Введение к работе
Актуальность темы. Развивающиеся исследования в области радиационной физики твердого тела связаны, с одной стороны, с необходимостью решения новых технических задач, выдвинутых ядерной энергетикой, космической техникой, электронной и другими отраслями современного производства. С другой стороны, воздействие радиации, стимулирующей в материалах целый комплекс физических процессов, позволяет получать новые сведения о фундаментальных свойствах твердых тел, об их кристаллической и электронной структуре.
Определяющую роль в механизмах радиационно-стимулированных явлений играют процессы с участием собственных и примесных дефектов. Поэтому одной из актуальных задач радиационной физики твердого тела является исследование свойств дефектов, изучение влияния дефектной структуры на характеристики объекта, что открывает возможности управления свойствами материалов с целью придания им требуемого комплекса служебных параметров.
Для исследования дефектов в твердых телах нашли широкое применение методы,
основанные на изучении термостимулированных релаксационных процессов. Для
протекания этих процессов необходимо выполнение двух условий: 1) объект должен быть
выведен из состояния термодинамического равновесия каким-либо внешним
воздействием (ионизирующее излучение, деформация и т.п.). При этом предполагается
существование потенциального барьера для перехода объекта из нового
метастабильного состояния к равновесному; 2) необходимо наличие источника энергии
для стимуляции релаксационного процесса. При изменении температуры объекта по
определенному закону происходит переход системы из неравновесного состояния в
новое, приближающееся к термодинамически равновесному. Этот переход может
сопровождаться излучением света (термостимулированная люминесценция),
испусканием электронов с поверхности твердого тела (термостимулированная
экзозлектронная эмиссия), изменением электрической проводимости
(термостимулированная проводимость) и т.п.
Термостимулированная люминесценция (ТЛ) является одним из важных с научной и практической точек зрения и наиболее интенсивно изучаемых релаксационных процессов. Помимо задач физики твердого тела, интерес к этому явлению обусловлен и широким применением ТЛ в различных областях науки и техники (радиационная дозиметрия, геология, археология и т.д.). Спектр материалов, изучаемых с точки зрения ТЛ-свойств, чрезвычайно разнообразен и охватывает как искусственно созданные, так и природные объекты.
Традиционно высок интерес к изучению термолюминесценции оксида алюминия
(а-АЬОз, корунд). Благодаря комплексу физико-химических свойств (высоко; механической прочности, радиационной и химической устойчивости) корунд наше: широкое практическое применение в различных областях техники: квантово; электронике, твердотельной дозиметрии и микроэлектронике. На протяжении последни 10-15 лет интенсивно изучаются термолюминесцентные свойства аниондефектны монокристаллов а-А^Оз, выращенных в сильнейших восстановительных условия) Интерес к этим кристаллам обусловлен перспективами их применения в качестві детекторов ионизирующих излучений. На основе этого материала на кафедрі "Физические методы и приборы контроля качества" Уральского государственной технического университета был разработан высокочувствительный детектор ТЛД-500К нашедший широкое применение как в России, так и за рубежом.
В настоящее время в основном сформировались представления о структуре і свойствах центров свечения в аниондефектных монокристаллах а-А1203, образованны: собственными дефектами и примесями. Исследованы особенности изменениі люминесцентных свойств после различных радиационных воздействий і термохимических обработок. Определены параметры центров захвата, формирующи: термолюминесцентные свойства кристаллов, проведена их идентификация с< структурными дефектами.
В то же время обнаруживается ряд ТЛ-свойств аниондефектного корунда, природ; которых до сих пор остается невыясненной. К ним можно отнести недостаточный объел знаний о закономерностях и причинах температурного тушения люминесценции і связанных с ним особенностей ТЛ в дозиметрическом пике (450 К). Практически н! обсуждался вопрос о возможной роли глубоких ловушек в механизме тушениі люминесценции и в формировании основных ТЛ-свойств исследуемых кристаллов.
Выявление конкретных механизмов тушения люминесценции и связанных с нигі особенностей ТЛ в аниондефектном корунде представляет научный интерес, так каї позволяет расширить представления о роли дефектов в формировании ТЛ-свойсті исследуемых кристаллов. Для разработки модельных представлений, описывающи: упомянутые процессы, представляется целесообразным применение подхода основанного на анализе кинетики ТЛ. В практическом плане такая информация являете! необходимой для улучшения характеристик и оптимизации использовани! термолюминесцентных детекторов ионизирующих излучений.
Цель работы. Экспериментальное изучение особенностей ТЛ и обоснование механизма температурного тушения люминесценции в монокристаллах аниондефектногс корунда в рамках подхода, основанного на комплексном анализе кинетикі термолюминесценции.
Научная новизна. 1. ТЛ в аниондефектных монокристаллах а-АІгОз изучена с помощью различных методов термоактивационной спектроскопии. Установленные отличия в параметрах кинетики ТЛ интерпретированы в рамках модельных представлений о квазинепрерывном энергетическом спектре ловушек исследуемых кристаллов.
-
Впервые обнаружены глубокие центры захвата в кристаллах аниондефектного корунда методом непосредственного наблюдения высокотемпературной ТЛ. Для экспрессного заполнения глубоких ловушек разработана методика, основанная на возбуждении ультрафиолетовым излучением при высоких температурах.
-
Впервые установлена роль глубоких ловушек в механизме температурного тушения люминесценции и в формировании основных особенностей ТЛ дозиметрического пика исследуемых кристаллов.
4. Для описания наблюдаемых особенностей ТЛ предложена модель
интерактивной системы ловушек. Принципиальным отличием этой модели от описанных
в литературе является введение в рассмотрение температурной зависимости
вероятности захвата носителей заряда на глубокие ловушки.
Защищаемые положения. 1. Результаты экспериментального исследования ТЛ кристаллов аниондефектного сс-А^Оз и расчета кинетических параметров с использованием различных методов термоактивационной спектроскопии.
2. Интерпретация обнаруженных особенностей кинетики ТЛ в рамках модели
квазинепрерывного энергетического распределения ловушек.
3. Результаты экспериментального обнаружения глубоких ловушек и
установленные закономерности их влияния на процесс температурного тушения
люминесценции и связанные с ним особенности ТЛ аниондефектного корунда.
-
Модель интерактивной системы ловушек и результаты расчетов зависимостей основных параметров дозиметрического пика от степени заполнения глубоких ловушек.
-
Рекомендации по оптимизации эксплуатации детекторов ТЛД-500К на основе аниондефектиого корунда, а также по улучшению их основных метрологических параметров.
Практическая значимость работы. 1. На основе полученных результатов исследования особенностей кинетики ТЛ в аниондефектных кристаллах а-А1203 обоснована необходимость учета формы кривой термовысвечивания при формировании партий детекторов ТЛД-500К, что улучшает их свойства при эксплуатации.
2. Установленные закономерности влияния глубоких ловушек на термолюминесцентные свойства исследуемых кристаллов могут быть использованы для улучшения метрологических характеристик детекторов ТЛД-500К.
3. Предложенная методика повышения чувствительности детекторов ТЛД-500К пр заполнении глубоких ловушек дает возможность использовать в практических целя детекторы, ранее не удовлетворявшие техническим условиям, что снижав себестоимость изготавливаемых партий детекторов и повышает и конкурентоспособность.
Апробация работы. Результаты диссертационной работы доложены и обсуждені на 9-й Международной конференции по радиационной физике и химии неорганически: материалов (РФХ-9), Томск, 1996 г.; 10-й Международной конференции "Люминесценци: и оптическая спектроскопия конденсированных сред" (ICL'96), Чехия, 1996 г. Всероссийской конференции "Химия твердого тела и новые материалы", Екатеринбург 1996 г.; 3-ем Международном симпозиуме "Люминесцентные детекторы і преобразователи ионизирующего излучения" (LUMDETR'97), Польша, 1997 г.; 1-оп Всероссийском симпозиуме по твердотельным детекторам ионизирующих излучениі (ТТД-97), Екатеринбург, 1997 г.
Публикации. Основные результаты исследований опубликованы в одиннадцаті печатных работах.
Объем и структура диссертационной работы. Диссертация состоит из введения пяти глав и заключения. Объем диссертации -151 страница текста, включая 39 рисунков 12 таблиц и список литературы, содержащий 197 источников.