приставка на базе микроскопа Olympus использовалась для исследований КРС. Мощность лазерного излучения, достигающая образца была 2-3 мВт. Чтобы избежать локального нагрева, образец помещался ниже фокуса, размер пятна равнялся около 30 микрон.

Плёнки, содержащие НК кремния, были получены в результате кристаллизации аморфных плёнок кремния и нестехиометрических нитридов и оксидов кремния. Более подробно процесс получения плёнок описан в работах [206-212,217-223]. Для того, чтобы найти размеры НК кремния некоторые плёнки были исследованы с применением ВРЭМ на электронных микроскопах JEOL JEM-4000EX и JEOL JSM-7001F (ЦКП СО РАН «Наноструктуры»).

С применением модели локализации фононов [214-216] можно рассчитать спектр КРС от НК любого размера, суть её заключается в следующем. Если рассматривать волновую функцию фонона имеющего квазиимпульс hq0, то, в бесконечном кристалле, она будет иметь форму Блоховских волн: Ф(ц0,г) = и(г)е , (2.18)