Введение к работе
Актуальность темы. Диссертационная работа посвящена изучению влияния кулоновских корреляций на искажения кристаллической решетки. Взаимодействие между структурными и электронными степенями свободы зачастую обуславливает физические свойства сильно коррелированных соединений. Также это взаимодействие приводит к возникновению эффектов зарядового, спинового и орбитального упорядочения. Описать из первых принципов влияние кулоновских корреляций между электронами частично заполненных оболочек на искажения кристаллической решетки в рамках существовавших ранее расчетных схем не представлялось возможным. Поэтому необходимо создание расчетной схемы, решающей эту задачу, и применение её для описания электронной и кристаллической структур соединений различных классов.
Объекты исследования включают в себя как соединение, находящееся последние три года в центре внимания экспериментальных и теоретических исследований физики конденсированного состояния (LaFeAsO), так и вещества, на протяжении многих лет изучаемые с помощью экспериментальных методик, для которых отсутствовала теоретическая интерпретация некоторых из наблюдаемых особенностей электронной и кристаллической структур (KCuF3 и ВаВЮз).
Цель работы. Целью данной работы являлось описание в рамках первопринципного подхода влияния кулоновских корреляций на искажения кристаллической решетки, связанные с установлением орбитального и зарядового упорядочения.
Новые научные результаты и положения, выносимые на защиту.
Разработана, реализована в программных кодах и успешно применена расчетная схема, позволяющая учитывать вли-
яние кулоновских корреляций на искажения кристаллической решетки, связанные с установлением орбитального и зарядового упорядочения.
На основе расчета величин параметров кулоновского и обменного взаимодействий для LaFeAsO сделан вывод об умеренно коррелированном состоянии данного соединения.
Показано, что причиной тетрагонального искажения октаэдров, образованных атомами F, в парамагнитной фазе KC11F3 являются кулоновские корреляции между электронами d-обо-лочки атома Си.
Показано, что учет кулоновских корреляций необходим для описания электронной структуры, а также величин подво-рота и сжатия/растяжения кислородных октаэдров, экспериментально наблюдаемых в ВаВіОз-
Научная и практическая значимость работы. Разработанная расчетная схема обладает значительной степенью общности, позволяет преодолеть ограничения приближения локальной электронной плотности при исследовании систем с сильными электронными корреляциями и количественно верно описывать как электронные свойства, так и структурные характеристики таких соединений.
Полученные в результате работы результаты представляют самостоятельный интерес для теоретического описания поведения рассмотренных соединений, могут служить базой для построения теоретических моделей, описывающих, например, поведение сверхпроводящих соединений LaOi_,,;FxFeAs и Ваі_жКхВіОз, а также для объяснения экспериментальных данных.
Достоверность. Достоверность представленных результатов обеспечивается применением проверенных и широко апробированных методов расчета спектральных свойств, обоснованным
выбором приближений и согласованностью рассчитанных физических характеристик с экспериментальными данными.
Личный вклад автора. Автором на основе пакета программ Quantum-ESPRESSO1 написаны все блоки программ, реализующие построение функций Ванье в базисе плоских волн; проведены расчеты электронной структуры всех исследованных соединений в приближении LDA, вычислены параметры кулоновского и обменного взаимодействий, выполнено построение гамильтонианов модели Хаббарда в базисе функций Ванье; реализовано в программных кодах приближение LDA+U в базисе функций Ванье; проведен расчет искажений кислородных октаэдров, связанных с установлением зарядового упорядочения в соединении ВаВіОз. Выбор объектов исследования, анализ рассчитанных спектральных и структурных характристик, интерпретация и представление в публикациях полученных данных проводились диссертантом совместно с научным руководителем.
Апробация работы. Основные положения диссертации и отдельные её результаты докладывались автором на семинарах и коллоквиумах Института электронных корреляций и магнетизма (г. Аугсбург, Германия, 2009 г.) и Международного центра теоретической физики им. Абдуса Салама (г. Триест, Италия, 2009 г.); XI Всероссийской молодёжной школе-семинаре по проблемам физики конденсированного состояния вещества (СПФКС-11) памяти академика Литвинова Б.В. (г. Екатеринбург, 2010 г.).
Публикации. По материалам диссертации опубликовано семь статей в научных журналах, определенных перечнем ВАК. Список публикаций приводится в конце автореферата.
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка литературы; содержит 109 страниц машинописного текста, в том числе 24 рисунка
