Введение к работе
Актуальность темы. Исследование природы феномена высокотемпературной сверхпроводимости является одной из наиболее актуальных задач современной физики. Можно смело утверждать, что ни одна группа соединений не подвергалась столь детальным экспериментальным исследованиям и не стимулировала появление такого числа самых разных физических идей, как ВТСП. Однако, несмотря на суще л'венный прогресс, достигнутый в понимании отдельных механизмов, лежащих в основе явления ВТСП, теория, последовательно описывающая фазовую диаграмму высокотемпературных сверхпроводников, так и не была создана. Подход, основанный на традиционной теории ферми-жидкости Ландау, неспособен интерпретировать аномальные физические свойства нормального состояния, например температурные зависимости кинетических коэффициентов. Различные многочисленные модификации фер-ми-жидкостнон модели, феноменологически определяя спектр возбуждений электронной системы, в принципе позволяют объяснить отдельные особенности нормального состояния ВТСП, однако обоснование известных на настоящий момент моделей, включая и d^ ... - спаривание,
по-видимому требует не меньших усилий, чем собственно построение теории ВТСП.
Альтернативным подходом к проблеме ВТСП является теория квантового решеточного бозе-газа (QLG), основанная на модели локального спаривания. Ряду исследователей она представляется более перспективной, поскольку, многие аномальные свойства ВТСП получают в этой модели естественное объяснение. Существенным недостатком этого подхода является отсутствие законченной теории локального спаривания для медь-кислородных ВТСП.
Подавляющее большинство предлагаемых моделей так или иначе вписывается в один из этих подходов. К сожалению, сложность исследуемых систем, состояние которых определяется межэлектронными корреляциями, антиферромагнитными флюктуациями, дефектам^ возникшими при допировании, как правило не позволяет, интерпретируя экспериментальные факты, подтвердить или опровергнуть конкретную модель высокотемпературной сверхпроводимости, что и является причиной существования большого числа различных теоретических моделей ВТСП.
Целью настоящей работы является исследование особенностей электронной структуры Си02 - плоскости в медь-кислородных ВТСП-
системах, основанное на анализе влияния корреляционных эффектов и допирования на спектр и состояния основного элемента кристаллической и электронной структуры купратного слоя - кластера Си()А. Проведенный анализ, в частности, касался проблемы описания электронного кулоновского взаимодействия на ограниченном базисе атомных состояний и введения корреляционных поправок к функциям Хартри-Фока. а также исследования влияния вибронных взаимодействий на электронную структуру СиО^ - и СиО*' - кластеров.
Для выполнения исследования были определены следующие задачи: Разработка полуэмпирических методов, позволяющих получить качественную и полу количественную картину энергетического спектра и структуры сильно коррелированной электронной системы кластеров СиО\~ и С\Ю\ (соответственно допированный и недо-
лированный комплекс).
Исследование вырождения и устойчивости электронной структуры относительно изменения параметров межэлектронного взаимодействия.
Изучение связанных с межэлектронными и вибронными взаимодействиями особенностей оптических спектров поглощения, влияния допирования на спектр поглощения в среднем ИК-диапазоне (MIR), спектров XPS, проведение сравнения с экспериментальными данными и альтернативными подходами.
Анализ влияния (псевдо-)эффекта Яна-Теллера на электронную структуру СиО^ - кластера с различной степенью допирования.
Рассмотрение возможности участия корреляционных эффектов в механизмах образования локальных бозонов.
Научная новизна работы 1. Предложена новая концепция электронной структуры кластеров СиО% и CuOt~, основанная на известных квантово-химических методах
МО-ЛКАО и схеме конфигурационного взаимодействия. Исследуемая модель отличается от предшествующих, в частности, учетом полного
набора 02р- состояний, что позволило установить квазивырождение основного состояния кластера СиОІ', и определить роль вибронных
взаимодействий в формировании электронной структуры допированных ВТСП-составов.
-
Рассмотрена теоретическая модель многоэлектронной ато- іной системы с нежесткими орбиталями, позволяющая учесть корреляционные поправки к состояниям Хартри-Фока;
-
Дан анализ теории вибронных взаимодействий в многоэлектронных системах, в частности, в системах с нежестким атомным базисом;
-
Развита модель полярного ян-теллеровского центра [Си045"] - элемента электронной структуры допированного купратного слоя СиОг;
-
Предложена модель локального спаривания электронов с образованием S-бозона на полярном ЯТ-центре, рассмотрены свойства электронного ЯТ-центра [Ск047_] = [СиОН +5-бозон;
-
Введена модель образования зародышей фазы полярных центров с S-бозонной жидкостью, способной образовывать конденсат - сверхпроводящую фазу;
L Дано объяснение ряда физических свойств оксида меди СгЮ - простейшего ВТСП- подобного соединения с позиций образования зародышей новой фазы полярных ЯТ-центров.
Практическая значимость работы
Полученные теоретические результаты и их анализ расширяют представление о физической природе явления высокотемпературной сверхпроводимости, позволяют углубить понимание влияния корреляционных эффектов, охватывающих межэлектронные и вибронные взаимодействия на электронную структуру медь-кислородных ВТСП. Введенные модели не требуют громоздких численных расчетов и опираются на ясные физические представления, отражая качественные особенности электронной системы ВТСП. Развитые схемы могут быть полезными при интерпретации различных физических свойств медь-кислородных ВТСП в нормальной и сверхпроводящей фазах. Предложенная модель локального спаривания позволяет применить теорию квантового решеточного бозс-газа к исследованию сверхпроводящего перехода и к описанию изменений основного состояния ВТСП при допировании.
На защиту выносятся следующие положения и результаты
1. Кластерная модель электронной структуры комплексов СЮ]~ и
CuOl~, учитывающая внешние валентные состояния ионов меди и кислорода и межэлектронные взаимодействия.
-
Модель нежестких атомных оболочек, описывающая корреляционные поправки к состояниям Хартри-Фока, рассмотрение влияния данного эффекта на электронную структуру кластера СиОА.
-
Описание полярных ян-теллеровских центров JCwqH и \СиО] ] .
включающие концепцию локального спаривания на полярном ЯТ-центре с образованием S-бозона.
Интерпретация особенностей спектра оптического поглощения в среднем ИК-диапазоне для оксида меди СиО.
Апробация работы Материалы диссертации докладывались на международной конференции Congress Ampere (г. Казань 1994), международном симпозиуме Коуровка-94, конференции ICM-94, Европейской конференции по электронным системам с сильными корреляциями (Poland-94), Международной конференции по магнетизму МКМ-94 (Варшава, Польша-94), школе-симпозиуме по теоретической физике Коуровка-96.
Диссертация состоит из введения, четырех глав, основных выводов и библиографического списка, содержащего 160 наименований.. Материал изложен на 130 страницах, содержит 33 рисунка и 7 таблиц.