Многоэлектронные эффекты в рентгеновском фотопоглощении субвалентных оболочек Демехин, Филипп Владимирович

Введение к работе

Работа посвящена исследованию многоэлектронных и релятивистских эффектов в рентгеновском фотопоглощении субвалентных оболочек. При описании многоэлектронных эффектов использованы теория конфигурационного взаимодействия и теория возмущений многих тел. Релятивистские эффекты учтены с использованием оператора Брейта. На основе расчета абсолютных сечений фотоионизации субвалентных оболочек и параметров углового распределения фотоэлектронов показана необходимость одновременного учета многоэлектронных корреляций и релятивистских эффектов при описании процесса фотоионизации в околопороговой области. Показана важная роль деструктивной интерференции каналов распада при расчете времен жизни субвалентных вакансий. Получено, что для описания основных резонансных особенностей в спектрах поглощения внешних оболочек необходимо учесть процесс возбуждения двух электронов в дискретный спектр с последующим безрадиационным распадом этого состояния.

Актуальность темы. Рентгеновское фотопоглощение является одним из основных инструментов исследования структуры вещества в физике твердого тела. Фотопоглощение свободных атомов и молекул является отдельным направлением в рентгеновской и электронной спектроскопии. Сравнение спектров свободных атомов со спектрами тех же атомов в молекулах и твердых телах позволяет выделить роль эффектов свободного атома и окружения, а изучение коллективного характера процесса фотоионизации позволяет лучше понять механизмы взаимодействия электронов в многоэлектронной системе. Одним из процессов, в которых ярко проявляется большое влияние многоэлектронных эффектов, является фотоионизация субвалентных оболочек атомов и молекул. Вследствие корреляций электронов в фотоэлектронных спектрах субвалентных оболочек присутствует интенсивная сателлитная структура, а припороговые сечения фотоионизации принципиально отличаются от рассчитанных в одноэлектронном приближении. Абсолютные величины сечений фотоионизации и параметры угловой анизотропии фотоэлектронов являются фундаментальными физическими характеристиками, которые позволяют судить о точности теоретических моделей при описании процесса фотопоглощения. Это делает выполненное в данной работе

теоретическое исследование актуальным. В недавних прецизионных измерениях спектров фотоионизации в области порога ионизации субвалентных оболочек обнаружена резонансная тонкая структура, обусловленная возбуждением двух электронов в дискретный спектр с последующим распадом этого состояния. К настоящему времени существует идентификация только части присутствующих в спектрах резонансов, основанная на полуэмпирических моделях, что так же делает данное теоретическое исследование актуальным. Исследование процессов, в которых участвуют электроны субвалентных оболочек, дает возможность ответить на вопросы, связанные с точностью теоретических методов и приближений, используемых для описания многоэлектронных корреляций.

Основная научная цель работы заключается в систематическом изучении влияния многоэлектронных и релятивистских эффектов на формирование плавной и резонансной зависимостей сечений фотоионизации субвалентных оболочек многоэлектронных систем и характеристик радиационного распада субвалентной вакансии. Задачи научного исследования определены в соответствии с целью работы и заключаются в следующем:

изучить зависимость сечения фотопоглощения субвалентных оболочек атомов Кг и Хе в области корреляционных минимумов.

исследовать процессы радиационного распада субвалентной вакансии атомов Аг, Кг и Хе.

установить закономерность характеристик процесса фотоионизации внешних оболочек в изоэлектронной последовательности Ат-К^-Са**.

исследовать влияние резонансного канала фотоионизации на тонкую структуру припороговых сечений ир-оболочки, а также /к-основного и сателлитных уровней атомов Аг и Кг.

Объекты исследования. В качестве объектов исследования выбраны атомы благородных газов Аг, Кг и Хе. Выбор этих объектов обусловлен несколькими причинами. Во-первых, фотоионизация субвалентных оболочек атомов благородных газов является процессом, в котором проявляется существенное влияние многоэлектронных эффектов. Одновременно, заполненные внешние оболочки атомов благородных газов обладают сферической симметрией, что облегчает учет влияния многоэлектронных и релятивистских эффектов на процессы фото-

ионизации. Во-вторых, интерпретация большинства деталей резонансной тонкой структуры в околопороговых спектрах поглощения субвалентных оболочек атомов благородных газов отсутствовала до настоящего исследования.

Основные научные положения, выносимые на защиту:

1. Для теоретического описания процесса околопороговой фотоионизации субвалентных оболочек необходим учет межоболочечных корреляций электронов, которые качественно определяют форму сечений, дипольной поляризации валентной электронной оболочки полем субвалентной вакансии и корреляционного уменьшения кулоновского взаимодействия конфигураций, которые определяют величины сечений в широком диапазоне энергий ионизирующего излучения, и релятивистских эффектов, которые определяют сечения и параметры анизотропии фотоэлектронов в области корреляционного минимума.

2. Деструктивная интерференция каналов wp-»«s и md-*np радиационного распада и многоэлектронные корреляции в начальном и конечном состояниях процесса определяют величину вероятности радиационного распада ионов с субвалентной вакансией, увеличивая времена жизни, рассчитанные в одноэлектрон-ном приближении, примерно на два порядка.

3. Увеличение заряда ядра в изоэлектронной последовательности Аг-іС-Са** изменяет соотношение между прямой и корреляционной частями амплитуд 3s—>(п/є)р перехода и, как следствие, смещает корреляционный минимум в сечении Зэ-фотоионизации из области непрерывного спектра в область состояний дискретного спектра. Указанные изменения объясняют подавление 3s-»4p резонанса в Зр-спекгре поглощения иона Са** и сильное изменение формы 3s-»«p резонансов в сечениях Зр-фотоионизации Аг-К⁺-Са⁺⁺.

4. Фотоионизация через автоионизационный распад состояний двойного возбуждения приводит к появлению резонансов различной формы в спектрах фотоионизации валентной оболочки, а так же /js-основного и сателлитных уровней атомов благородных газов. На основе анализа положения и формы резонансов в рассчитанных и измеренных спектрах фотоионизации атомов Аг и Кг дана идентификация основных элементов наблюдаемой резонансной тонкой структуры.

Научная новизна основных результатов и выводов исследования заключается в том, что в работе впервые:

в рамках единого теоретического подхода с неизменной методикой учета многоэлектронных корреляций и релятивистских эффектов рассчитаны спектры фотоионизации субвалентных оболочек всех исследованных объектов и в широком диапазоне энергий возбуждающих фотонов;

установлено, что на фоне деструктивной интерференции каналов np—rns и md-»np радиационного распада существенное влияние на величины времен жизни субвалентной вакансии оказывают многоэлектронные корреляции в начальном и конечном состояниях процесса;

установлено, что изменение соотношения между прямой и корреляционной частями амплитуд 3s->«p перехода в последовательности Ar-lC-Ca*⁴" приводит к изменению формы 3s-»np резонансов в Зр-спектрах поглощения этих атомов и подавлению 3s-»4p резонанса в Зр-спектре иона Са**;

- на основе совместного анализа рассчитанных и измеренных спектров фотоио
низации внешних оболочек атомов Аг и Кг дана идентификация многих эле
ментов тонкой структуры, наблюдаемой в эксперименте.

Научная и практическая ценность данного исследования состоит систематическом исследовании и анализе парциального влияния следующих многоэлектронных и релятивистских эффектов на фотоионизацию субвалентных оболочек: дипольная поляризация электронных оболочек, многоэлектронные корреляции в начальном и конечном состояниях процесса, корреляционное уменьшение куло-новского взаимодействия конфигураций, релятивистское сжатие атомных орби-талей и фотоионизация через автоионизационный распад состояний двойного возбуждения. Результаты данного исследования углубляют понимание коллективных процессов, происходящих при взаимодействии электромагнитного излучения с веществом и являются очередным шагом на пути изучения механизмов взаимодействия электронов в многоэлектронной системе. Практическая ценность диссертации, в значительной степени, определяется обобщением программы расчета радиальных частей атомных орбиталей остова и непрерывного спектра методом самосогласованного поля Хартри-Фока на релятивистский случай.

Личный вклад автора. Лично автором под руководством доц. Лагутина Б.М. выполнены все конкретные расчеты и получены основные результаты, которые легли в основу положений, выносимых на защиту. На основе имеющейся про-

граммы расчета радиальных частей атомных орбиталей остова и непрерывного спектра методом самосогласованного поля ХФ автором под руководством проф. Сухорукова В.Л. и доц. Петрова И.Д. разработана программа расчета радиальных частей атомных орбиталей остова и непрерывного спектра в релятивистском приближении. В диссертации использованы следующие программы, написанные сотрудниками кафедры физики РГУПСа: программа расчета корреляционных поправок к энергиям и матричным элементам взаимодействия конфигураций (Сухорукое В.Л.); программа расчета энергий и волновых функций уровней иона с субвалентной вакансией (Петров И.Д.); программа расчета амплитуд оже- и автоионизационного распада состояний двойного возбуждения (Сухорукое В.Л.); программа расчета энергий и волновых функций состояний двойного возбуждения (Лагутин Б.М.); программа расчета амплитуд дипольного перехода с учетом межоболочечных корреляций в начальном и конечном состояниях процесса фотоионизации (Петров И.Д. и Лагутин Б.М.); программа расчета корреляционных функций, позволяющая учитывать дипольные переходы между состояниями непрерывного спектра (Лагутин Б.М.); программа расчета характеристик фотоионизации с учетом интерференции нерезонансного и резонансного каналов (Сухорукое В.Л.). Проф. Ведринский Р.В. курировал работу автора на всех этапах исследования. Проф. Сухорукое В.Л. консультировал автора на этапах постановки задачи, получения и формулирования результатов и выводов.

Апробация работы. В реферируемых зарубежных и отечественных изданиях опубликовано 7 статей общим объемом 6 печатных листов (список приведен в конце автореферата). По результатам исследований автором сделано 9 докладов и опубликовано 9 тезисов на следующих международных конференциях, совещаниях и конгрессах:

5. 28 Европейской группе по атомной спектроскопии (г. Грац, Австрия, 1996г.)

6. 17^ой Международной конференции по рентгеновским и внутриоболочечным процессам (г. Гамбург, Германия, 1996г.)

7. 20 Международной конференции по физике электронных и атомных столкновений (г. Вена, Австрия, 1997г.)

8. 6 Европейской конференции по атомной и молекулярной физике (г. Сиена, Италия, 1998г.)

5. 6^0м Международном совещании по атомным спектрам и силам осцилляторов (г. Виктория, Канада, 1998г.)

6. 21^ой Международной конференции по физике электронных и атомных столкновений (г. Сендай, Япония, 1999г.)

Структура диссертации определена в соответствие с целью и задачами исследования и состоит из введения, 5-й глав и заключения. Работа изложена на 159 страницах машинописного текста, включая 27 рисунков, 21 таблицу и библиографию из 150 наименований.