Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Полярные материалы и исследование их основных свойств 10
1.1. Основные понятия физики полярных диэлектриков 10
1.1.1. Общие характеристики сегнетоэлектрических явлений в кристаллах 12
1.1.2. Пироэлектрические измерения 18
1.1.3. Доменная структура и переключение поляризации 24
1.2. Исследование взаимодействия электронных пучков с полярными материалами 31
1.2.1. Явления, наблюдаемые при электронной бомбардировке твердых тел 31
1.2.2. Изучение доменной структуры сегнетоэлектриков в растровом электронном микроскопе 35
1.2.3. Влияние облучения на свойства сегнетоэлектриков 39
Выводы по главе 42
Глава 2. Исследование роли теплового фактора при формировании изображения доменной структуры сегнетоэлектриков в РЭМ 43
2.1. Пироэлектрический отклик при локальном воздействии теплового зонда постоянной интенсивности 43
2.1.1. Математическое моделирование процесса распространения тепла в неограниченном пространстве 44
2.1.2. Выражение пироэлектрического сигнала в аналитическом виде. Составляющие пиросигнала 48
2.1.3. Тепловое поле в образце 51
2.1.4. Пироотклик в кристаллах различной конфигурации 55
2.1.5. Обсуждение результатов 62
2.2. Разработка программного комплекса построения теоретической микрофотографии доменной структуры 66
2.3. Формирование пироэлектрического изображения в режиме пульсирующего теплового зонда 73
2.3.1. Моделирование пироэлектрического отклика 73
2.3.2. Расчет изображения доменной структуры сегнетоэлектриков 77
Выводы по главе 80
Глава 3. Пироотклик нелинейного пироэлектрика в окрестности фазового перехода 82
3.1. Постановка задачи математического моделирования 82
3.2. Методика решения задачи 85
3.3. Анализ влияния пироэлектрических и теплофизических характеристик на форму пиросигнала в области температуры Кюри 89
3.4. Сопоставление результатов моделирования с экспериментом 94
3.4.1. Форма пироотклика в одномерном приближении 94
3.3.1. Экспериментальные результаты 97
Выводы по главе 102
Глава 4. Моделирование динамики доменной границы в неоднородном тепловом поле 103
4.1. Равновесная конфигурация и динамика доменной границы с закрепленными краями 104
4.2. Моделирование движения свободной доменной границы 111
Выводы по главе 114
Глава 5. Полевые эффекты инжектированного заряда 115
5.1. Методика инжекционного контакта 116
5.2. Моделирование поляризационного тока сегнетоэлектрического кристалла 119
Выводы по главе 133
Заключение 134
Список литературы 137
Приложение А. Акт об использовании результатов работы 153
Приложение Б. Учебно - методическая демонстрационная программа «Эволюция теплового поля в пространстве» 154
Приложение В. Листинги компьютерных программ 159
Приложение Г. Свидетельство об официальной регистрации программы для ЭВМ 174
- Доменная структура и переключение поляризации
- Пироотклик в кристаллах различной конфигурации
- Анализ влияния пироэлектрических и теплофизических характеристик на форму пиросигнала в области температуры Кюри
- Моделирование поляризационного тока сегнетоэлектрического кристалла
Введение к работе
Актуальность темы. Растровый электронный микроскоп (РЭМ) является исследовательским прибором, который широко используется во многих областях науки и техники для изучения свойств и структуры твердых тел. Способность РЭМ управлять и перемещать по поверхности обравца сфокусированный электронный луч позволяет всесторонне исследовать материалы, обладающие высокой чувствительностью к внешним воздействиям. В то же время приходится учитывать изменения, которые могут происходить в исследуемых образцах при воздействии электронного пучка РЭМ.
Распространение методик растровой электронной микроскопии на полярные материалы (и сегнетоэлектрики в частности), проявляющие реакцию на электрические и тепловые воздействия электронно! о зонда, позволяет получать отклик и создавать новые способы формирования изображен ля и исследования электрических свойств образцов. Это делает их осоэенно интересным объектом электронной микроскопии.
Однако методики электронно-микроскопических исследований используют в основном стандартный режим изучения поверхности, основанный на взаимодействии электронного зонда с потенциальным рельефом поверхности сегнетоэлектрика, который создается доменной структурой. Взаимодействие электронного луча с поверхностью различных сегнетоэлектрических образцов изучено не в полном объеме. Это связано с отсутствием достаточной информации, касающейся особенностей формирования отклика, являющегося видеосигналом, а также механизмов взаимодействия электронного зонда с сегнетоэлек-трическими образцами.
Поэтому исследование взаимодействия электронных пучков с поверхностью полярных материалов, понимание особенностгй формирования изображения, полученного растровым методом, а также возможности его интерпретации - актуальные направления в рассматриваемой области.
Целью работы является расчет и моделирование различных аспектов взаимодействия электронного зонда с полярными материалам и и изучение возможности их использования для формирования РЭМ-изображений исследуемых образцов. Для реализации поставленной цели были рассмотрены следующие научные задачи, решение которых и составило содержание диссертационной работы:
1. Моделирование пироэлектрического отклика сегнетоэлектрического
кристалла на воздействие постоянного и пульсирующего теплового зонда и ис
следование возможностей пироэлектрического зонда для формирования изо
бражения доменной структуры сегнетоэлектриков в РЭМ.
\
Исследование особенностей формы пироэлектрического отклика нелинейного пироэлектрика.
Исследование равновесной конфигурации и динамики статистической модели доменной границы в неоднородном тецдддоу поре.
РОС НАЦИОНАЛЫ»*
«хмкотсм
4. Моделирование процесса переполяризации кристалла в режиме инжек-ционного тока.
Научная новизна основных результатов работы состоит в следующем:
Проведено моделирование формы пироотклика сегнегоэлектрического кристалла на локальное воздействие теплового зонда.
Показано, что диффузия тепла приводит к существенному размыванию пироэпектрического изображения доменных границ; установлена роль скорости сканирующего зонда в уменьшении ширины размытия продольных и перпендикулярных границ.
Исследован характер изображения доменов, полученных в режиме пульсирующего теплового зондг при различных способах детектирования.
Исследованы особенности формы пиросигнала нелинейного пироэлек-трика, обусловленные наличием температурных зависимостей пироэлектрических и теплофизических характеристик в окрестности фазового перехода.
Проведены экспериментальные исследования пирооткликов в нелинейном режиме в кр Істаллах ТГС. Полученные результаты показали качественное согласование экспериментально наблюдаемой формы пироотклика с данными модели, модифицированией к одномерному случаю.
Проведено статистическое моделирование движения свободной и закрепленной доменных границ в неоднородном тепловом поле; установлена возможность эффектов самоорганизации в подобных системах.
Разработана модель поляризационного тока, воспроизводящая основные особенности экспериментальных импульсов в инжекционном режиме.
Практическая значимость проведенных исследований заключается в следующем:
Анализ разработанных математических моделей позволяет наглядно видеть факторы, влияющие на формирование изображения доменной структуры сегнетоэлектриков в РЭМ. Учет этих факторов - необходимая основа для подбора оптимальных режимов формирования изображения полярных диэлектриков в РЭМ.
Исследования формы пироотклика нелинейного кристалла, обусловленную наличием температурных зависимостей теплофизических и пироэлектрических характеристик, актульны с точки зрения принципиальной возможности экспериментальной оценки характера нелинейности кристалла по форме пиросигнала.
Созданная прикладная программа конструирования теоретической микрофотографии произвольной доменной структуры в режиме постоянного или пульсирующего пирозонда защищена свидетельством об официальной регистрации программ для ЭВМ; построена учебная имитационная модель распространения тепла от источника типичных конфигураций.
Основные результаты диссертационной работы были получены автором при проведении исследований, выполнявшихся в 2001-2004 гг. в рамках НИР «Взаимодействие электронных пучков средних энергий с сегнетоэлектрически-
ми материалами» (гос. per. № 01.20.0012498).
Математические модели и программные средства, отраженные в диссертации, используются в учебном процессе Амурского государственного университета в дисциплинах «Уравнения математической физики», «Численные методы и математическое моделирование», в курсовом проектироЕании и выполнении научно-исследовательских работ по специальностям 010200 - «Прикладная математика» и 010400 - «Физика».
На защиту диссертационной работы выносятся следующие защищаемые положения:
Диффузия тепла приводит к размытию изображения доменной границы, наблюдаемой в РЭМ в режиме пирозонда. Увеличение скорости сканирования зонда не увеличивает, а уменьшает ширину изображения плоской границы на микрофотографии.
В нелинейном режиме наблюдаемый максимум пиротока определяется в основном пиковой зависимостью пирокоэффициента от температуры. Роль аномалии теплоемкости в окрестности точки Кюри невелика.
Микроскопическая стохастическая модель фазовой границы в условиях однородного градиента температуры может проявлять эффекты самоорганизации.
Апробация работы. Основные результаты работы докладывались и обсуждались на XV Международной научно-практической конференции «Математические методы в технике и технологиях» (Ангарск, 2002); III Региональной научной конференции «Физика: фундаментальные и прикладные исследования, образование» (Благовещенск, 2002); XVI Всероссийской конференции по физике сегнетоэлектриков «Процессы переключения в сегнегоэлектриках и сегнето-эластиках» (Тверь, 2002); Региональной школе-симпозиуме «Физика и химия твердого тела» (Благовещенск, 2003); VI Региональной научной конференции «Физика: фундаментальные и прикладные исследовения, образование» (Владивосток, 2003); Региональной научно-практической конференции «Молодежь XXI века: шаг в будущее» (Благовещенск, 2004); Международной научно-практической конференции «Fundamental Problems oi'Opto and Microelectronics» (Хабаровск, 2004).
На созданную в процессе диссертационного исследования программу расчета теоретических микрофотографий растрового изображения доменной структуры сегнетоэлектриков получено свидетельство об официальной регистрации программ для ЭВМ № 2004610571.
Публикации и личный вклад автора. По материалам диссертации опубликованы 20 работ: 7 статей (из них две - в рецензируемых журналах), свидетельство об официальной регистрации программы для ЭВМ, 12 тезисов докладов. Все основные результаты и математические модели, отраженные в соавторских публикациях, получены непосредственно диссертантом. Выбор направлений исследования, постановка задачи, анализ и обобщение результатов, а также формулировка выводов по работе осуществлены совместно с научным
руководителем. Соавторы совместных публикаций принимали участие в постановке и проведечии некоторых физических и вычислительных экспериментов, обработке данных.
Структура и объем диссертации. Диссертационная работа состоит из введения, пяти глав, заключения, списка цитируемой литературы и четырех приложений. Рукопись диссертации содержит 152 машинописные страницы основного текста, 71 рисунок, литературный перечень из 152 наименований и 22 страницы приложений.
Доменная структура и переключение поляризации
В идеальном кристалле при отсутствии внешних воздействий возникновение спонтанной поляризации равновероятно по любому из возможных направлений [25]. При переходе в сегнетоэлектрическое состояние в кристалле образуется доменная структура, причем этот процесс обусловлен уменьшением свободной энергии кристалла - свободная энергия многодоменного состояния оказывается ниже. Однако процесс дробления не происходит беспредельно: граничные слои между доменами, которые называются доменными стенками или доменными границами, обладают определенной энергией. Поэтому, с одной стороны, уменьшение размеров домена приводит к уменьшению электростатической энергии, но, с другой стороны, увеличивается суммарная площадь доменных границ, а следовательно, и их энергия. Равновесная доменная структура определяется условием минимума общей энергии - электростатической плюс доменных стенок. Домены обладают поляризацией, поэтому на границе между ними должны отсутствовать связные электрические заряды. В противном случае энергия доменной границы увеличилась бы на величину энергии электрического поля, создаваемого этими зарядами. Нормальная к границе компонента поляризации должна быть непрерывной: divP=0 [1].
Рассматривая доменную структуру сегнетоэлектриков целесообразно рассмотреть вопрос о том, что собой представляют доменные стенки, какова их толщина и энергия. В сегнетоэлектриках энергии электростатического взаимодействия параллельно и антипараллельно ориентированных диполей отличается не очень сильно. В то же время анизотропия велика: поэтому уже из общих предположений следует ожидать, что толщина границы между антипараллельными доменами незначительна, а энергия границы достаточно велика.
В большей части работ, посвященных теоретическому рассмотрению энергии и толщины доменных стенок в сегнетоэлектриках, кристалл вместе со стенкой рассматривается как непрерывная среда. Расчеты проводились аналогично случая для ферромагнетиков. Первые феноменологические расчеты для доменной стенки были проделаны Мерцем (Merz), Мецуи (Mitsui) и Феруичи (Furyichi) и развиты в более поздних работах Жирнова [11]. Так, для некоторых сегнетоэлектриков (титаната бария, сегнетовой соли) были определены: энергия стенки и ее толщина, которая оказалась порядка одной постоянной решетки. Жирнов установил также, что вектор поляризации в стенке не вращается, а изменяется его модуль.
Вообще говоря, подход феноменологической теории, рассматривающей стенку как непрерывную среду, правилен только, когда толщина стенки много больше межатомных расстояний, когда она составляет всего несколько постоянных решетки, как в случае 180 стенок, справедливость такого рассмотрения проблематична.
Создание микроскопической теории доменных стенок встречает большие трудности. Кенциг (Kanzig) и Зоммерхальд (Sommerhalder) рассмотрели простую модель сегнетоэлектрика - объемноцентрированную кубическую решетку точечных диполей и получили формулу для энергии стенки, выраженную через поляризованность и постоянную решетки, однако при таком рассмотрении учитывается только энергия дипольного взаимодействия. Ки-насе (Kinase) и Такахаси (Takahashi) была сделана попытка создать микроскопическую теорию 180 доменной стенки титаната бария и получили, что граница имеет практически нулевую толщину, хотя с учетом смещения ионов титана и кислорода, толщина стенки оказывается равной двум параметрам решетки. Фундаментальные положения этих исследований представлены в обзоре [1].
Состоянию этого вопроса посвящены работы многих авторов [1, 40-42], в том числе и более поздние исследования, отражающие современные направления развития этой тематики [40-67]. Интерес к изучению доменных и межфазных границ и их динамики обусловлен определяющей ролью этих явлений в процессах поляризации и переполяризации сегнетоэлектрических материалов.
Первые количественные эксперименты по определению временных и полевых зависимостей переполяризации были выполнены Мерцем на титанате бария [3]. Основанный Мерцем [42], метод наблюдения тока переполяризации при переключении в импульсных полях, является наиболее прямым методом изучения переключения в кристаллах с малой проводимостью. Существует большое количество теоретических и экспериментальных данных по исследованию процессов переполяризации и динамики доменов. Экспериментальные данные включают как результаты прямых микроскопических наблюдений доменов при переключении, так и электрические изменения объемных кристаллов. На процессы переключения может влиять целый ряд факторов: тип электродов, состояние поверхности, наличие дефектов [47], геометрия доменов и т. д. Переключение поляризации может сопровождаться либо ростом существующих доменов, антипараплельных приложенному полю, либо зарождением и ростом новых антипараллельных доменов. Домены могут расти либо вдоль полярного направления, либо путем бокового движения 180 стенок. Преимущественные вклады в эти процессы зависят от материала и приложенного поля. Миллер (Miller) и Севейдж (Savage) [40,41] провели цикл исследований с ВаТЮ3. В эксперименте были использованы жидкие электроды, а место зарождения домена инициировалось механической обработкой поверхности. Прямые измерения движения доменной стенки и тока переключения показали, что скорость движения стенки изменяется по экспоненциальному закону [1]: v = Voo ехр(--) (14) где Vo, - максимальная скорость движения стенки, Е - результирующее поле, 5 - параметр, имеющий смысл поля активации.
Поскольку толщина доменной стенки составляет обычно несколько постоянных решетки, то энергия, необходимая для перемещения стенки на одну постоянную решетки, сравнима с энергией самой стенки. Поскольку выигрыш в энергии при перемещение стенки незначителен, такое движение маловероятно. Физическая модель, предложенная Миллером и Вайнрайхом (Weinreich) [1], позволила объяснить экспериментальные результаты. Анализ этой модели показал, что процесс переполяризации, основанный на боковом перемещении стенки, определяется только механизмом образования зародышей, имеющих предположительно форму плоских треугольников, прилегающих к домену.
Экспериментальные исследования эволюции доменных структур при переключении поляризации в электрическом поле с последующей компьютерной обработкой изображения представлены в работах Шура и соавторов [49-58]. В [49] детально исследовалось создание и закрепление доменной структуры в объемных образцах LiNbCh при воздействии электрического поля, приложенного к пебриодическим полосовым электродам. Для анализа стадий эволюции доменной структуры использовалась визуализация химическим травлением и последующим исследованием рельефа с помощью оптического и сканирующего электронного микроскопа. В [53] проведен анализ кинетики переключения поляризации в монокристаллах ЫТаОз с использованием оптической визуализации эволюции доменной структуры и тока переключения, позволяющий установить соответствие между особенностями тока переключения и кинетикой доменов. Пелеговым и Шуром [56-58] был предложен метод использования фрактального формализма для описания кинетики фазового превращения. Формально фрактальный формализм применим только для описания объектов с бесконечным диапазоном скэйлинга (самоподобным поведением в бесконечно широком диапазоне размеров). Между тем, большой практический интерес представляет проблема изучения фазовых превращений именно в конечных системах с ограниченным диапазоном скэйлинга: пленках и керамике. Пелегов исследовал возможности использования фрактального формализма для описания кинетики фазового превращения с использованием методов компьютерного моделирования, а также разработал способ учета влияния ограниченного диапазона скэйлинга на фрактальную размерность конечных профилей. На основании проведенного моделирования роста фазы в пленке с образованием зародышей на границе пленка - подложка автор установил, что зависимость фрактальной размерности фазовой границы от времени позволяет исследовать кинетику процесса.
Пироотклик в кристаллах различной конфигурации
Для решения поставленной задачи об исследовании пиросигнала при локальном воздействии электронного зонда в кристалле представим следующие модели задачи [112].
Неподвижный зонд в бесконечном однородном кристалле. Рассмотрим безграничный однородный кристалл, на который в некоторый стартовый момент времени /, = 0 начинает действовать неподвижный тепловой точечный источник постоянной мощности W. В данном случае кристалл можно считать бесконечно толстым и будет существовать только одна область поляризации с постоянным пирокоэффициентом у= 1. При включении теплового источника в кристалле возникает нестационарное тепловое поле. Поскольку зонд неподвижен и кристалл бесконечен, то есть нет утечки тепла через его границы, то составляющие 12 и Із дают нулевой вклад и итоговый сигнал равен вкладу кумулятивной составляющей 1\. Вид сигнала в данном случае определяется пирокоэффициентом у, исходной интенсивностью зонда W(t) и параметрами кристалла. Несмотря на нестационарное тепловое поле, существующее в кристалле, пироток является постоянным, что обусловлено процессом накопления энергии в кристалле.
В соответствии с формулой (33) пироток в бесконечном однородном кристалле при включении зонда постоянной интенсивности в момент времени t0 представляет собой ступеньку / = // = 1 (рис. 2.4).
Неподвижный зонд в однородном кристалле конечной толщины d=\ с нижней границей. Рассмотрим однородный кристалл конечной толщины с нижней границей. Будем считать, что конечная толщина кристалла не меняет вида теплового поля, то есть подложка обладает такими же тепловыми характеристиками, однако область генерации пиротока конечна.
Для расчета пиросигнала будем рассматривать нестационарное температурное распределение (40). Так как зонд неподвижен, итоговый сигнал будет определяться кумулятивной составляющей 1и дающей согласно выражению (33) постоянный сигнал, и диффузионной составляющей h по соотношению (34), обуславливающей утечку тепла через границу.
При малых временах (/ 1) значение диффузионной составляющей близко к нулевому и итоговый сигнал в этом случае будет определяться кумулятивной составляющей /] и в нормированном виде 1\ = 1. На рис. 2.5 показана форма полного пиросигнала. Уход тепла из активной области создает отрицательную диффузионную составляющую пиротока. В этом случае тепло уходит через подложку - нижнюю границу в неактивную область и итоговый сигнал, с учетом диффузионной составляющей h, спадает. При больших временах все тепло уходит из активной области и итоговый сигнал будет близок к нулевому. Другими словами, температурное распределение близко к стационарному и пиросигнал не генерируется.
Неподвижный зонд в кристалле с поперечной границей. Рассмотрим кристалл, плоская доменная граница х = 0 которого разделяет две области: пироактивную и пассивную соответственно. В данном случае нижней границы нет и, ограниченный только боковой поверхностью, кристалл является монодоменным, то есть пирокоэффициент постоянным и равным единице. Область за боковой границей кристалла не поляризована. Пиросигнал 1(f) в данном случае также определяется вкладом диффузионной и кумулятивной составляющих 1\ и /2 согласно соотношениям (33), (34). В этом случае половина тепла уходит в нейтральную область, а вторая - накапливается. Итоговый сигнал асимптотически стремится к уровню - 0,5.
Неподвижный зонд в бесконечном двухдоменном кристалле. Рассмотрим двухдоменный кристалл, боковая граница которого разделяет две пиро-активные области противоположного знака. В этом случае в кристалле существует две области поляризации с постоянными пирокоэффициентами у= 1 и у= -1 соответственно. Полагаем, что начало координат находится на доменной границе кристалла. Доменная граница кристалла представляет собой полубесконечную плоскость х = 0, разделяющую кристалл на два полупространства (рис. 2.3) с противоположными значениями пирокоэффициентов.
Полагаем, что непрерывно действующий источник постоянной мощности W начинает действовать в некоторый начальный момент времени / = 0. Температура в начальный момент времени равна нулю. При включении неподвижного теплового источника в кристалле возникает нестационарное тепловое поле (40). При нестационарном тепловом поле, создаваемом неподвижным точечным источником, итоговый сигнал определяется диффузионной составляющей h, которая накладывается на кумулятивную составляющую сигнала /ь
При вычислении пиротока от зонда в двухдоменном кристалле с геометрией, показанной на рисунке (рис. 2.3) интегрирование необходимо провести по областям обоих доменов и их границе. Для учета областей с различной поляризацией при исследовании пироэлектрического сигнала разобьем весь объем кристалла V на два: V\ и Уг, каждому из которых соответствует свой постоянный пирокоэффициент ft — 1 и уг = -1:
Кумулятивная составляющая 1\, определяющая постоянный сигнал, отлична от нуля только для облучаемого домена, при переходе в область с другой поляризацией скачком меняет знак на противоположный, что определяется изменением знака пирокоэффициента у. Графический вид этой интегральной составляющей показан на рис. 2.6.
Для диффузионной составляющей сигнала, с учетом двусторонней границы: где dS\ и dS2 - выделенные на поверхности доменной границы элементарные площадки, направленные по внешней нормали к соответствующему объему кристалла.
С учетом направления оси Ох примем ориентацию площадки dS\ как положительную, dS2 - отрицательную, тогда diS2= - dSi, принимая во внимание, ЧТО Уі= -у\.
Таким образом, вклад от диффузионной составляющей /2, обуславливающий утечку тепла через границу домена, будет удваиваться. Нормированная формула с безразмерными переменными имеет вид: где - координата зонда, ах- координата границы.
Вид полного пиросигнала для =-1,х = Ои?о = 0 аналогичен случаю для однодоменного кристалла с нижней границей (рис. 2.5).
Отрицательный вклад диффузионной составляющей пиротока начинает влиять при временах, соответствующих времени прохождения теплового фронта до границы (т.е. t & 1 при = 1)- Если граница стоит на расстоянии Д Ф 1 время наибольшей интенсивности изменения сигнала будет соответствовать t = Ag . Нулевой полный сигнал соответствует ситуации, когда половина тепловой энергии накапливается в облучаемой части кристалла, а другая половина уходит в смежный домен с отрицательным пирокоэффициен-том.
Пироотклик от движущегося зонда в двухдоменном кристалле. Рассмотрим теперь более общую постановку задачи: промоделируем и исследуем форму пироэлектрического сигнала при пересечении доменной границы движущимся электронным зондом. Один из подходов к расчету диффузионной компоненты пиротока состоит в использовании теплового поля формулы (39) с изменяемой позицией зонда: Е, = v . При расчете принимается, что зонд начинает движение в момент времени 10 0 из точки х0 -V fj и в момент времени t = 0 пересекает доменную границу с х = 0. Бесконечный кристалл имеет две области поляризации с постоянными коэффициентами у\ и у2. Учитывая принятые допущения, можно считать, что в момент времени t = 0 зонд проходит доменную границу.
Для расчета пироотклика от точечного движущегося зонда следует иметь в виду, что кумулятивная составляющая пиросигнала определяется знаком пирокоэффициента в точке нахождения зонда, т.е.
Суммарное тепловое поле рассматривается как суперпозиция полей от линейных точечных источников, позиция которых определяется соотношением % = vt B момент времени Ґ:
Подставляя это выражение в формулу (34) при х = 0, вычислим диффузионную компоненту пиротока. Расчет проводился численным методом с использованием возможностей 111111 Mathcad. Для получения сигнала как функции положения зонда І2(ф (видеосигнал изображения границы на дисплее РЭМ) необходимо произвести замену t =E/v Результат в нормированных переменных представлен на рис. 2.7 [113].
Видно, что ширина переходной области, отображающей плоскую границу, уменьшается с ростом скорости.
Анализ влияния пироэлектрических и теплофизических характеристик на форму пиросигнала в области температуры Кюри
Результат моделирования представлен на рис. 3.7. Кривые пиротока показаны при различных значениях объемной плотности мощности. Начальные значения амплитуды /0 пропорциональны плотности мощности /, но на рис. 3.7 масштабы по оси ординат приведены и нормированы к одному уровню /о- За меру остроты пика можно принять отношение уровня максимума /тах к начальному уровню /0.
Как видно, в отличие от формы импульса для линейной модели (ступеньки), на пироимпульсе наблюдается характерный пик, проявляющийся на малых временах, и дальнейшее спадание сигнала от некоторого максимального уровня, к начальному уровню /0 [124]. При этом уровень максимума пи-ротока и соответствующее время зависят от объемной плотности мощности источника/
В начальные моменты времени кристалл не успевает прогреваться и начальные уровни пиросигнала для линейного и нелинейных режимов практически совпадают. Нарастание и максимум говорят о достижении температуры Кюри в некоторых областях кристалла при распространении динамической зоны. Дальнейшее спадание объясняется снижением температуры в динамической зоне, расширяющейся течением времени, и переходом кристалла в линейный режим.
Рассмотрим основные закономерности. Оказывается, что максимум пироотклика приходится на такую конфигурацию теплового поля, при которой температура Кюри достигается на расстояниях, примерно равных половине радиуса источника независимо от объемной плотности мощности (рис. 3.8).
На рис. 3.9 показана зависимость времени достижения максимума пи W ротока от объемной плотности мощности. Как видно из рисунка, с ростом объемной плотности мощности/время достижения максимума уменьшается и наоборот. Так при объемной плотности мощности/= 2 максимум сильно сглаживается и становится неразличим.
Зависимости начальной амплитуды /0 и уровня максимума /тах от объемной плотности мощности представлены на рис. 3.10. Начальный уровень /0 растет пропорционально /, как и следовало ожидать - в начальные моменты времени модель работает в линейных условиях. Максимальная амплитуда тока /тах растет быстрее, чем /0 что связано с тем, что с ростом мощности нелинейность характеристик кристалла проявляется сильнее.
Для детального анализа характера поведения кривой пироотклика нами было проведено отдельное исследование: рассмотрена форма пироимпульса при постоянном значении /и теплоемкости, зависящей от температуры [122-123]. Как показали расчеты, зависимость теплоемкости от температуры мало изменяет тепловой фронт и оказывает лишь незначительное влияние на уровень характерного пика. Приоритетным является влияние нелинейности пи-рокоэффициента у{Т).
Для выявления роли нелинейности у(Т) в нашей модели острота пика в точке Кюри варьировалась. Варьирование остроты пика осуществлялось изменением величины а в формуле (77). В качестве меры остроты пика мы приняли отношение тах .Приведенные результаты примерно соответствуют остроте пика утШІ = 3. На рис. 3.11 представлена зависимость степени выраженности пика пиросигнала от степени остроты пика у(Т). При этом, с увеличением объемной плотности мощности источника относительный уровень максимума пиротока оказывается выше. ./max
Представленная модель позволяет исследовать форму пироотклика нелинейного кристалла, обусловленную наличием температурных зависимостей теплофизических и пироэлектрических характеристик. Подобные исследования актуальны с точки зрения принципиальной возможности экспериментальной оценки характера нелинейности кристалла по форме пиросигнала.
Моделирование поляризационного тока сегнетоэлектрического кристалла
Если вектор спонтанной поляризованности Ps направлен от нижнего электрода к верхнему, то переполяризуемым будет верхний слой, при обратном - нижний. Поскольку поле El направлено от нижнего электрода к верхнему, переполяризация в основном объеме будет наблюдаться при направлении Р$ от верхнего электрода к нижнему.
В практике моделирования элементарных процессов переполяризации обычно исследуют два основных механизма: боковой рост, осуществляемый путем роста зародышей, прилегающих к доменной стенке и сквозное прорастание клинообразных доменов [1]. Экспериментальные исследования переполяризации в инжекционном режиме [92] показывают, что форма доменов значительного размера в процессе переполяризации не изменяется, а наблюдается лишь ее эрозия, что свидетельствует об отсутствии заметного бокового движения доменных стенок, которое наблюдается во многих других случаях [150].
Учитывая возможные особенности поведения доменной стенки, можно рассмотреть различные модели ее движения.
В простейшей модели будем считать, что переполяризация происходит путем расширения домена в виде плоского слоя некоторой толщины, находящимся между инжектированным слоем и нижним электродом. В первом случае положим, что переполяризация осуществляется за счет направленного движения вниз незаряженной доменной границы (рис. 5.3), что может быть реализовано при ее достаточном экранировании (без учета экранирования инжектированного заряда). Единственным источником поля Е2 является инжектированный заряд, находящийся в неподвижном слое с глубиной залегания /0 с поверхностной плотностью заряда т= -jt, где j - плотность инжекци-онного тока.
Полагая при нормировке единичную толщину кристалла: L = 1 и единичную площадь электродов 5" = 1, /о определяем по отношению к L. В образце толщиной L 1мм средняя глубина проникновения заряда /0 Змкм (при ускоряющих напряжениях 15 кэВ) [94], поэтому в нормированном виде можно принять /0 0,003.
Анализируя выражения (102-103), можно заключить, что поляризационный ток имеет форму, повторяющую зависимость скорости от поля - v{E). Кривая тока характеризуется плавным нарастанием и выходом на насыщение. Вид зависимости/(ґ) для этой модели представлен на рис. 5.4.
Следующую модель можно ввести в рассмотрение, основываясь на первой модели. Однако в этом случае предположим, что доменная стенка является заряженной с поверхностной плотностью ±2PS (рис. 5.5) . В этом случае заряд на глубине /0 имеет поверхностную плотность а = —Jt + 2PS.
Тогда суперпозиция полей, учитывающая как поле, связанное с накоплением инжектированного заряда в слое, так и дополнительное поле, учитывающее перемещение заряженного слоя вглубь образца, будет иметь вид
Видно, что в отличие от формы тока для первой модели, наблюдается более крутой фронт нарастания тока. Это связано с тем, что изменение положения x(t) движущейся плоскости отрицательного заряда с плотностью создает дополнительное усиление поля Е. Так как /0 достаточно мало, то при прохождении расстояния порядка нескольких /0 поле резко усиливается и скорость движения границы достигает насыщения vm. Ток быстро нарастает и при движении границы с максимальной скоростью остается постоянным. Таким образом, на формирование тока в данной модели влияют следующие факторы: нарастание инжектированного заряда в слое, его частичная компенсация поляризационным зарядом с плотностью 2PS, а также наличие перемещающейся заряженной плоскости с плотностью -IPs- Изменение положения заряженной стенки обуславливает наличие положительной обратной связи, дополнительно усиливая результирующее поле.
В основе третьей модели лежит следующий подход. Плоская заряженная стенка создает в переполяризуемой области сильное деполяризующее поле, поэтому заряженные доменные стенки в большинстве случаев имеют клинообразную форму [1]. Кроме того, при прорастании переполяризованной области через всю толщину кристалла поляризационный ток должен спадать к нулевому уровню. Модель основана на предположении, что доменная граница прорастает клиньями и наблюдается движение не плоского фронта, а зубчатого (прорастание клиньев с меняющейся высотой х(ф. Схема, отражающая особенности прорастания границы такого типа представлена на рис. 5.7.
Предположим, что клин прорастает с неизменной величиной ширины основания 2у, при этом угол в доменной стенки изменяется. Заряд, существующий на стенках клина, создает также индуцированный заряд на электродах, поле которых эквивалентно заряду зеркального отражения. Для расчета полей заменим зубчатую границу некоторой эквивалентно заряженной плос / ч x(t) , костью, находящейся на середине клина, т. е. на расстоянии z(t) = —— + IQ ОТ верхнего электрода. Как только вершина клина x(t) перейдет границу L-l0, должно начаться спадание поляризационного тока. Поскольку z(t) не может быть более L-lG (достигает нижнего электрода), данная модель имеет смысл при прорастании клина до x(t) 2{L -IQ).
Ширина основания клина у определяет такую глубину прорастания клина, при которой становится заметным изменение поля. Размер областей эрозии доменов, наблюдаемых в [92,94], имеет величины порядка 10 мкм и поэтому при толщине кристалла в 1 мм, в нашей модели параметр у варьировался в окрестности величины = 0,01 (с учетом нормировки).
Спадание отклика соответствует этапу завершения поляризации, что происходит после прорастания вершины клина сквозь образец. В общем случае характер завершения поляризации и спадание тока зависят от способа движения доменной границы. При прорастании клинообразных доменов особенностью является существование остаточных клиньев — частей неперепо-ляризованного объема. При боковом движении границ ток спадает при слиянии доменных стенок [150].
Учитывая фактор ослабления поля (115) компонента поля Е" преобразуется к виду
