Введение к работе
АКТУАЛЬНОСТЬ ТЕМЫ. Исследования механизмов создания радиационных дефектов и закономерностей формирования под действием радиации новых структурных состояний материала являются одними из важнейших в физике твердого тела. Проведение таких исследований вызвано необходимостью прогнозирования поведения материалов в поле радиации при решении проблем повышения надежности ядерно-энергетических установок и космической техники, широким применением радиации в технике и технологии, в том числе для создания материалов с новыми, модифицированными свойствами.
СОСТОЯНИЕ ПРОБЛЕМЫ. К настоящему времени достигнут довольно высокий уровень понимания процессов радиационного создания в широкозонных диэлектриках первичных дефектов решетки, таких как F^.H и а, I пар. Прогресс в развитии представлений в основном связан с появлением время-разрешающих методов исследования. В Советском Союзе техника импульсной спектрометрии была впервые поставлена в Томске в 1972 -1975г после создания Месяцем Г. А. с сотрудниками первых малогабаритных сильноточных ускорителей электронов с нано-секундной длительностью импульса.
С использованием импульсных методов исследований удалось прямо показать, что первичные дефекты решетки в ионных кристаллах являются продуктами распада электронных возбуждений, измерить время и выход реакции создания первичных пар, установить влияние энергетического состояния электронного возбуждения на выход первичных дефектов, описать температурно- временную зависимость накопления F, центров с учетом энергетических параметров материала и условий облучения.
Однако, информации об элементарных процессах создания первичных дефектов недостаточно для прогнозирования изменения структуры материала под действием радиации из-за многообразия вторичных реакций, в частности взаимодействия электронных возбуждений с дефектами, которые могут привести как к изменению свойств самих электронных возбуждений, так и инициировать протекание таких реакций преобразования, как туннелирование, передача энергии в решетке, зарядовая и спиновая эволюцию дефектов и т. д.
Имевшаяся до начала наших работ информация о процессах
преобразования дефектов под действием радиации была получена в основном стационарными методами с временным разрешением =:1О^с и не давала представления о начальных этапах эволюции дефектности материала, обусловленной взаимодействием электронных возбуждений с имеющимися дефектами. Для исследования таких процессов необходимо использование методов с высоким временным разрешением.
Мы располагаем импульсным спектрометром, позволяющим с разрешением 3. Ю"9с измерять инициированную действием импульса радиации на кристалл релаксацию спектров оптического поглощения и свечения во временном диапазоне 10 ...10 с и в температурной области 12.5... 700К. Источник радиации -импульсный ускоритель электронов конструкции Ковальчука Б. М. (ГИН-600) со следующими регулируемыми параметрами электронного пучка: энергией электронов 350КэВ, энергией импуль-са 0. 001... 0.5Дж, длительностью импульса 3...20.10 с.
ЦЕЛЬ РАБОТЫ - исследование методами импульсной спектрометрии с временным разрешением процессов создания первичных радиационных дефектов и вторичных реакций, приводящих к созданию, разрушению и накоплению простейших кластеров из F-, центров - F2 и F3 центров.
ЗАДАЧИ ИССЛЕДОВАНИЯ - изучение процессов образования первичных дефектов - автолокализованных экситонов (АЭ) и F« центров в кристаллах с различным типом решетки;
-исследование влияния дефектности кристаллической решетки, в том числе и радиационной, на процессы радиационного создания первичных дефектов;
-исследование процессов взаимодействия электронных возбуждений с радиационными дефектами, приводящих к изменению зарядового и спинового состояния дефектов;
-исследование процессов накопления F* и Fo центров, в зависимости от температуры кристалла и способа задания,средней мощности излучения.
В качестве ОБЬЕКТА исследования выбраны широкозонные диэлектрики с решетками различных типов: каменной соли (LiF), флюорита (MeFg, Ме:Са,Sr,Ва), отдельные эксперименты выполнены на кристаллах с решеткой шеелита (LiYF/). Кристаллы были выращены в Г0И (Санкт-Петербург), имели границу прозрачности ^120нм, и близкие значения степени ионности и
величины запрещенной зоны. Исходная дефектность материала варьировалась введением либо примеси (кислород, ионы Pb,Yb,Eu,Y,Na), либо электронных центров окраски
(Fl,F2+-F2'F2-)-
ЛИЧНЫЙ ВКЛАД АВТОРА. В диссертации обобщены результаты
исследований, выполненных непосредственно автором и совместно с сотрудниками кафедры физики Томской государственной архитектурно - строительной академии Чинковым Е. П., Красноусо-вым И.В., Кравченко В. А. и кафедры лазерной и световой техники Томского политехнического университета Ликай Л.П, и Си-гимовыи В.И. Автору принадлежит выбор направления исследования, постановка задач, разработка теоретических положений, методов решения и решение задач, анализ и обобщение результатов исследований.
-
Различие в эффективности создания фреикелевских дефектов в ионных кристаллах, отличающихся типом решетки, определяется различием вероятности пространственного разделения компонентов френкелевской пары путем термоактивированного движения Н-центра.
-
Образование околодефектных экситонов происходит в процессе последовательного захвата зарядов потенциальным полем, существующим в области дефектов в релаксированной решетке.
-
Снижение выхода френкелевских пар в кристалле с дефектами по сравнению с бездефектным обусловлено уменьшением эффективности создания экситонов в регулярной решетке и преимущественно излучательным распадом околодефектных экситонов.
4. Направленность зарядовой эволюции нейтральных элек
тронных центров окраски в поле радиации определяется спино
вым состоянием центров: имеет место локализация дырки цент
ром в основном синглетном состоянии и преимущественно захват
электрона центром в триплетном состоянии.
НАУЧНАЯ НОВИЗНА. 1. Выполнено первое систематическое исследование прямыми методами импульсной спектрометрии с временным разрешением процессов преобразования радиационной дефектности от автолокализованных экситонов до образования Fo центров окраски в широкой температурной области 12.5... 600К.
Впервые сделаны количественные оценки вкладов различных механизмов образования исследуемых центров.
-
Установлено влияние исходной дефектности, в том числе и радиационной, на эффективность создания, топографию распределения и изменение соотношения каналов диссипации энергии экситонов в кристалле.
-
Впервые обнаружено и исследовано влияние характера спиновой мультиплетности на направленность зарядовой эволюции электронного центра в поле радиации.
-
Впервые установлена и исследована зависимость характера релаксации системы (Fo+e) от энергии захваченного электрона.
5.Обнаружен временной эффект-влияние соотношения между величиной радиационного времени жизни центра и длительностью радиационного воздействия на энергетический выход центров, свидетельствующий о зависимости эффективности захвата заряда от энергетического состояния центра.
ПРАКТИЧЕСКАЯ ЦЕННОСТЬ РАБОТЫ. Проведенный в настоящей работе комплекс исследований по накоплению нейтральных электронных центров окраски при изменении частоты следования, энергии импульса электронов и способа задания величины средней мощности радиации может явиться основой разработки новых подходов к анализу состава радиации, при решении задач ускоренных испытаний стойкости материалов к действию потоков смешанной радиации, создании новых приборов для избирательной к типу радиации дозиметрии. Установленные закономерности применимы для разработки оптимальных технологий радиационного введения центров окраски в ионные кристаллы при создании оптически активных сред.
Результаты по исследованию влияния дефектности решетки на эффективность создания и каналы диссипации энергии экситонов в кристалле были использованы автором при разработке способов получения кристаллов с повышенной стойкостью к действию радиации.
АПРОБАЦИЯ РАБОТЫ. Основные результаты диссертации были доложены и обсуждены на Всесоюзных совещаниях по радиационной физике и химии неорганических материалов (Рига) 1983, 1986, 1989; (Томск) 1993, Всесоюзных совещаниях по физике вакуумного ультрафиолетового излучения и его взаимодействию
с веществом (Ленинград) 1982, (Иркутск) 1989, (Томск) 1991, Межвузовской конференции по радиационной физике (Томск) 1970, Всесоюзной конференции по радиационной физике неметаллических кристаллов (Киев) 1971, Всесоюзной конференции по сильновозбужденным состояниям в кристаллах (Томск) 1988, Всесоюзном совещании по физике, химии и технологии люминофоров (Ставрополь) 1989, Всесоюзном совещании по радиационным гетерогенным процессам (Кемерово) 1990, 1995, Международных школах-симпозиумах по физике и химии твердого тела (Благовещенск) 1987, 1989, 1991, Прибалтийских семинарах по физике ионных кристаллов (1982 - 1987), Международной конференции по радиационным дефектам в диэлектриках (Катания, Италия) 1995.