Введение к работе
Актуальность. Динамика многокомпонентного газа квазичастиц -цно из важнейших направлений современной физики твердого тела.
На закономерности межчастичного взаимодействия заметный от-ечаток накладывают свойства среды.
Настоящая диссертационная работа посвящена изучению динами-эских процессов в фотон-экситон-фюнонной системе полупроводников о слоистой структурой и различным типом разупорядочения решетки: рехмерным композиционным, магнитным ориентационным и обусловлен-ым политипизмом - одномерным.
Интерес к таким исследованиям объясняется возможностью полу-эния на их основе новых данных о процессах межчастичного расселяя в широкой области изменений величины передаваемого квазиим-(гльса л К, эффектах энгармонизма и смешивания квантовых частиц ізличной природы с образованием собственных возбуждений "типа вязанной моды" (поляригоны, автолокализованные экситоны, биэкси-эны и др.), электронных процессах в разупорядоченных средах, зойствах "экситонного вещества" в нетрадиционных полупроводнико->tx материалах и др.
Выбор слоистых кристаллов (СК) модельными объектами исследо-ший объясняется предрасположенностью последних к проявлению но-пс механизмов межчастичиого взаимодействия, включая и описывае-гх в рамках нелинейной динамики квазичастиц. Это следует из осо-інностєй кристаллической структуры и решеточных возбуждений та-сс материалов.
Своеобразие кристаллической структуры СК заключается в том, о в них можно выделить отдельные группы сильновзаимодействуп-[X атомов, образующих плоские слоевые пакеты (аналоги гигантских іумерннх молекул),связь между которыми.слабая, типа ван-дер-ва-гьсовской. Вследствие этого СК часто рассматривают *ак непрерыв-ге среды в направлении вдоль слоя и квазидискретные в перпендн-лярном направлении, как переходные между трех- и двумерными, iHHO-ковалентными и молекулярными, кристаллическими и сгеклооб-зннми, которые в известной мере сочетают в себе свойства всех речисленных типов веществ.
К особенностям решеточных возбуждений СК относят: низко-, ергетичэские оптические фононы (НСФ) (аналог межмолекулярных
колебаний в органических кристаллах); моды Лифшица и связанный ними низкотемпературный фононний ангармониэм; более сильную их связь с электронными возбуждениями (по сравнению с типичными по лупроводникамй). С отмеченными особенностями динамики слоистой решетки связывают природу таких известных аномалий как: немонотонность температурной зависимости коэффициента теплового .расти рения d's.lT) в направлении вдоль слоя с отрицательной величино? параметра Грюнайзена в области криогенных температур; нарушение зависимости С ~ Г3 в теплоемкости; своеобразие температурных зе висимостей времени спин-решеточной релаксации и подвижности основных носителей тока.
Проводимые ранее спектральные исследования СК в оптическої диапазоне спектра в основном были направлены на обнаружения пр» знаков двумерных электронных возбуждений, а также некоторых из тех эффектов, которые в настоящее время активно изучаются на щ мере искусственных слоистых структур - сверхрешеток. Было пока: но, что несмотря на слоистость структуры, зоны электронных возбуждений, ответственные за краевое поглощение, трехмерны анизотропны, а вкситоны удовлетворяют трехмерной анизотропной моделі Ванье-Мотта.
Все отмеченные свойства СК подробно описаны в целом ряде і вестных монографий и обзоров, ссылки на которые широко предстаї лены в /I/.
Цельр настоящей работы является изучение процессов рассеяі и смешивания собственных возбуждений в фотон-экситон-фононной системе слоистых полупроводников, определяющих оптический ОТКЛ1 таких предельно анизотропных сред в широкой области изменений температуры, плотности возбуждения и степени раэупорядочения р шетки.
Основные решаемые задачи;
поиск особенностей в закономерностях экситонного поглощен и излучение света слоистых полупроводников;
установление отличительных диссипативных экситонных проце сов в СК;
г- определение температурных границ проявления различных мех низмов экситон-фононного взаимодействия;
- изучение механизмов релаксации вкситонннх поляритонов в з
висимости от их начального состояния («,**), температуры решетки (Т), силы экситон-фононной связи Л , плотности возбуждения (Л); установление природы термалиэации поляритонов в полупроводниках с сильным свето-экситонным смешиванием;
определение параметров перехода экснтонов из свободных в локализованные состояния в средах с различным типом разупорядочвния решетки;
развитие метода низкотемпературной экситонной спектроскопии для изучения кинетики межполитипных переходов;
исследование влияния разупорядочения кристаллической структуры на характер развития коллективных экситонных процессов и формирование каналов стимулированного излучения в ионных прямозонннх полупроводниках;
экспериментальное изучение анизотропии свето-экситонного, эк-зитон-фононного и экситон-экситонного взаимодействий.
Методы и объекты исследований. Для решения сформулированных задач были проведены исследования: экситонных спектров пропускала и отражения света в широкой области изменений температуры [4,5 sTi 200 К); КРС и резонансного КРС при различных значениях жергии возбуждающего кванта света ( Мв) и Т; фотолюминесценции і широкой области изменений Л^в , Je %Л\ спектров возбуждения эк-:итонных полос при различных Т. Большинство измерений выполнено с юмощью автоматизированных комплексов, созданных на базе спект->альных приборов ДФС-І2 и СДЛ-2.
Исследовались свойства: совершенных по структуре монополити-
ов 2Н и 4Н- Р6^ , 6-6oSe и JnSe , красной модификации Н^г ;
ростков политипов 2Н и 4Н-Р6^г, и If OaSe {GaSojSe^H PW^ дефектами упаковки; нового полумагнитного полупроводника
^,-,1^,, (х=0,001; 0,01; 0,02; 0,03; 0,05; 0,Ш) и непрерыв-
ого твердого раствора (ГР) замещения PB^-xCdxJz (0 < х < I).
Достоверность полученных результатов основывается на: спользовании дополняющих друг друга методов исследования, высо-ой чувствительности и точности применяемых методик, последующем эвторении полученных экспериментальных результатов другими авто-іми на близких по свойствам материалах и их объяснении с привле-знием развитых в работе моделей, широком обсуждении результатов і всесоюзных и международных конференциях.
Научная новизна работы. Найдены отличительные механизмы межчастичного взаимодействия, определяющие оптический отклик полупроводников со слоистой структурой и слабым разупорядочением решетки. При этом впервые:
обнаружены общие для класса слоистых полупроводников аномалии интегральных характеристик акситонной полосы поглощения и на их основании предложена модель диссипагивных экситонных процес сов, которая предполагает осуществление непрямых вертикальных фотопереходов с участием НСФ и затухание экситонов на низкотемпературных ангармоничных колебаниях решетки;
исследована анизотропия поляритонных ветвей, определены механизмы релаксации поляритонов в слоистых ионных полупроводниках Р&^аі ^«-»с^х^г » Ирг с сильным свето-экситонным смешиванием;
. - подтвержден эффект "теплового барьера", объясняющий природу термализации экситонных поляритонов;
изучены оптические свойства нового полумагнитного полупроводника P^^MnxDj ; показано, что для описания свойств экситонов в катионзамещенных ТР Pbi-xCdx^ и Рб,-хМг>)(Зг обычно используемую модель виртуального кристалла следует расширить учетом процессов локализации электронных возбуждений крупномасштабными флуктуациями состава; предложен и на примере ^о.$7^пооъ^г реализован метод определения порога подвижности экситонов в частично раэупорядоченной среде;
развит метод низкотемпературной акситонной спектроскопии для изучения кинетики межполитипных переходов;
продемонстрирована возможность управления величиной Л путем изменения компонентного состава х в ТР Pe^Cd*^ ;
изучена конкуренция процессов экситон-экситонного взаимодействия и локализации экситонов крупномасштабными флуктуациями состава в формировании каналов стимулированного излучения в ТР на. базе РВЭг.
Практическая ценность полученных результатов:
предложен высокочувствительный к структурным нарушениям метод акситонной спектроскопии для экспресс-диагностики степени раэупорадочения исследуемых образцов и изучения кинетики межполи-
'4
типных переходов; продемонстрирована перспективность использования РвЗг , P5,.xMhxJ2 , Н|1г для создания эффективных излучателей и микролазеров в сине-зеленой области спектра;
установленные механизмы релаксации окситонных возбуждений в СК имеют методическую ценность и могут использоваться в учебных пособиях по физике твердого тела, а также могут найти применение при развитии физических принципов работы оптоэлектронных устройств-эксплуатируемых при экстремальных условиях (лазерные уровни возбуждения, криогенные и высокие температуры, квантующие поля),т.е. условиях, адекватных проявлению в системе взаимодействующих квантовых частиц эффектов ангармонизма и смешивания.
Основные положения, выносимые на защиту
1. В слоистых полупроводниках осуществляются отличительные
циссипативньте процессы, обусловленные взаимодействием Трехмерных
анизотропных экситонов Ванье-Мотта с Н0$ и низкотемпературными
ангармоничными колебаниями слоевых пакетов; взаимодействие экси-
гонов с ангармоничными колебаниями, описываемое нелинейным мат
ричным элементом экситон-фононного взаимодействия, существенно
анизотропно и экспериментально проявляется в наиболее низкотем-
іературной области характеристики температурного сдвига максиму
ма полосы ЕЭК(Т) в зависимости неличины и знака коэффициента
ІЕзкс/^т от соотношения компонент тензоров эффективных масс
ШеКТрОНОВ И ДЫРОК И cCijX,U (Т)-
2. Анизотропия свето-экситонного взаимодействия в слоистых
ганных полупроводниках P8J2 и H^I^ проявляется в трехветвен-
гай дисперсии поляритонов в неосновном направлении распростране-
'ия света и поляризации необыкновенного луча; особенности энер-
етической релаксации поляритонов 6 PBXj. и ^j^z обусловлены:
нсокой эффективностью рассеяния на дипольно активных низкоэнер-
етических L0 фононах, актуальностью на заключительной стадии
елаксации комбинированного двухквантового (L.D+ акустика) и
ногоквантового с участием акустики процессов5 рассеяния; терма-
изация экситонных поляритонов в кристаллах с сильным свето-вк~
итонным смешиванием достигается благодаря действию эффекта
теплового барьера".'
3. В непрерывном ТР замещения Р8(-хс"х-'г. открывается
;дкая возможность управлять величиной константы Л путем изме-
нения компонентного состава х; переход экситонов из свободных (Р в автолокализованные () состояния в РВ^уС^х^г. соответствует широкой области изменений х.
4. Система экситонов в катионзамещенных ТР РВ^^х^г и
Р6(-хМ|1х^2 УДвлетвоРяет модели Андерсона-Мотта о разбиении
энергетического спектра электронных возбуждений на области подвижных и локализованных состояний; индуцируемый структурным раз-упорядочением переход экситонов из свободных в локализованные состояния в исследуемых ТР при гелиевых температурах размытый и соответствует энергетической области шириной ~ мэВ; в одномерно разупорядоченных образцах Рб-^г и энергетический спектр локализованных экситонов дискретный.
-
Каналы стимулированного излучения в частично разупорядоченных материалах на базе РВЗг и ^ (легированные образцы, сростки политипов, одномерно разупорядоченные кристаллы и ТР с композиционным беспорядком) определяются конкуренцией процессов межэкситонного взаимодействия (образованием биэкситонов, электронно-дырочных капель и вырожденной плазмы) и локализации экситонов структурными неоднородностями; свойства генерационного излучения в таких обгектах описываются в рамках модели микролазера с естественными парциальными резонаторами Фабри-Перо, содержащими пассивную область.
-
В формировании оптического отклика слоистых ионных полупроводников важную роль играют процессы локализации,смешивания и многоквантового рассеяния электронных возбуждений, описываемых в рамках нелинейной динамики квазичастиц.
Спектроскопия возбуждений "типа связанной моды" в слоистых полупроводниках - развиваемое направление исследований.
Апробация работы. Основные результаты диссертационной работы доложены на Выездной сессии совета по когерентной и нелинейной оптике (Кишинев,1976), УШ и X Всесоюзных конференциях по когерентной и нелинейной оптике (Тбилиси,1976; Киев,1980), Выездной сессии совета по спектроскопии атомов и молекул (Киев,1983), XX Всесоюзном съезде по спектроскопии (Киев,1988), У-IX Республиканских школах-семинарах по' спектроскопии молекул и кристаллов (Черкассы, І9іЛ; Чернигов,1983; Одесса,1985; Полтава,1987; Терно-поль,1Ш9), 19-ой Международной конференции по физике полупро-
водников (Варшава,1988), IX-XI Всесоюзных конференциях по физике полупроводников (Баку,1982; Минск,1985; Кишинев,1988), Всесопзном семинаре "Физические свойства слоистых кристаллов"(Баку,1978), Юколах-семинарах "Физика и химия интеркалированных и других ква-зидвумерних систем" и "Физика и химия рыхлых структур" (Харьков, 1985 и 1988), ХХУШ-ХШ Всесоюзных совещаниях по люминесценции (Львов,1978; Эзерниеке Лат.ССР, 1980; Ровно,1984; Таллинн, 1987), Республиканской школе-семинаре по теории полупроводников (Черновцы, 1984), 2-ой Международной конференции "Фононы-85" (Будапешт, 1985), ХП-ХУП Всесоюзных семинарах "Экситоны в кристаллах" (Харьков,1975; Кишинев, 1977; Львов,1979; Черновцы, 1981; Рига,1983; Киев,1986), Всесоюзных семинарах "Экситоны в полупроводниках" (Черноголовка,1984; Ленинград,1982; Вильнюс,1988), Всесоюзном совещании по люминесценции,посвященном 90-летию С.И.Вавилова (Ленинград, 1981) , Всесоюзном семинаре по кооперативным процессам в конденсированных средах (Киев,1987) и других совещаниях и семинарах по физике твердого тела.
Вклад автора в разработку проблемы. Настоящая работа является обобщением исследований, выполненных автором в период 1972 -1989 гг. в Институте физики АН УССР и непосредственно связана с выполнением плановых научных тем института по проблеме "Физика твердого тела". Личный вклад автора в получении результатов, содержащихся в диссертации, состоит в постановке описанного цикла исследований, участии в экспериментальных измерениях и их обработке, трактовке полученных результатов и осмыслении их роли и места в современной физике твердого тела.
В работе также частично использованы результаты, изложенные в кандидатских диссертациях В.В.Тищенко, А.Б.Франива, В.Н.Карата-эва, которые получены при непосредственном участии автора, являющегося одним из соруководителей этих диссертационных работ.
