Содержание к диссертации
Введение
1 Структура и оптические свойства оксидных лазерных кристаллов, подвергнутых облучению ионизирующим излучением 7
1.1 Рубин Сг3+:А1203 10
1.2 Иттрий-алюминиевый гранат. 17
1.3 Форстерит Cr:Mg2Si04 27
2 Объекты и методы исследования 41
2.1 Объекты исследования. 41
2.2 Методика воздействия ионизирующего излучения на кристаллы форстерита. 42
2.3 Методы исследований облученных кристаллов. 47
2.3.1 Методика расчета параметров элементарной ячейки и погрешности 48
3 Влияние ионизирующего излучения на оптические свойства и структуру кристаллов форстерита 52
3.1 Оптические свойства кристаллов форстерита 52
3.2 Структурные изменения в кристаллах форстерита 67
4 Концентрация радиационных дефектов в кристаллах Mg2Si04 и Cr:Mg2Si04 71
4.1 Аппроксимация экспериментальной зависимости коэффициента поглощения от флюенса электронов 71
4.2 Расчет концентрации дефектов смещения по модели упругого взаимодействия 76
Выводы 82
- Иттрий-алюминиевый гранат.
- Методика воздействия ионизирующего излучения на кристаллы форстерита.
- Структурные изменения в кристаллах форстерита
- Расчет концентрации дефектов смещения по модели упругого взаимодействия
Введение к работе
Актуальность темы. Широкое применение кристаллических материалов в устройствах квантовой электроники, микроэлектронике использование ионизирующей радиации для технологических целей, выдвигают в число важнейших задач вопросы управления свойствами кристаллических материалов путем воздействия на них ионизирующих излучений и повышения радиационной устойчивости материалов.
Изменение оптических свойств оксидных лазерных кристаллов под действием ионизирующих излучений может существенно повлиять на рабочие параметры аппаратуры, в которой используются кристаллы. Экспериментально показано увеличение эффективности лазеров, работающих на оксидных кристаллах, подвергавшихся воздействию ионизирующей радиации (электронов, гамма- и рентгеновских лучей). Так же имеются экспериментальные и теоретические предпосылки для осуществления генерации в активных, кристаллических веществах (рубин, иттрий - алюминиевый гранат, активированный неодимом, хромом) при накачке ионизирующей радиацией./l, 2, 3/.
Кристаллы Cr:Mg2Si04 привлекают к себе большое внимание главным образом из-за возможности, их применения в качестве активных сред широкополосных перестраиваемых лазеров ближнего инфракрасного диапазона /4 - 9, 12 - 18/ и в качестве пассивных затворов лазеров, генерирующих в видимой и ближней ИК - области спектра/19, 20/. Данное направление является интенсивно разрабатываемым вследствие перспективности применения форстеритовых лазеров в оптических коммуникационных системах в области научных и медицинских исследований.
Цель работы: Исследовать влияние ионизирующего излучения на кристаллы Mg2Si04, Cr:Mg2Si04, Cr,Li:Mg2Si04.
Для достижения поставленной цели необходимо решение следующих задач:
Исследование оптических свойств кристаллов форстерита после облучения ионизирующим излучением.
Исследование структурных изменений облученных кристаллов форстерита.
Научная новизна.
Впервые исследованы кристаллы Mg2Si04, Cr:Mg2Si04, Cr,Li:Mg2Si04 после облучения электронами и тормозными гамма-квантами. Установлено возникновение наведенного поглощения, зависимость его от различных факторов, рассчитана концентрация радиационных дефектов смещения.
Положения, выносимые на защиту: 1. Вид ионизирующего излучения и его доза не влияют на форму спектров наведенного поглощения. Величина наведенного поглощения зависит от условий роста кристалла и концентрации легирующих элементов, дозы облучения. Наведенное поглощение в области 250-270 нм и широкополосное поглощение с максимумом в области 420 - 460 нм обусловлено F+ - центрами и О" - центрами соответственно.
Кристаллы Cr4+:Mg2Si04 обладают радиационной стойкостью при облучении высокоэнергетическими электронами и гамма-квантами, о чем свидетельствует незначительное изменение концентрации ионов Сг4+ и отсутствие дополнительного поглощения в полосе генерации 1100-1300 нм.
Модель упругого взаимодействия адекватно описывает процессы радиационного дефектообразования до насыщения центров окраски.
Практическая значимость результатов исследований состоит в использовании полученных результатов для разработки методов
прогнозирования поведения материалов в радиационных полях и совершенствования радиационных технологий обработки материалов и изделий. Результаты и анализ проведённых исследований расширяют представления о механизмах радиационного дефектообразования в оксидных кристаллах, дают возможность разработать более адекватные модели для их описания..
Апробация работы. Результаты выполненных исследований докладывались и обсуждались на:
Региональной конференции студентов, аспирантов и молодых ученых по физике (г. Владивосток, 2003);
Vой и VIой Региональных научно-практических конференциях «Молодежь XXI века: шаг в будущее» (г. Благовещенск, 2004,2005);
VIIIой и IXой Региональных конференциях студентов, аспирантов и молодых ученых по физике полупроводниковых, диэлектрических и магнитных материалов (г. Владивосток, 2004,2005);
Конференции молодых сотрудников и аспирантов Института металлургии и материаловедения им. А.А. Байкова РАН (г. Москва, 2004);
XIой Международной научной конференции студентов, аспирантов и молодых ученых «Ломоносов 2004» (г. Москва, 2004);
Fouth Asia-Pacific Conference on Fundamental Problems of'Opto and Micro-electronics (Khabarovsk, 2004);
Europhysics Conference on Lasers and Electro- Optics ( Munich, 2005);
International conference on Laser, Applications, and Technologies (St. Petersburg, 2005);
VIIIой Российско - Китайском Симпозиуме «Новые материалы и технологии» (Гуан-Чжоу, 2005).
Публикации. Материалы диссертации опубликованы в 16 печатных работах: 4 статьи в российских журналах, 7 статей в материалах конференций, 5 тезисов докладов.
Объем диссертации. Диссертация состоит из введения, 4 глав и заключения, содержит 92 страницы машинописного текста, иллюстрируется 40 рисунками и 3 таблицами.
Иттрий-алюминиевый гранат.
Гранаты представляют собой широкий класс монокристаллических материалов, успешно применяющихся в самых различных областях электронной техники. Так, иттрий - алюминиевый гранат Y3AI5O12 (ИАГ), активированный ионами неодима, является одним из наиболее распространенных активных элементов лазера /1, 2, 25, 26/. Для повышения уровня усвоения энергии накачки ионами активатора в кристаллы HAT:Nd вводятся сенсибилизаторы. Для неодима такими сенсибилизаторами оказались ионы хрома Сг3+. Поскольку ионы хрома под действием ионизирующего излучения способны изменять валентность (изменение концентрации ионов Сг ),. поэтому очень важным является вопрос о радиационной стойкости кристаллов ИАГ: Nd:Cr. В общем случае формула граната записывается в виде: А3В5О12, где А -ионы Y \ .ТтГ, а В. - АГ, FeJ1" и др. Монокристаллы гранатов имеют кубическую симметрию и относятся к пространственной группе O10h. Фрагмент структуры показан нарис 1.5/25,26/. Катионы в структуре граната занимают три типа узлов: в элементарной ячейке имеется 24 додекаэдрических с- узла с координационным числом 8 и симметрией D2, 16 октаэдрических а- узлов с координационным числом 6 и симметрией СЗІ , 24 тетраэдрических й- узла с координационным числом 4 и симметрией S4. Кислородные полиэдры искажены и повернуты таким образом, что образуют 6 неэквивалентных с- узлов, 8 неэквивалентных а- узлов и 6 неэквивалентных d- узлов. Ионы кислорода занимают в решетки 96 узлов с симметрией Q. Редкоземельные ионы (РЗИ) и иттрий, как правило, располагаются в с-узлах, ионы галлия и железа занимают как а-, так и rf-узлы, скандия — а- узлы /1, 26/. Поскольку в структуре кристаллов ИАГ существуют разновеликие позиции для катионов, наблюдается большое разнообразие катионных примесей. От величины ионного радиуса и занимаемой позиции примеси зависит степень локальной; деформации решетки, а, следовательно, влияние примеси на собственные точечные дефекты и центры окраски /2/. В гранатах наиболее: изучено поведение примесей переходных металлов, редкоземельных и щелочноземельных ионов, молибдена. Ионы редких земель, вводимые в кристаллы как примеси-активаторы, могут оказывать влияние и на образование других центров окраски, создающих «дополнительную» окраску. Переходные металлы и молибден попадают в кристалл как неконтролируемые примеси из узлов оборудования, контейнера или специально вводятся в кристалл, как, например, титан и хром /1,2, 27/. Ионы переходных металлов Сг3+и Мп3+ располагаются в октаэдрах, а Fe3+ в октаэдрах и тетраэдрах.
Ионы редких земель с ионным радиусом близким к 0,1 нм могут размещаться в додекаэдрических позициях, не вызывая заметных упругих напряжений. Большие щелочноземельные ионы (Ва2+, Sr2+, Са2+), размещаясь в додекаэдрических позициях, вызывают сжатие решетки, тогда как меньший по размеру ион этой группы Mg входит в кристалл без существенной деформации решетки /2/. Кристаллы иттрий - алюминиевого гранта широко применяются в качестве активных сред лазеров. Одним из недостатков этих кристаллов является способность окрашиваться под действием различного вида излучений, что может ухудшать их рабочие характеристики. Дополнительное окрашивание кристаллов иттрий - алюминиевого граната имеет определенное сходство с окраской корунда и рубина. Это сходство состоит в том, что основными центрами окраски в этих кристаллах являются электронные F и F+ и дырочные О - центры, образующиеся на основе дефектов анионной (кислородной) подрешетки и взаимодействующие с примесями и дефектами катионной подрешетки, что, как ив случае рубина и корунда приводит к буро-коричневой окраске. Однако между корундом и иттрий - алюминиевого граната имеется и заметное различие, связанное с тем, что кристаллы ИАГ содержат уже не один, а два, причем разновеликих, катиона Y3+и А1?+. Структура и свойства центров окраски, возникающих в иттрий -алюминиевого гранате при облучении ИИ, так же как и у кристаллов рубина и корунда, определяются структурой кристалла, средой, в которой проводится выращивание или термообработка кристаллов, наличием контролируемых и неконтролируемых.примесей в расплаве. В работах 28 - 32 рассматривается влияние условий выращивания кристаллов ИАГ:Ш при облучении электронами энергией 4 МэВ и гамма-квантами (дозой 10 - 10 Гр). Выращивание кристаллов HAT:Nd в вакууме, восстановительной атмосфере (Аг, Н2), атмосфере N2 или Аг приводит к недостатку по кислороду и, следовательно, к повышению концентрации вакансий кислорода. В процессе роста кристаллов HAT:Nd при дефиците кислорода для сохранения электронейтральности катионы Y+ , AI + и некоторые катионные примеси могут понижать валентность, отдавая электроны вакансиям кислорода.
Дефицит кислорода в кристаллах Y3AI5O12 (как в рубине и корунде) при их облучении ИИ способствует появлению полос поглощения связанных: 1) с изменением валентности ионов Y3+ , AI3+ иШ3+ (270 ... 360 нм); 2) с F - центрами (в области 3 50:.. 500 нм), либо с комбинациями F -центров и катионами Y3+ и А13+ с пониженной валентностью (500, 833 нм); 3) с О" - центрами, расположенных вблизи катионных вакансий (310... 386 нм); 4) с О" - центрами, расположенных вблизи катионных вакансий, заряд которых частично скомпенсирован примесными ионами (420 — 550 нм). Окраска, вызванная дефицитом кислорода и присутствием различных примесей, сильнее проявляется при выращивании кристаллов в защитно-восстановительной атмосфере и атмосфере, аргона, чем при: выращивании кристаллов в вакууме /25,28, 30, 33/. В работах 28, 30, 34, 35 исследовалось радиационное окрашивание кристаллов ИАГ:Ш в зависимости от условий выращивания и исследование связи радиационных центров окраски (РЦО) с дефектами, образующимися в процессе роста. Исследуемые кристаллы были выращены в вакууме (В) и в атмосфере аргона (Аг) и облучались гамма-квантами (дозой 10 - 10 Гр) при комнатной температуре. Установлено, что образование РЦО в кристаллах ИАГ:Ш (Аг) обусловлено не только F, О и О - центрами, но и наличием примесных ионов хрома и; железа, попадающих в кристалл из оборудования (рис. 1:6, кривая 1 и 2): В случае выращивания кристаллов MATiNd в вакууме происходит очистка расплава и, соответственно, кристалла от ионов железа, хрома и других элементов переходной группы, так как их оксиды обладают повышенной летучестью. Этим объясняется меньшая чувствительность кристаллов HAT:Nd (В) к радиационному окрашиванию по сравнению с кристаллами ИАГ:Ш (Аг) (рис. 1,6, кривая 3). При отжиге кристаллов иттрий - алюминиевого граната в вакууме наблюдается; разложение соединения ИАГ с потерей кислорода. Однако отжиг в кислороде или в восстановительной атмосфере может быть использован для реконструкции анионной подрешетки с целью уменьшения избытка катионов, но все же при этом сохраняется способность кристаллов окрашиваться под действием ионизирующего излучения /1, 2, 30/.
Методика воздействия ионизирующего излучения на кристаллы форстерита.
Облучение кристаллов электронами высокой энергии проводилось на ускорителе «Микротрон СТ» импульсного воздействия (ИМЕТ РАН). Энергия электронов - 21 МэВ, флюенс электронов 1,4- 10м 1.7 1015 е/см2. Образцы устанавливались на расстоянии 25 см от места выхода пучка электронов из ускорителя (рис, 2.1). Радиус пучка электронов на данном расстоянии составил 2,6 см. Образцы облучались электронами в течение 10, 20, 40, 80 минут. Температура кристаллов форстерита в процессе облучения электронами поддерживалась постоянной (Т 300 К). Интенсивность пучка электронов 1 мкА/см2 = 6,24-Ю12 е/(см -сек). Флюенс электронов за время облучения t рассчитывался по формуле /25/: В общем случае поглощенную дозу при электронном облучении, в слоях промежуточной толщины можно оценить по формуле: Расчет поглощенной дозы основан на понятии длины; пробега электронов в среде. Образец, толщина которого меньше 0,1 длины пробега частицы, может приближенно считаться тонким. Для моноэнергетических электронов с энергией от 0,0003 до 30 МэВ при нормальном падении на вещество с 7эф, равным от 5,3 до 82 пробег электронов может быть определен по соотношению /62/: где щ Ее/т0с (Ее - энергия электрона, МэВ, т0с = 0.511 МэВ — энергия покоя электрона); щ = 0,2335-A/Z1 209; аг = 1,78-10-4 аз = 0,9891 -3,01-10-4 а4 = 1,468 - 1,18-10- а5 = 1,232/Z0 109; А- атомная масса вещества: Z - эффективный атомный номер вещества. Эффективный атомный номер вещества, в котором происходит торможение электронов, определяется по формуле: где а; — доля общего числа атомов с атомным номером Z; в сложном веществе, к — число компонентов в сложном веществе /62/. Максимальная погрешность расчета пробега электронов при энергии электронов больше 1 МэВ - 4,5 %, при энергии электронов меньше 1 МэВ — 8,4 %. Пробег электронов в форстерите, рассчитанный по формуле (2.5), равен 3,252 см. Поскольку толщина облучаемых кристаллов форстерита от 3 мм до 5 мм, то расчет поглощенной дозы проводиться по формуле (2.4). Ионизационные потери для релятивистского электрона описываются формула Бете, которая имеет вид /25/:. Спектры пропускания облученных образцов измерялись с помощью двухлучевого спектрофотометра Lambda 900 (Perkin Elmer) в диапазоне 200-3300 нм (ИОФ РАН). Экспериментальные значения зависимости коэффициента пропускания кристаллов от длины волны выводились на дисплей ПК для удобства дальнейшего преобразования данных.
Полученные экспериментальные данные обрабатывались в пакете прикладных программ (111111) Origin lab. С помощью данного 111111 из спектров пропускания получали спектры поглощения и разностные спектры исследуемых кристаллов. Кристаллы Mg2Si04, Cr:Mg2Si04 (CCr 0.110 вес.%), Cr:Mg2Si04 (CCr 0.110 вес.%) исследованы до и после облучения методом рентгеноструктурного анализа. Съемка образцов проводилась на рентгеновском дифрактометре ДРОН-ЗМ на СиКа - излучении методом Дебая - Шеррера с фокусировкой по Брэггу - Брентано (НИИ НТ АмГУ). Расчет межплоскостных расстояний, определяется по формуле Брегта -Вульфа /63/: Образцы для исследования методом Дебая - Шеррера растирались в порошок, чтобы исключить влияние растирания на результаты исследования съемка каждого исследуемого образца производилась по пять раз. Погрешность, вносимая растиранием для исследуемых образцов, составила не более 1%. Используя значения межплоскостных расстояний и индексы отражения дифракционных максимумов, можно рассчитать параметры элементарной ячейки. Квадратичная форма для ромбической сингонии имеет вид /63 - 65 /: Параметры некубической ячейки рассчитывают из системы нескольких уравнений. Погрешности параметров минимальны в тех случаях, когда каждое, уравнение наиболее чувствительно к одному параметру и за каждый параметр ячейки в системе «ответственно» одно уравнение. Для определения параметров элементарной ячейки необходимо учитывать условия для более точного определения параметров. Условия по выбору наиболее удачных сочетаний линий для определения параметров элементарной ячейки ромбической сингонии следующие /64/: для параметра a kb «ha »1с\ для параметра Ъ ha «kb »lc , для параметра с ha «lc »kb . Из имеющихся экспериментальных данных для расчета параметров элементарной ячейки кристаллов форстерита были выбраны следующие сочетания линий: 200, 020, 002; 400, 040, 004; 211, 121, 112.
В каждом из выбранных сочетаний на первом месте стоит рефлекс, удачный для определения параметра а, на втором - для b , на третьем - для с. Данные сочетания линий являются независимыми относительно параметров а,.Ь-, с. Решая систему уравнений: для всех сочетаний линий, получаем значения параметров a, b ,с. Целесообразно каждый параметр ячейки определять из нескольких удачных сочетаний линий и брать средневзвешенное значение параметров: Облучение электронами и гамма-квантами приводит к окрашиванию кристаллов Mg2Si04 в светло-коричный цвет, кристаллов Cr:Mg2Si04 и Cr,Li:Mg2Si04 в буро-коричневый различной насыщенности в зависимости от дозы облучения. На рис. 3.1 - 3.4 представлены спектры поглощения кристаллов Mg2Si04, Cr:Mg2Si04 и Cr,Li:Mg2Si04 до и после облучения высокоэнергетическими электронами. Под действием облучения в форстерите образуются дополнительные центры окраски, приводящие к появлению дополнительных полос в спектрах поглощения кристаллов форстерита с максимумами в области 250-270 нм и 420-460 нм. В полосе генерации лазера 1100-1300 нм дополнительного поглощения обнаружено не было. Интенсивное поглощение с максимумом в области 420 - 460 нм обнаруживалось в спектрах кристаллов уже при минимальном флюенсе электронов, с дальнейшим увеличением флюенса наблюдалось насыщение поглощения с последующим его спадом. В работе 60 авторами было установлено появление широкополосного дополнительного поглощения в области 420 - 460 нм при облучении гамма — квантами кристаллов Cr:Mg2Si04. Авторами было высказано предположение, что данное поглощение обусловлено валентными переходами ионов хрома. Однако наши исследования показали, что аналогичное широкополосное поглощение в области 420 — 460 нм наблюдается и в кристаллах номинально чистого форстерита (рис. 3.1).
Структурные изменения в кристаллах форстерита
Качество лазерных кристаллов определяется оптическими свойствами и структурными характеристиками, изменение которых может повлечь за собой ухудшение генерационных свойств лазера. Методом рентгеноструктурного анализа исследованы кристаллы номинально чистого и легированного хромом (ССг 0.110 вес.%) форстерита до и после облучения электронами высоких энергий. Исследование проводилось Установлено, что облучение кристаллов форстерита высокоэнергетическими электронами не приводит к образованию новой фазы, так как на дифракционных спектрах не наблюдается появления новых дифракционных максимумов. После облучения форстерита на рентгеновских спектрах исследуемых образцов наблюдаются сдвиги дифракционных максимумов в область малых углов /69, 70/ (рис. 3.17). Рассчитаны значения параметров элементарной ячейки и погрешности кристаллов форстерита по методике, представленной в главе II в пункте 2.3.1; Результаты расчета приведены в таблице 3.1. Установлено, что изменения параметров элементарной ячейки кристаллов форстерита после облучения электронами высоких энергий в пределах погрешности не происходит. Известно, что основными процессами, происходящими в веществе при прохождении высокоэнергетических электронов, являются ионизация атомов, взаимодействие электронов с кулоновским полем ядер, приводящие к возникновению тормозного излучения, а так же процессы упругого столкновения электронов с ядрами, в результате которых происходит смещение атомов среды /61, 62, 71 - 78/. В широкозонных оксидных диэлектриках образование дефектов смещения осуществляется в основном по ударному механизму /75, 78/. Коэффициент поглощения пропорционален концентрации поглощающих центров, поэтому его изменение после облучения кристаллов ионизирующим излучением показывает изменение концентрации центров окраски, возникающих под действием ИИ. На рисунке 4.1 представлены зависимости коэффициента поглощения соответствующих полосе с максимумом вблизи 420 нм от флюенса электронов для облученных номинально чистых и легированных хромом кристаллов форстерита. Коэффициент поглощения, соответствующий полосе 420 нм, сначала возрастает с увеличением флюенса электронов, затем, достигая насыщения, спадает.
Уменьшение коэффициента поглощения, а, следовательно, и концентрации центров окраски обусловлено рекомбинацией центров окраски и образованием сложных ЦО. Точки (хі,у),(х2,У2),: ...,(xn,yn) являются экспериментальными, где х - флюенс электронов, а у - коэффициент поглощения полосы с максимумом в области 420 - 460 нм; и выбран вид функции, где р -функция полинома второй степени. Методом наименьших квадратов, определяем параметры выбранной зависимости, при которой отклонение от экспериментальных данных будет минимальным. Зависимость коэффициентов поглощения, соответствующих полосе с максимумом вблизи 420 нм, для облученных кристаллов номинально чистых и легированных хромом от флюенса электронов аппроксимируется квадратичной функцией (рис. 4.2). Чтобы оценить корреляцию теоретической и экспериментальной зависимости нужно, прежде всего, высчислить дисперсию, измеряющую отклонения экспериментальных значений у от теоретических ух и характеризующую остаточную вариацию, обусловленную прочими факторами/79, 80/: Для кристалла MgjSiO коэффициент корреляции равен 0,897 и 0,886 для Cr:Mg2Si04 . Такие коэффициенты корреляции свидетельствуют об адекватности выбранной аппроксимирующей функции. 4.2. Расчет концентрации дефектов смещения по модели упругого взаимодействия Интенсивность полос наведенного поглощения облученных кристаллов форстерита изменяется в зависимости от времени облучения по кривой с максимумом, что может свидетельствовать об образовании сложных центров окраски из простых. По нашему мнению такие центры окраски могут образоваться на дефектах смещения. Минимальные значения энергии, которая необходима для передачи пороговой энергии атомам среды, для образования пары Френкеля: для кислорода - 0,11 б МэВ, кремния - 0,174 МэВ, магния - 0,145 МэВ. Концентрация радиационных дефектов смещения nd определяется из выражения где Фе - флюенс электронов, па - концентрация атомов среды, h - толщина облучаемого образца, Тт - максимально возможная энергия атома отдачи, Т -пороговая энергия смещения:(для атомов кислорода и магния Td = 25 эВ, кремния Td = 100 эВ /72,81/, (dE/dx) - тормозная способность среды, doy-дифференциальное сечение взаимодействия, v(T) — каскадная функция /25, 78/. По формуле (4.8) рассчитывается концентрация дефектов смещения пд в одноатомных средах. В сложном веществе картина каскадных явлений усложняется, поскольку пороговые энергии смещения Тц. атомов разного сорта различны, величина энергии, передаваемой в каскаде от атома к атому, зависит от отношения их масс, а различные парные соударения не равновероятны. Полагая, что каскады в сложном веществе происходят так же, как и в простом, рассчитаем концентрацию дефектов смещения по каждому сорту атомов отдельно, а суммарную концентрацию по формуле Таким образом, рассчитанные по формуле (4.10) полные потери энергии электронов в поглотителе составляют 6,501 МэВ/см. Из них 4,321 МэВ/см — ионизационные потери и 2,180 МэВ /см — радиационные потери.
Образование радиационных дефектов смещения при облучении электронами происходит при упругом рассеянии частиц излучения на ядрах среды. Упругое рассеяние электронов с энергией порядка 1 МэВ описывается дифференциальным сечением релятивистского резерфордовского рассеяния в кулоновском поле точечного ядра, которое было получено Моттом без учета экранирования. Поскольку формула Мотта весьма сложна и представляет сумму двух условно сходящихся бесконечных рядов, Мак-Кинли и Фешбах приводят приближенное выражение формулы Мота/25, 75/ где Z - порядковый номер рассеивающего атома, е и m - соответственно заряд и масса покоя электрона, с — скорость света, p=v/c, v - скорость электрона, а — постоянная тонкой структуры. При достаточно больших энергиях бомбардирующих электронов (тес2 Е «М2с0 сечение образования смещений асимптотически приближается к значению /61, 72, 75/: где аБ - радиус атома Бора, ER - ридбергова единица энергии. Максимально возможная энергия атома отдачи (при лобовом столкновении), определяется из соотношения: где М - масса рассеивающего атома. Электроны, проходя через вещество, могут испытывать однократное, кратное (небольшое число актов рассеяния) и многократное рассеяние, а также неупругое рассеяние: 1) однократное рассеяние 6«1/опЛ; 2) кратное рассеяние 6 /опд; 3) многократное рассеяние 5»1/опд; 4) неупругое рассеяние. В нашем случае электроны испытывают кратное рассеяние, поскольку 8 рассчитанное по б—Лтд 4,22 мм, что сравнимо с толщиной самих исследуемых образцов. Для расчета числа смещений в каскаде принята модель Торренса-Робинсона-Норгетта (ТРН - стандарт). В этой модели при расчете числа пар Френкеля в каскаде используется уравнение где В - эффективность смещений (В 0,8 для всех значений энергий первично выбитого атома (ПВА)), J — неупругие потери энергии бомбардирующих частиц, Т/2 - энергия ПВА (при упругом рассеянии частиц). Неупругие потери энергии подсчитываются в соответствии с методом Линхарда с использованием аппроксимации универсальной функции где Z2 и Mi — соответственно порядковый номер и масса рассеивающего атома /65/. В табл. 4.1 приведены рассчитанные численным интегрированием суммарные концентрации радиационных дефектов смещения в кристаллах Mg2Si04 для диапазона флюенсов 1-.4-101 - -1.7-Ю14 электрон/см2.
Расчет концентрации дефектов смещения по модели упругого взаимодействия
Широкое применение кристаллических материалов в устройствах квантовой электроники, микроэлектронике использование ионизирующей радиации для технологических целей, выдвигают в число важнейших задач вопросы управления свойствами кристаллических материалов путем воздействия на них ионизирующих излучений и повышения радиационной устойчивости материалов. Изменение оптических свойств оксидных лазерных кристаллов под действием ионизирующих излучений может существенно повлиять на рабочие параметры аппаратуры, в которой используются кристаллы. Экспериментально показано увеличение эффективности лазеров, работающих на оксидных кристаллах, подвергавшихся воздействию ионизирующей радиации (электронов, гамма- и рентгеновских лучей). Так же имеются экспериментальные и теоретические предпосылки для осуществления генерации в активных, кристаллических веществах (рубин, иттрий - алюминиевый гранат, активированный неодимом, хромом) при накачке ионизирующей радиацией./l, 2, 3/. Кристаллы Cr:Mg2Si04 привлекают к себе большое внимание главным образом из-за возможности, их применения в качестве активных сред широкополосных перестраиваемых лазеров ближнего инфракрасного диапазона /4 - 9, 12 - 18/ и в качестве пассивных затворов лазеров, генерирующих в видимой и ближней ИК - области спектра/19, 20/. Данное направление является интенсивно разрабатываемым вследствие перспективности применения форстеритовых лазеров в оптических коммуникационных системах в области научных и медицинских исследований.
Цель работы: Исследовать влияние ионизирующего излучения на кристаллы Mg2Si04, Для достижения поставленной цели необходимо решение следующих задач: 1. Исследование оптических свойств кристаллов форстерита после облучения ионизирующим излучением. 2. Исследование структурных изменений облученных кристаллов форстерита. Научная новизна. Впервые исследованы кристаллы Mg2Si04, Cr:Mg2Si04, Cr,Li:Mg2Si04 после облучения электронами и тормозными гамма-квантами. Установлено возникновение наведенного поглощения, зависимость его от различных факторов, рассчитана концентрация радиационных дефектов смещения. Положения, выносимые на защиту: 1. Вид ионизирующего излучения и его доза не влияют на форму спектров наведенного поглощения. Величина наведенного поглощения зависит от условий роста кристалла и концентрации легирующих элементов, дозы облучения. Наведенное поглощение в области 250-270 нм и широкополосное поглощение с максимумом в области 420 - 460 нм обусловлено F+ - центрами и О" - центрами соответственно. 2. Кристаллы Cr4+:Mg2Si04 обладают радиационной стойкостью при облучении высокоэнергетическими электронами и гамма-квантами, о чем свидетельствует незначительное изменение концентрации ионов Сг4+ и отсутствие дополнительного поглощения в полосе генерации 1100-1300 нм. 3. Модель упругого взаимодействия адекватно описывает процессы радиационного дефектообразования до насыщения центров окраски. Практическая значимость результатов исследований состоит в использовании полученных результатов для разработки методов прогнозирования поведения материалов в радиационных полях и совершенствования радиационных технологий обработки материалов и изделий. Результаты и анализ проведённых исследований расширяют представления о механизмах радиационного дефектообразования в оксидных кристаллах, дают возможность разработать более адекватные модели для их описания.
