Введение к работе
Актуальность исследования
Предсказание существования позитрона (П.Дирак, 1928 г.) и его экспериментальное наблюдение (К. Андерсон, 1932 г.) коренным образом повлияло на становление основ современной физики. В последующих работах М. Дейча [1], В.И. Гольданского [2] и других [3, 4] были заложены основы постановки и интерпретации позитронных аннигиляционных экспериментов.
Современная позитронная аннигиляционная спектроскопия (ПАС) - один из перспективных методов исследования конденсированных сред. С его помощью решается широкий круг задач: от исследования электронной структуры кристаллов (физика твердого тела, материаловедение) до детектирования раковых опухолей человека (медицина, биология).
Одной из областей применения ПАС является исследование жидких и аморфных молекулярных сред. Наряду с такой информацией об исследуемом веществе, как свободный объём и пористость, она позволяет выявить также химическую структуру.
В последние годы возможности ПАС резко возросли, что связано с развитием электроники и технологической базы, используемой для создания аннигиляционных спектрометров. Это, в свою очередь, потребовало совершенствования методической базы, поскольку извлечение новой физической информации оказывается возможным только при уточнении известных теоретических моделей. Сложность их развития связана с большим числом физико-химических процессов, инициируемых имплантацией позитрона в исследуемое вещество и определяющих особенности экспериментально наблюдаемых спектров. Среди них образование позитронного блоба - конечной сфероидальной области трека горячего позитрона нанометровых размеров, содержащей 30...40 ион-электронных пар [5], формирование связанного состояния электрона и позитрона (позитрония, Ps), химическое взаимодействие позитронных состояний с молекулами среды, аннигиляция позитрона и Ps в среде [2]. В отсутствие количественного представления об этих процессах, невозможно оценить их относительный вклад и правильно обработать экс-
периментальные данные.
Традиционный подход к интерпретации данных ПАС состоит в использовании упрощённых моделей, в которых извлекаемые параметры согласуются по порядку величины с их ожидаемыми значениями - размером поры, значением уровня Ферми и т.д. Однако в ряде случаев такой подход приводит к парадоксам, причиной которых является отсутствие детального описания физических процессов, реализующихся при проведении экспериментов по аннигиляции позитронов. Это обуславливает актуальность диссертационного исследования.
Целью диссертационной работы является развитие физической модели поведения позитрона в молекулярных жидкостях.
Научная задача - разработка адекватной модели для количественного описания экспериментальных данных позптроннои аннигиляционной спектроскопии в конденсированных молекулярных средах.
Для решения поставленной задачи потребовалось:
1. Уточнить механизм образования атома Ps и его последующих реак
ций с учётом:
негомогенных химических реакций (окисления и орто-пара конверсии) атома Ps с внутритрековыми частицами, идущих при диффузионном расширении позитронного блоба;
кинетики роста позитрониевого пузырька;
локализации квазисвободного Ps в предсуществующих ловушках в замороженных средах.
Сопоставить развитую модель с аннигиляционными спектрами позитронов в полярных жидкостях - воде и глицерине в широком интервале температур.
Разработать новую процедуру получения функции разрешения временного аннигиляционного спектрометра с учетом особенностей аннигиля-ционных экспериментов с жидкостями.
Научная новизна работы состоит в развитии диффузионно-кинетического подхода для расчета формы временных аннигиляционных спектров, что включает следующее.
Получение на основе решения сопряженного уравнения Фоккера-План-ка новых уравнений, описывающих кинетику диффузионно-контролируемых химических реакций в позитронном блобе в случае гауссового пространственного распределения реагентов.
Интерпретация процессов в треке позитрона и расчет формы аннигиляционных спектров, согласующейся с экспериментом в широком диапазоне температур.
Введение в пузырьковую модель позитрония поправок, учитывающих динамику роста позитрониевого пузырька при наличии распределения элементов свободного объема в жидкости, в которой происходит локализация атома Ps. Это позволяет с единых позиций рассматривать кинетику образования пузырькового состояния Ps как в жидкостях с малой вязкостью, так и в вязких и твердых аморфных средах.
Учёт, в отличие от известных моделей, вклада сольватированного электрона в качестве предшественника атома Ps.
Впервые предложена процедура получения функции разрешения временного аннигиляционного спектрометра на основе экспериментов по магнитному тушению Ps в воде.
Практическая значимость работы состоит, во-первых, в развитии метода временной ПАС, повышении его достоверности при анализе быстропро-текающих физико-химических внутритрековых процессов в молекулярных жидкостях, а также в создании специализированного программного обеспечения, которое может применяться для обработки данных временной анни-гиляционной спектроскопии.
Апробация работы. Основные результаты диссертационной работы докладывались на общероссийских и международных конференциях: 4-й Курчатовской молодёжной научной школе (20-22 ноября 2006 г., РНЦ Курчатовский институт, г. Москва); 9-й Международной конференции по анни-
гиляции позитронов РРС9 (11-15 мая 2008 г., Вухань, Китай); Баховских чтениях по радиационной химии (10 июня 2008 г., МГУ, г. Москва); Global СОЕ Summer School (18-20 августа 2008 г., Университет Тохоку, Сендай, Япония); 15-й Международной конференции по аннигиляции позитронов ЮРА 15 (18-23 января 2009 г., Калькутта, Индия); Международной школе физики "Энрико Ферми" "Physics with many positrons" (7-17 июля 2009 г., Варенна, Италия); IV Всероссийской конференции "Актуальные проблемы химии высоких энергий" (2-3 ноября 2009 г., РХТУ им. Менделеева, г. Москва). VII Национальной конференции РСНЭ-НБИК 2009 (16-21 ноября 2009 г., РНЦ Курчатовский институт, Москва);
Публикации. Материалы диссертации опубликованы в 7 печатных работах, из них 5 статей в ведущих рецензируемых научных журналах и изданиях, определенных Высшей аттестационной комиссией, 2 работы в трудах и материалах конференций.
Личный вклад автора. Основные результаты, выносимые на защиту, получены автором лично. Вклад научного руководителя д.ф.-м.н. СВ. Степанова заключался в постановке задач и обсуждении результатов. Полученные результаты обсуждались и интерпретировались совместно с проф., д.ф.-м.н. В.М. Бяковым. Создание пакета программ и обработка аннигиля-ционных спектров проделана соискателем лично. Измерение спектров и обсуждение полученных результатов проводилось совместно с Dr. G. Duplatre (Institut Pluridisciplinaire Hubert Curien, CNRS/IN2P3, Страсбург, Франция).
Направления дальнейших исследований экспериментальные исследования других полярных и неполярных жидкостей, аморфных и кристаллических сред, а также сопутствующих моделей радиолитических процессов в них. Планируется провести обобщение пузырьковой модели атома позитрония с целью учета его внутренней структуры. Прогнозируется развитие и апробация диффузионно-кинетической модели внутритрековых процессов для интерпретации экспериментальных данных других позитронных методов - АМОС (Age-momentum correlation) и установок на пучках медленных позитронов.
На защиту выносятся следующие основные результаты:
Модель физико-химических процессов на конечном участке трека позитрона, сопровождающих образование и гибель позитрония в молекулярных жидкостях.
Непротиворечивая интерпретация временных аннигиляционных спектров в воде и глицерине в широком температурном интервале.
Определение функции разрешения временного аннигиляционного спектрометра с учетом данных по магнитному тушению атома позитрония.
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения,
трёх глав, заключения, списка используемых источников из наименова-
