Введение к работе
Актуальность и состояние проблемы. Кристаллы со структурой граната нашли широкое применение в устройствах квантовой электроники, благодаря своим высоким термодинамическим, механическим и оптическим свойствам, а также высокой стабильности и возможности достижения больших концентраций примесных дефектов, возникающих в резуль-
Среди этил кристаллов особый интерес, как научный, так и практический представляют кристаллы редкоземельных гранатов (РЗГ), содержащие примесные центры окраски, поглощающие в спектральной области 1-1,5 мкм. Данные центры образуются при выращивании и последующей термической обработке кристаллов РЗГ, легированных ионами хрома и двухвалентными ионами щелочноземельных металлов, а также при легировании РЗГ ионами ванадия (см., например, [1,2]). В дальнейшем изложении будем называть эти центры фототропными центрами (ФЦ), как это было принято ранее во многих публикациях.
Полоса поглощения ФЦ попадает в область генерационных переходов Nd -ионов и, тем самым, наличие ФЦ в кристалле приводит к уменьшению эффективности генерации. С другой стороны, кристаллы с ФЦ являются активными средами со стабильной при комнатной температуре ге-нерацей в области 1,35- 1,45 мкм. Кроме того, эти кристаллы используются в качестве пассивных лазерных затворов [3], а также для создания компактны/, систем, совмещающих активную лазерную среду и пассивный модулятор добротности.
Большинство авторов считает, что ФЦ представляют собой ионы Сг4+ [4] или V [5], замещающие ионы Al3+ или Ga , Теоретические оценки [4,6,7] показали, что модель ФЦ как примесного иона с 3d конфигурацией в тетраэдрическои координации удовлетворительно описывает наблюдаемые спектры поглощения. В месте с тем, до сих пор недостаточно полно изучена электронная структура ФЦ. Остаются невыясненными в деталях такие вопросы, как структура высоковозбужденных состояний центров и кинетика релаксации энергии возбужденных состояний, степень анизотропии люминесценции и поглощения центров.
Задача работы состояла в изучении оптических свойств ФЦ в кристаллах РЗГ с помощью методов стационарной и нестационарной лазерной спектроскопии, в получении более полных данных о симметрии цент-
ров в поляризационных экспериментах и исследовании механизмов релаксации энергии возбужденных состояний ФЦ.
Целью работы являлось получение дополнительной информации об электронной структуре ФЦ, проведение теоретического анализа выявленных в эксперименте особенностей электронного строения и попытка уточнения модели ФЦ. Обьектами исследований служили кристаллы ИАГ-Сг4+, ИСГГ-Сг4+, ГСАГ-Сг4+, ГСГГ-Сг4+" ИАГЛ/3+, ГСАГЛ/3+, синтезированные В.А.Сандуленко.
Научная новизна работы заключается в следующем. Исследованы механизмы процессов релаксации энергии в возбужденных мощными импульсами лазерного излучения кристаллах РЗГ, содержащих ФЦ. Обнаружены и интерпретированы ориентационные эффекты, возникающие при распространении линейно-поляризованных лазерных пучков в исследуемых кристаллах. Впервые измерены нестационарные спектры поглощения кристаллов РЗГ с ФЦ при различных ориентациях электрического вектора возбуждающего и зондирующего импульсов лазерного излучения. Установлено, что ФЦ в РЗГ обладают сильно поляризованной люминесценцией с характерной азимутальной зависимостью степени поляризации. В результате теоретического анализа с использованием методов теории групп и теории кристаллического поля показано, что анизотропия поглощения и свечения ФЦ может быть понята в рамках представлений об искажении тетраэдрического окружения ионов хрома и ванадия, и тем самым уточнена модель данных центров.
Основные защищаемые положения, На защиту выносятся следующие научные положения:
-
Анизотропия поглощения, особенности поляризованной люми-несценции и структуры возбужденных состояний ионов с 3d -конфигурацией в кристаллах РЗГ являются следствием искажения тетраэдрического поля.
-
Явления, приводящие к пикосекундным процессам релаксации энергии возбуждения в кристаллах РЗГ при возбуждениии первой гармоникой лазера на ионах Nd , обусловлены ферстеровским взаимодействием примесных ионов; при возбуждении второй гармоникой быстропроте-кающие процессы вызваны усилением импульса лазерного излучения, проходящего через кристалл.
-
Поворот плоскости поляризации лазерного луча, распространяющегося в кристаллах РЗГ, обусловлен анизотропией поглощения ФЦ.
Практическая ценность. Результаты работы использованы при раз-
работке способа получения монокристаллов иттрий-алюминиевого граната, защищенного авторским свидетельством СССР N 1595023. Результаты исследования процессов взаимодействия кристаллов РЗГ, содержащих ФЦ, с мощными импульсами лазерного излучения могут быть полезны при разработке элементов квантовой электроники ближнего ИК диапазона.
Апробация работы. Публикации. Материалы диссертации представлялись на следующих конференциях: региональная конференция "Применение лазеров в науке и технике" (Иркутск, 1988), 6-я Всесоюзная конфе-
пюииїла '*і)пти,га паарппн" і'^рнИИГПЗЛ, Іііііііі «-о улнтрппмі(иа nrt пяпіляїііл-
онной физике и химии неорганических материалов (Томск, 1993), Международная конференция "Laser' 94" (Квебек, Канада, 1994). Основные результаты и выводы работы изложены в 7 публикациях, включая одно описание изобретения.
Личный вклад соискателя. Опубликованные работы, написанные в соавторстве, основаны на экспериментальных результатах, полученных при участии соискателя. Автору диссертации принадлежат постановка задачи, все расчеты, интерпретация и формулировка результатов, изложенных в разделе "Заключение". Теоретические исследования, отраженные в главе 3, выполнены лично автором.
Объем и структура. Диссертация содержит 95 страниц, иллюстрируется 37 рисунками и состоит из введения, трех глав, заключения, списка литературы из 49 наименований и приложения, включающего 12 таблиц.
