Введение к работе
Актуальность теми. Имеется целый класс физических явлециН в твердом теле, которые обусловлены поляризационными взаимодействиями. В диссертации исследуются различные проявления поляризационных взаимодействий в магнитоупорядоченных диэлектрических кристаллах.
Под поляризационным взаимодействием в магнитодиэлектриках, содержащих две взаимодействующие магнитные подсистемы, подразумевается аффективное взаимодействие, обусловленное взаимным влиянием подсистем, проявляющееся во втором порядке теории возмущений. Эффективные поляризационные взаимодействия приводят к кооперативным явлениям в подсистеме со слабым прямым взаимодействием благодаря наличию флуктуации в осповьой подсистеме (с более сильным непосредственным взаимодействием) — возникает порядок в мягкой подсистеме благодаря беспорядку (флуктуациям) в более жесткой подсистеме.
К моменту начала работы поляризационные взаимодействия для магнитных диэлектрических кристаллов пе привлекались при анализе их свойств. Хотя такие взаимодействия довольно широко использовались для описания свойств других систем — например, поляроппых состояний в полупроводниках, в которых поляризационные взаимодействия обусловлены взаимным воздействием свободных носителей заряда т\ остовом решетки. Впервые поляризационное взаимодействие для матнитодиалектрика в явном виде было введено нами для описания експериментально обнаруженного фотоиндуцированпого фазового перехода в EuCrOi — в подсистеме фотовозбуждеияых магнитных ионов , f?u3+ устанавливался дальний магнитный порядок через корреляции сшшов в основной Сг-нодсистемё кристалла.
Учет поляризационных взаимодействий важен для кристаллов с двумя (несколькими) взаимодействующими подсистемами и яоляется определяющим га ряде случаев:
— когда связь между подсистемами отсутствует в приближении среднего ноля И осуществляется только за счет флуктуации;
когда непосредственное взаимодействие и соответствующей подсистеме значительно слабее поляризационного;
когда поляризационное взаимодействие качественно отличается нт прямого
,3
взаимодействия.
В диссертации изучаются свойства и особенности поляризационных взаимодействий в различных физических ситуациях.
Поляризационные взаимодействия являются далькодействующими во опре-делешію. При рассмотрении обменных поляризационных взаимодействий радиус действия его определяется радиусом корреляции сшшовых флуктуации о осиоввой подсистеме. При втом могут возникать следующие физические ситуации:
— В области температур существования дальнего магнитного порядка в основ
ной подсистеме поляризационное взаимодействие сшшов слабой подсистемы
осуществляется через спиновые волны в основной подсистеме. Такое взаимо
действие может приводить к магнитному порядку в слабой подсистеме со своей
температурой упорядочения.
В критической области температур вблизи фазового перехода И-го рода о ocnomioR подсистеме, либо если последняя является низкоразмериой, в ней имеются спиновые флукгуацци с большими корреляционными радиусами. При атом поляризационное взаимодействие в слабой подсистеме является дально-действующим и усиливается за счет дальнодействия. В то время клк роль среднего ноля основной подсистемы, в втих ситуациях) наоборот, ослабевает.
Если осповная подсистема является аптиферромагпитиой, то дальнодей-ствуюгаее поляризационной взаимодействие оказывается зпаконеременным на каждой постоянной решетки, т.е. является фрустрирующим.
Фрустрации из-за поляризационных взаимодействий могут возникать и для случая поляризационного взаимодействия через спиновые волны в основной упорядоченной подсистеме, если ого знак противоположен знаку непосредственного обменного взаимодействия для подсистемы ' о слабым взаимодействием.
В результате, иллризрциоїшьіе взаимодействия могут приводить к кооперативным эффектам разного рода:
к возникновению упорядоченного состояния благодаря наличию беспорядка (флуктуации) п другой подсистеме;
к возникновению фрустраций, состояний типа Random Field или стекольным состояниям.
В диссертации приводятся результаты експериментального исследования магпитиых и структурных свойств (и корреляций между ними) для ряда кристаллов, в которых реализуются перечисленные выше ситуации.
Отметим, что изучение явлений в критической области вблизи фазовых переходов, низкоразмерных и неупорядоченных систем паходягсл в круге пристального внимания исследователей. Мпого изучают также свойства квазидвумерных купратов, как в сверхпроводящем, так и нормальном и диэлектрическом состояниях. Таким образом, изучение проявлений поляризационных взаимодействий в подобного рода объектах является актуальной задачей физики твердого тела.
Цель работы. Изучение особенностей магнитных и структурных свойств и корреляций между ними для маглитоупорядоченных диэлектрических кристаллов, обладающих двумя взаимодействующими подсистемами; характера взаимодействий, определяющих свойства таких кристаллов; явлений вблизи магнитных фазовых переходов; иизкораэмерных магнитных систем составили круг исследований данной диссертации.
Остановимся коротко на задачах, решаемых в диссертации.
Для класса магнитных кристаллов — редкоземельных ортоферритов, ор-тохромитов и гранатов,— которые широьо изучались и практически применяются, характерно наличие двух магнитных, взаимодействующих подсистем — 4Г-и Зс1-магнитных ионов. При втом непосредственное обменное взаимодействие между 4f-ионами значительно слабее,чем взаимодействие о Зи-полси-стеме и между 3d-и 4f-подсистемами. В втих кристаллах наблюдается сложная фазовая диаграмма состояний при изменепии температуры и целый ряд спин-нереориентационпых переходов (см. [1]). К моменту начала работы было иринятс считать, что Зс)-4Г-обмеппое взаимодействие ответственно за спип-переориентационлые переходы. За исключением самых низких температур состояние 4{-ионов считалось парамагпитиым, но подмагничешгым средним полем 4Г-Зс1-взаимодействия.
В редкоземельном ортохромите БиСг03 экспериментально был обнаружен фазовый нереход, индуцированный оцтической пакачкой. В подсистеме оптически возбужденных ионов i?uJ+ в состоянии 7/''i устанавливалось антиферро-магнитное упорядочсшюе состояние с температурой Нееля Tn ^ НОЛГ. Это явление удалось объясшт. при учете Ооляризационвого f-d-f обменного «леи-
модействия, которое обеспечивало возникновение порядка в 4Г-подсисгеме ири учете взаимодействия 4ионов через спипоаые волны в основной магнитной 3d-подсистеме едино» ионов Сг3+.
Задачей диссертации являлось общее рассмотрение поляризационного f-d-f-обменного взаимодействия для класса редкоземельных ортоферритов и орто-хромитов и его роли в 7)озникновеиии упорядочения в 41чдодсистеме, апизотро-ции в Sd-подсистеме и сшш-аереориентациоиных фазовых переходах.
В редкоземельном ортохромите ЕиСгОз експериментально был обнаружен изоструктурный фазовый переход при температуре X ~ 280 — 290К, индуцированный термозаселеїшєм в достаточной концентрации возбужденного уротш ?fj ионами Еи?+. Фазоиый переход состоял в однородном изменении состояния всеми ионами Ev?+ — как основными, так и термовозбуждеипыми. В работе было показано, что изоструктурный фазовый переход обусловлен поляризационным взаимодействием малых смешений термовозбужденных ионов через корреляции смещений ионов в основном состоянии. Таким образом, в диссертации на конкретном примере решалась задача изучения влияния поляризационных взаимодействий ири структурных фазовых переходах 11-го рода.
В диссертации експериментально изучались тетрагональные квазидвумерные гейзенберговские антиферромагнетики ДгСиО, (R -редкоземельные ионы Nd,Pr,Sm,Gd,Ev.), модельные для ВТСП соединений. Основные вксперимен-тальные результаты и их анализ проводились Для EuiCuOt, у которого редкоземельный ион Ей3* является немагнитным в основном состоянии 7Fo- Стави-.ласьзадача поиска корреляций между магнитными и структурными свойствами кристалла, обусловленные Ян-Теллеровскими взаимодействиями. Обычно в кристаллах на основе Ян-Теллсровских ионов Си1+ наблюдаются проявления аффекта Яна-Теллера, приводящие к связи магнитных и структурных свойств,, к структурным фазовым переходам, понижающим симметрию кристаллов (см^например, [2]). В тетрагональных (во всей области температур) кристаллах КгСиО^ не цаС.людается в своих обычных проявлешшх влияиие ни-брошюго Яч-Теллерочского взаимодействия. Выяснение причины втого лвле-шш, а также вопроса о характере предполагаемых Ян-Теллеровских взаимо-действиіі в тетрагональных кристаллах ИгСиО^ явилось исходной, задачей ппи посіаповке данного исследования.
Квазидпумерпый гейзенберговский аптиферромагнетик Ki^C'iiO, изучался
в качестве объекта, модельного для низкораэмершлх магнетиков и ВТСЛ соединений. Исследовались статические и динамические магнитные свойства и возможное влияние па эти свойства поляризационных взаимодействий, обусловленных 2D геЧзеїіберговскіши аптиферромигнитными спиновыми флуктуаци-ями с большими коррелядиощплми радиусами.
С другой стороны, ставилась задача изучения структурных свойств кристалла (методами диэлектрической восприимчивости и прецизионного рентгенографического анализа) и влияния на структурные свойства 2D магнитных состояний. Основой для такой постановки задачи служили следующие соображения:
-— во-первых, во всех крис\-аллах па основе ионов Си1* проявляется эффект Яна-Теллера [2], а потому мы вправе ожидать каких-либо его проявлений и в тетрагональных аатиферромагнетиках НгСиО^,
— во-вторых, на орбитальные (Ян-Теллеровские) состояния могут оказывать влияние и ?D ангиферромагиитные спиновые флуктуации, т.к. температуры Лебая для изучаемых кристаллов (То ~ 350 — 450К) значительно меньше характерных температур 2D аитиферромагниткой спиновой жесткости (2тгр, =; 1500К).
В диссертации ставилась также задачг, изучения магяшодиэлектрических кристаллов ЕиМптРь и ВіМщО^, в которых экспериментально обнаруженные корреляции магнитных и структурных свойств обусловлены Ян-Теллеровской природой иопов Мгс3+ и проявляются как при температурах существования дальнего магнитного порядка, так и в парамагнитной области. Корреляции магнитных и структурных свойств в парамагнитной области обусловлены поляризационными взаимодействиями Ян-Теллеровских состояний ионов Мп3+ через маггмтные флуктуации.
2. Научная новизна работы состоит в том, что а ней:
— впервые для магнитодиэлектрических кристаллов с двумя взаимодействующими магнитными подсистемами в явном виде введена представление о цоляризациошюм взаимодействии сшшов и одной подсистеме благодаря наличию спиновых флуктуации в другой подсистеме;
—: впервые экспериментально обнаружен круг явлении, для описания которых необходим учет поляризационных взаимодействий (фотоиндушірованнпй фа-
зовый иереход в EuCrOi; изосгруктурный фазовый переход по концентрации термовозбужденпых иопов в ЕиСгО$; состояшіе орбитального стекла в упорядоченном-кристалле EuiGuOi при Т > Тц; обнаружение однородных (ферромагнитных с q = 0), хорошо определенных спин-волновых возбуждешій в ЕигСиОі при температурах существования орбитального стекла; обнаружение скачка статической магнитной восприимчивости при температуре Т а Т^',)
чпервые построена модель орбитального стекла для упорядоченного кристалла с привлечением далыюдействующего и фрустрируіощеі"о поляризационного орбигаль-орбитального взаимодействия через 2D гейзенберговские ан-тиферромагнитшде спиновые флуктуации;
впервые введено понятие об аналоге эффекта Яна-'Геллера, в котором роль вибропных взаимодействий играют взаимодействия через магноны или спиновые флуктуации;
в единой схеме проведен анализ'пшрокого набора акспеоиментальных данных для кристалла БигСиО*, основанный на учете самосогласованного воздействия 2D гейзенберговской антиферромагнитной спиновой подсистемы и находящейся в состоянии орбитального стекла орбитальной подсистемы;
— впервые методом прецизионной реитгецодифрактометрий, изучая симме
трию тепловых колебаїиїй ионов кристаллов ЕщСиО\ и io-jCuO<, получена
информация об основных орбитальных состояниях и о характере аффекта Яна-
Теллгр.* ионов <7и2+ в отих кристаллах.
Практическая ценность работы определяется тем, что:
1. Введено представление о поляризационных взаияодействиях в магниго-упогшдоченнь.). диэлектрических кристаллах и изучены различные проявления влияния втих взаимодействий ка свойства кристаллов.
2 Экспериментально обнаружен ряд новых аффектов, которые объяснены на основе привлечения концепции поляризационных взаимодействий.
Обнаруженные новые экспериментальные пиления и возможность их интерпретации' на основе поляризационных взаимодействии расширяют наши представления о взаимодействиях в кристаллах, о характере их упорядоченных и
разупорядоченных состояний
Апробация работы.
Полученные в работе результаты докладывались и обсуждались на научных семинарах и конференциях:
— на семинарах в отделе Сегкетоэлектричества и Магнетизма ФТИ им. А.Ф.Иоффе,
на теоретических семинарах сектора Физической кинетики ФТИ им. Л.Ф.Иоффе,
на общеинститутских семинарах в ПИЯФ им. Б. П. Константинов а РАН, в Ин
ституте физических проблем РАН, в Институте им. Вейцмана, в Иерусалим
ском и Бар-Элапском университетах в Израиле;
—- на Внутрисоюзных (Российских) и Международных конференциях по физике магнитных явлений (ФМЯ) и физике низких температур (ФНТ) ( ФНТ: Харьков, 1980; Кишинев, 1982; Тбилиси, 198G; Дубна, 1994; ФМЯ: Баку, 1975; Тула, І983; Донецк, 1985; Ташкент, 1991; Москва, 1996.)
— практически иа всех традиционных семинарах цо спиновым волнам, прово
дящихся ФТИ им. А.Ф.Иоффе (последний 23-ий семинар в 1996 г.);
н^ Внутрироссииских и Международных конференциях но ВТСП (Харь-ков,1989; Киев, 1990; Харьков, 1995 г.)
на Внутрироссииских и Международных конференциях но сегветоэлектри-честву (Новосибирск, 1984; Киев, 1986; Черновцы, 1987; Дубна, 193G).
Основные положения, выносимые на защиту.
1. Развитие представлений о механизмах обменных взаимодействии в маг-
нитодиэлектриках, содержащих две маг'штные подсистемы на примере редко
земельных ортохромитов и ортоферритов:
— предложен новый механизм эффективного обменного взаимодействия редко
земельных, юпов через корреляции спинов в матрице Зсі-ионов (поляризацион
ный f-d-f-обмсн).
2. Изучение проявлений поляризационных взаимодедіствиіі в структурных
фазовых переходах П-го рода:
экспериментальное обнаружение в кристаллах ЕиСгОз размытого изострук-турного фазового перехода по концентрации термовозбужденных ионов Ей3* » состоящие 7Fi\
построение модели изоелгруктурпогесфазового перехода с привлеченном по-
ляризащюгшого взаимодействия локальных смещений термовозбужденкых ионов Еи3+ через корреляции смещений втих же ионов в основном состоянии.
3. Изучение проявлений поляризационных взаимодействий в низкоразмер-
ных магнитных кристаллах (на примере квазидвумерных тетрагональных гей
зенберговских аитиферро.магнетиков Я^СиОі);
— экспериментальное обнаружение корреляций магнитных и структурных
свойств кристаллов ВипСиОь при Т ~ Тц ~ 150/^;
экспериментальное обнаружение и изучение свойств орбитального стекла в упорядочешюм кристалле Eu3OuOt при Т > Тц, включая область температур
построение модели орбитального стекла, основанной на учете дальнодей-ствующего и знакопеременного поляризационного взаимодействия (орбиталь-орбитального взаимодействия через 2D гейзенберговские антиферромагннт-ные спиновые флуктуаціш).
4. Обнаружение и исследование аномальных статических магнитных свойств,
обусловленных наличием состояния орбитального стекла в кристаллах EvaOuOi.
скачка магнитной восприимчивости при Т i± 7'//;
аномальной 2D парамагнитной восприимчивости, обусловленной влиянием на спиненую подсистему случайных изинговских нолей, возникающих в орбитальной подсистеме кристалла;
21) слабого ферромагнетизма в слоях СиО? в области температур существования орбитального стекла;
— измепение характера мс^слоеиого обменного взаимедейстиия и, соответ
ственно, природы квазидвумериых аптиферромагаитиих состонішіі в области
температур существования 2D слабого ферромагнетизма.
5. Обнаружение ц исследование аномальных динамических магнитных
свойств, обусловленных наличием состояния орбитального стекла п кристал
лах EunCuOf:
— экспериментальное об іаружение п кристаллах ЕщСиО\ однородных, хоро
шо определенных сшш-волцоных возбуждений (типа спиновых волн) в широкой
области температур, включая температуры Т ;> Тц, и их изучение;
теоретический анализ возможности существования хорошо определенных спин-волновых возбуждений (как ферромагнитных, так и антиферромагнит-кых) в критической области температур в 3D и 2D гейзенберговских антифер-ром&гнетиках;
формулировка условий существования при Т > Тн ферромагнитных, хорошо определенных спин-волновых возбуждений (наличие достаточно сильной анизотропии, ве.сохроплющей полный спин, например, одноосной);
анализ источников одноосной анизотропии для ЕщСиСі и построение фазовой диаграммы состояний кристалла.
6. Изучение характера еффекта Яна-Теллера и основного орбитального состояния ионов Си3+ в кристаллах E^CuOi и LaiCuOt методом прецизионного рентгенодифрактометрического анализа локальных смещений ионов при их тепловом движении.
7 Экспериментальное обнаружение и ац&лиз корреляций магнитных и
структурных свойств магнитоэлектрических кристаллов ЕиМп^Оь и ВіМгцОь
в широком диапазоне температур, включая Т <Тц иГ> Тн-
Структура я объем работы. Диссертация состоит из введения, четырех глав и заключения. Общий объем работы содержит 190 стр., включая 37 рисунков, 7 таблиц и списка литературы. Библиография содержит 90 найменований. Список работ, опубликованных по теме диссергаиии, насчитывает 16 наименований.