Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Актуальные работы, посвященные выращиванию и исследованию нанонитей 11
1.1. Физические свойства нанонитей 11
1.1.1. Рост нанонитей на активированных поверхностях 11
1.1.2. Кристаллическая структура нанонитей 16
1.1.3 Потенциальный профиль нанонити, содержащей сегменты различной кристаллической структуры 17
1.2 Исследования свойств нанонитей оптическими методами 20
1.2.1 Фотолюминесценция и микрофотолюминесценция 20
1.2.2 Квантовые точки, встроенные в нанонити во внешнем электрическом поле 21
1.2.3 Галерея шепчущих мод в нанонитях 23
Глава 2. Фотолюминесценция массива квантовых точек GaAs в нанонитях AlGaAs 2.1 Описание эксперимента и исследуемых образцов 27
2.2 Влияние неоднородности массива нанонитей на спектры фотолюминесценции 27
2.3 Однородный массив нанонитей 30
2.4 Кристаллическая структура квантовых точек в нанонитях 34
Выводы к главе 2 40
Глава 3. Спектры возбуждения фотолюминесценции от одиночной квантовой точки 41
3.1 Описание экспериментальной установки з
3.2 Учет механических напряжений в структуре квантовая точка/нанонить 45
3.3 Расчет положения возбужденных состояний дырки в квантовой точке 48
Выводы к главе 3 54
Глава 4. Оптические свойства одиночных GaAs квантовых точек внедренных в AlGaAs нанонити 55
4.1.1 Исследование микро фотолюминесценции из одиночной точки в нанонити в продольном магнитном поле 56
4.1.2 Оптические свойства квантовых точек в продольном магнитном поле 60
4.2 Динамическое уширение 67
4.2.1 Явление спектральной диффузии 67
4.2.2 Динамическое уширение спектра одиночной КТ GaAs в нанонити AlGaAs 69
Глава 5. Поляризованная фотолюминесценция одиночной квантовой точки и нанонити 75
Заключение 82
Список литературы
- Кристаллическая структура нанонитей
- Однородный массив нанонитей
- Учет механических напряжений в структуре квантовая точка/нанонить
- Оптические свойства квантовых точек в продольном магнитном поле
Введение к работе
Актуальность проблемы
Исследования квазидвумерных полупроводниковых гетероструктур началось в начале 80-х годов. К настоящему времени планарные структуры с квантовыми ямами исследованы достаточно детально. Квазинульмерные структуры с квантовыми точками (КТ) появились только 15 лет назад и исследованы не столь подробно, хотя и довольно широко. Несмотря на возрастающий интерес к квазиодномерным структурам с квантовыми нитями, в этом направлении все еще остается много неразрешенных вопросов. До последнего времени удовлетворительной технологии получения таких структур не существовало. Совсем недавно, менее 7 лет назад, на основе МВЕ (метод молекулярно-пучковой эпитаксии) появился метод выращивания структур с квантовыми нитями с использованием металлического катализатора. За несколько лет технология изготовления таких структур была значительно усовершенствована, и появилась возможность получать такие структуры приемлемого качества для фундаментальных исследований. В настоящее время изготовление и исследование структур с квантовыми нитями является быстро развивающейся областью физики полупроводниковых наноструктур. Наблюдается «взрывной» характер роста числа публикаций на эту тему. На международных конференциях появились отдельные секции, посвященные физике полупроводниковых квантовых нитей.
Квазиодномерные нанонити на основе GaAs обладают уникальными оптическими свойствами. Современный уровень развития метода каталитического МВЕ-роста, который продолжает активно развиваться, позволяет получать образцы высокого качества. В частности, отработана методика формирования внутри одиночных нанонитей одной или несколько КТ геометрически правильной формы (правильная шестиугольная призма). КТ, выращенные внутри нанонитей, имеют ряд преимуществ перед самоорганизованными КТ - это значительно больший квантовый выход фотолюминесценции (ФЛ) и наличие естественных электрических контактов. Последнее свойство позволяет исследовать электрооптические свойства КТ. Такая система способна стать источником, так называемых, запутанных фотонов, что может быть использовано в криптографии и квантовых вычислениях. По этой причине оптические исследования нанонитей со встроенными в них КТ
актуальны как с точки зрения фундаментальной науки, так и для технических приложений.
Цель работы
Целью диссертационной работы является исследование методами оптической спектроскопии квазиодномерных систем - квантовых нитей и гибридных наноструктур на их основе, а также их оптическая характеризация с целью усовершенствования технологии изготовления. Наряду с характеризацией структур с квантовыми нитями задачей работы является поиск новых физических явлений и закономерностей, характерных для таких структур, исследование экситонных состояний в КТ.
Защищаемые научные положения
-
Оптимальная температура подложки для получения однородного по размерам и кристаллической структуре массива квантовых нитей на основе , лежит в окрестности значения 580 С.
-
КТ GaAs, выращенные при температуре 580 иС внутри нанонитей AlGaAs, содержащих сегменты со структурой вюрцита и цинковой обманки, как правило, имеют структуру цинковой обманки, при этом окружающие точку барьеры имеют структуру вюрцита.
-
Линии, наблюдаемые в спектрах возбуждения ФЛ КТ, встроенной в одиночную нанонить, соответствуют переходам между основным состоянием размерного квантования электрона и возбужденными состояниями размерного квантования дырки в плоскости (111).
-
Фактор спектроскопического расщепления экситоиного уровня (g-фактор) в КТ GaAs, встроенных в нанонить, по модулю равен единице.
-
Аномально большая (2.5 мэВ) наблюдаемая ширина линии излучения экситона из одиночной КТ объясняется тем, что энергетическое положение узкой (0.2 мэВ) линии излучения экситона меняется скачкообразно во времени. Эти скачки объясняются изменениями в состоянии окружающей точку среды.
6. Причиной значительной линейной поляризации излучения в спектрах ФЛ
одиночной КТ, встроенной в нанонить, в направлении [111] является
неаксиальное расположение КТ внутри нанонити.
Научная новизна и практическая ценность
Новизна и практическая значимость определяются новизной результатов,
полученных в данной работе. Перечислим некоторые из них:
1). По результатам анализа спектров ФЛ большого набора образцов, выращенных
методом молекулярно-пучковой эпитаксии, удалось определить оптимальные
параметры роста, при которых удается получить однородный массив нанонитей
AlGaAs.
2). Установлено, что нанонити, выращенные в направлении [111], могут
кристаллизоваться как в структуре цинковой обманки, так и в структуре вюрцита,
причем условия образования той или иной структуры для GaAs и AlGaAs не
совпадают. В результате анализа спектров ФЛ определена кристаллическая
структура КТ GaAs, находящейся внутри нанонити AlGaAs, и кристаллическая
структура окружающих ее барьеров.
3). Обнаружено, что ширина линии ФЛ экситона из одиночной КТ необычно
велика и проанализированы причины этого. Обнаружен новый вид динамического
уширения линии люминесценции, связанный с ее скачкообразными сдвигами
между несколькими дискретными состояниями.
4). Впервые наблюдались спектры возбуждения ФЛ от одиночной КТ, встроенной
в одиночную нанонить. Объяснено происхождение всех наблюдаемых в спектрах
линий. Эти линии связаны с переходами между возбужденными состояниями
дырки и основным состоянием размерного квантования электрона.
5). Обнаружено, что ФЛ от одиночной КТ в направлении [111] линейно
поляризована. Это объяснено неаксиальным расположением точки внутри
нанонити.
Работа над диссертацией была поддержана:
1). Грантом Отделения Физических Наук РАН: «Электронные корреляции в системах с сильным взаимодействием» Проект: «Многоэлектронные эффекты в полупроводниковых нанонитях»
2). Грантом СПбГУ № 11.37.646.2013 «Квантовые нити и структуры на их основе - новый материал для физики полупроводников и твердотельной электроники»
Апробация работы Основные результаты диссертационной работы докладывались на многочисленных международных конференциях (XVI
Международный симпозиум «Нанофизика и Наноэлектроника», 2012, Нижний Новгород, Россия; 7th International Conference on Quantum Dots ,2012, Santa Fe, New Mexico, USA; ICPS 2012 - 31st International Conference on the Physics of Semiconductors, 2012, Zurich, Switzerland; XI российская конференция по физике полупроводников 2013 Санкт-Петербург, Россия; The 16 International Conference on II-VI Compound and Related Materials (II-VI 2013), Нагахама, Япония; Международная конференция ICON 2013, Аннеси, Франция; 8th International Conference on Quantum Dots, 2014, Пиза, Италия), на научных семинарах кафедры физики твердого тела СПбГУ, на семинарах лаборатории Спектроскопии Твердого Тела и лаборатории Физики Ферроиков Физико-Технического Института им. А.Ф. Иоффе РАН.
Публикации
По теме работы опубликовано 6 статей в рецензируемых журналах из списка ВАК, список статей приведен в конце автореферата [А1-А6].
Личный вклад автора
Все результаты, представленные в работе, получены соискателем лично, либо при его непосредственном участии.
Структура и объем работы
Кристаллическая структура нанонитей
Как известно, объемный полупроводник GaAs имеет структуру цинковой обманки (ZB), однако нанонити зачастую формируются в гексагональной фазе вюрцита (WZ). Такое поведение наблюдалось для большинства соединений III-V и различных технологий роста. Несмотря на доминирование гексагональной структуры, в полупроводниках часто наблюдаются сегменты со структурой цинковой обманки. Сосуществование двух фаз усложняет изучение нанонитей, и возникает задача понять причины возникновения той или иной фазы, чтобы в дальнейшем научиться контролировать симметрию нанонити.
Следуя работе Ф. Гласа, опубликованной в 2007 году [15], рассмотрим формирование гексагональной кристаллической фазы при росте нанонити на основе кубического полупроводника. В этой работе рассматривается каталитический рост вертикальных нанонитей на основе полупроводников со структурой цинковой обманки, и объясняются причины образования в них вюрцитной фазы или фазы цинковой обманки.
Было показано, что чем меньше диаметр нити, тем менее вероятно формирование ее со структурой цинковой обманки за счет относительно большого вклада в общую энергию боковых поверхностей (в симметрии WZ такой вклад значительно меньше чем в ZB). В результате должен существовать критический радиус, выше которого предпочтительным становится формирование фазы цинковой обманки. Однако наблюдаются нанонити в вюрцитной фазе даже с диаметром до 100 нм.
Авторы заметили, что, несмотря на предпочтительность WZ фазы в GaAs нанонитях, в двух стадиях роста систематически образуется фаза ZB. Изображения, полученные на сканирующем электронном микроскопе, показывают, что любая нанонить на начальной стадии роста имеет симметрию цинковой обманки. Затем, в процессе роста, фаза резко меняется на гексагональную (рисунок 1.4). Второй стадией, на которой систематически наблюдалось формирование фазы цинковой обманки, являлся финальный этап роста, когда выключался источник Ga при поддержании потока мышьяка. Этот эффект особенно отчетливо наблюдался при выращивании GaAs нитей методом химической эпитаксии.
Обе эти ситуации являются переходными фазами роста, когда перенасыщение Ga в жидкости Ga-Au меньше, чем во время стационарного роста. Перед началом роста, капли золота помещаются на подложку и растворяют в себе частицы Ga до установления равновесия, в этом случае перенасыщение равно нулю. Когда начинается рост, растет и перенасыщение до выхода на стационарный режим. Аналогично, когда рост заканчивается, перенасыщение Ga в капле падает, так как частицы, использованные для формирования нанонити, не восстанавливаются. Эти наблюдения доказывают, что фаза цинковой обманки систематически формируется, когда перенасыщение в капле меньше некоторого критического значения и, следовательно, вюрцитная фаза требует большего перенасыщения.
В данной части главы рассмотрены оптические свойства полиморфной нанонити на примере работы У. Джана [16], в которой исследуются GaAs нанонити, содержащие сегменты вюрцитной фазы (WZ) и фазы цинковой обманки (ZB). Два массива нанонитей, выращенных при различных условиях (при различных соотношениях потоков Ga и As в методе молекулярно-пучковой эпитаксии), исследовались с помощью микрофотолюминесценции и катодолюминесценции.
Как известно, равновесной модификацией объемного арсенида галлия является фаза ZB. Однако, при росте в виде нанонити, эти материалы кристаллизуются, частично или преимущественно, в структуре вюрцита. Причины образования вюрцитной фазы заключаются в превышении перенасыщения Ga в капле катализатора некоего критического значения и подробно рассмотрены в предыдущей части данной главы.
В отсутствии контроля над перенасыщением в процессе роста нанонити часто представляют собой смешанные структуры с сегментами ZB и WZ фаз, меняющихся вдоль оси нанонити. Так как эти фазы отличаются друг от друга по ширине запрещенной зоны, то нанонить представляет собой гетероструктуру со сложными оптическими свойствами, интерпретация которых в настоящий момент активно обсуждается.
Из теоретических расчетов известно, что [17, 18], гетерограница WZ-ZB в GaAs образует структуру второго типа, в которой валентная зона и зона проводимости в WZ подрешетке выше, чем в ZB. Так как длина диффузии в GaAs относительно велика (порядка 1 мкм), электроны довольно эффективно захватываются в ZB - сегментах. Следовательно, наличие в нити даже небольшого числа сегментов ZB симметрии с высокой вероятностью приводит возникновению ФЛ при энергиях ниже ширины запрещенной зоны объемного GaAs (ZB). В работе [16] исследовались образцы с различными параметрами роста, влияющими на перенасыщение Ga в капле катализатора. Эксперименты по микрофотолюминесценции и катодолюминесценции позволили обнаружить свидетельства присутствия вюрцитной фазы и фазы цинковой обманки внутри нанонитей. При этом вюрцитная часть нанонити, обнаруженная с помощью рамановской спектроскопии, рассредоточена по нанонити сегментами. Количество сегментов с вюрцитной фазой зависело от перенасыщения.
Фотолюминесценция (ФЛ) является "холодным" свечением, поэтому за время между возбуждением электрона в зону проводимости и рекомбинацией, при низких температурах, электроны и дырки успевают отрелаксировать по энергии и образовать экситоны. Свободные экситоны - это связанные состояния электронов и дырок, которые являются устойчивыми благодаря кулоновскому взаимодействию и могут свободно перемещаться по кристаллу. Экситон можно рассматривать как квазиатом водорода, при этом, как и в атоме, определенные значения радиусов экситона соответствуют стационарным орбитам частиц.
Излучательная рекомбинация электрона и дырки в экситоне происходит в основном из нижнего по энергии состояния. Таким образом, в ФЛ полупроводников при низких температурах должна наблюдаться линия излучения свободных экситонов, смещенная относительно Eg на энергию связи электрона и дырки Ei.
При большой концентрации экситоны взаимодействуют друг с другом, и в спектре ФЛ при увеличении оптического возбуждения полупроводника появляются новые линии, соответствующие связанным состояниям двух экситонов (биэкситоны). Образованию биэкситонов в некоторых прямозонных полупроводниках благоприятствует большое различие эффективных масс электронов и дырок, что похоже на ситуацию с образованием Нг (легкий электрон и тяжелое "ядро" - дырка). Энергия фотона, образующегося при рекомбинации биэкситона, меньше чем при рекомбинации свободных экситонов. Соединению двух экситонов в биэкситон соответствует энергия связи Еь. Когда один экситон в биэкситоне аннигилирует, излучается фотон с энергией Eg - Ei - Еь и измерение разности энергий линий свободного экситона и биэкситона позволяет определить Еь [19].
Для исследования оптических свойств отдельных низкоразмерных объектов, таких как КТ и нанонити необходимо сфокусировать падающий луч в пятно порядка нескольких микрон. Методы, позволяющие этого достигнуть, называются методами микро-фотолюминесценции (микро-ФЛ).
Однородный массив нанонитей
Этот максимум связан с рекомбинацией экситонов в КТ и в нанонити. В этом спектре разделить вклады, связанные с ФЛ из нанонити и из КТ не представляется возможным из-за значительной неоднородности массива. Так энергия ФЛ экситона в КТ со структурой цинковой обманки, с высотой 5 нм и диаметром 20 нм составляет около 1.6 эВ. Энергия 1.95 эВ соответствует рекомбинации экситона в основном состоянии в нанонити со структурой вюрцита при концентрации в ней А1 25%. Таким образом, наблюдаемая нами широкая спектральная линия представляет собой огибающую узких линий ФЛ из одиночных КТ и нанонитей имеющих разные размеры и кристаллические структуры (так как высота КТ составляет от 2-х до 5-ти нанометров, то величина размерного квантования экситона вдоль оси роста может варьироваться в широких пределах от 90 до 180 мэВ, чем и может быть отчасти объяснена ширина линии, в то же время диаметр нити на порядок больше высоты точки, а, следовательно, флуктуация диаметра нити не должна приводить к значительному уширению линии ФЛ из нее. Как известно из литературы [15, 16, 24, 25], в процессе роста, при отсутствии специального контроля, перенасыщение в капле катализатора спонтанно изменяется, что приводит к образованию в нанонити AlGaAs сверхрешетки второго типа ZB/WZ, слои которой чередуются вдоль оси роста. Это сверхрешетка, в которой электроны локализуются в слое ZB, а дырки в слое WZ. Глубина ямы в зоне проводимости составляет 159 мэВ [16].
Таким образом, в зависимости от ширин слоев ZB и WZ, положение линии ФЛ из нанонити AlGaAs с концентрацией А1 25%-28% может меняться за счет флуктуации энергии размерного квантования от 1.8 эВ для широких слоев и концентрации А1 25% до 2.1 эВ для бесконечно узких слоев и концентрации А1 28%. Именно флуктуация ширин слоев в сверхрешетке и является причиной столь значительного неоднородного уширения линии ФЛ.
Отсюда можно сделать вывод, что различие в спектрах ФЛ от двух образцов, обусловлено различием структур сверхрешеток ZB/WZ в нитях. Так в образце F832 (температура подложки в процессе роста составляла 600 С) преобладают нанонити с узкими слоями постоянной кристаллической симметрии (ZB или WZ). В то же время в нанонитях образца F830 (температура подложки 560 С) слои более широкие, что приводит к уменьшению энергии квантования электронов в зоне проводимости и дырок в валентной зоне, а, следовательно, и к уменьшению энергии ФЛ экситона.
Максимум второй линии имеет энергию 1.52 эВ, что соответствует ширине запрещенной зоны объемного GaAs со структурой цинковой обманки при низких температурах [26], поэтому мы относим этот пик к ФЛ из GaAs подложки образца. Наличие в спектре ФЛ из подложки, при высокой плотности нанонитей, может свидетельствовать о слабой эффективности излучения из самого массива.
Основываясь на вышеизложенных результатах, мы можем сделать вывод о критическом влиянии температуры на структурный состав и на спектры ФЛ нанонити.
Спектры ФЛ представленные на рисунках 2.1а и 2.16 характерны для большей части исследуемых образцов, выращенных при различных температурах от 540 до 600 С. В то же время нами были получены спектры ФЛ с контурами резко отличающиеся от спектров представленных выше. На рисунке 2.2 представлен спектр ФЛ образца F836, выращенного при температуре 580 С.
Интенсивность ФЛ из данных массивов нанонитей при тех же условиях на порядок выше, чем для массивов, выращенных при других температурах. В спектре (рис 2.2) можно выделить два максимума интенсивности излучения соответствующих энергиям 1.73 эВ и 1.87 эВ. Эти максимумы мы относим к рекомбинации носителей в КТ и нанонитях соответственно. Снятая нами температурная зависимость ФЛ образца F836 демонстрирует различную скорость уменьшения интенсивности для этих двух пиков. На рисунке 2.2 красной пунктирной линией представлен спектр ФЛ снятый при температуре 77 К. Из рисунка видно, что в этом спектре присутствует лишь одна линия, соответствующая энергии 1.74 эВ. Это связано с тем, что интенсивность линии ФЛ нанонити падает с ростом температуры значительно быстрее, и при такой температуре линия нанонити почти не различима на спектре. Подобное поведение данных зависимостей свидетельствует о сильной локализации носителей в КТ, в отличие от носителей в нанонитях, подвижность которых, с увеличением температуры, становится достаточно большой, чтобы перемещаться к центрам безызлучательной рекомбинации или локализоваться на уровнях размерного квантования в КТ. Наличие в спектре ФЛ двух сравнительно узких линий свидетельствует также о значительном отличии кристаллической структуры нанонитей данных массивов. T = 580 С
Данные образцы также были изучены с помощью сканирующего электронного микроскопа. На рисунках 2.3а и 2.36 представлены изображения двух массивов нанонитей выращенных при температурах 560 и 580 градусов Цельсия соответственно (F836C и F836B). Диаметр нанонитей массива, представленного на рисунке За, колеблется от 20-ти до 60-ти нанометров. Помимо этого очевидно значительное различие нитей по длине (от нескольких микрон до сотен нанометров). Также в массиве присутствует неоднородность и по направлению роста. Основная масса нитей ориентирована перпендикулярно подложке, однако часть из них заметно отклонена от нормали к поверхности, некоторое число нитей и вовсе лежит на ней.
На рисунке 2.36 представлено SEM изображение другого массива, выращенного при температуре 580 С. Можно видеть, что данный массив значительно более однороден как по ширине и высоте, так и по направлению роста нитей (все нити растут перпендикулярно подложке). Средняя ширина нитей в массиве составляет 50 нм, высота - 2 мкм. Расстояние между соседними нитями порядка 2 мкм, что позволяет исследовать спектры ФЛ от одиночной нити методами микро ФЛ, не отделяя нить от массива.
Таким образом, исследуя методами ФЛ различные массивы нанонитей, выращенные при разных температурах, нам удалось обнаружить критическое влияние температуры на качество получаемых образцов. Так однородный массив нитей получается лишь в узком диапазоне температур, около 580 С.
Стоит подчеркнуть, что данный факт невозможно обнаружить, используя лишь методы SEM, так как наличие или отсутствие геометрической неоднородности не связано напрямую с однородностью структурной. Помимо этого, метод SEM является разрушающим - образец становится непригодным для дальнейших исследований.
Учет механических напряжений в структуре квантовая точка/нанонить
Из рисунка видно, что при к равном нулю легкая дырка имеет большую энергию, однако для нее зависимость Е(к) в плоскости (111) более пологая, что объясняется большим значением эффективной массы. Отсюда понятно, что на спектрах рисунка 3.2 мы видим главным образом переходы между основным состоянием электрона и возбужденными состояниями легкой дырки и лишь один переход с участием тяжелой дырки.
Необходимо отметить, что в данных расчетах мы исходим из предположения, что яма для валентной зоны в направлении [111] мелкая и ее глубина составляет около 35 мэВ. Как уже отмечалось, такое значение получается, если КТ имеет структуру цинковой обманки и окружена вюрцитными барьерами (рисунок 2.66). В противном случае глубина ямы будет составлять 140 мэВ, и расщепление между уровнями легкой и тяжелой дырок будет более 100 мэВ. В этом случае пересечение кривых на рисунке 3.3 произошло бы при значительно больших к, и ниже по энергии находились бы уровни тяжелой дырки, расстояние между которыми в плоскости (111) составляет более 20 мэВ за счет малого значения эффективной массы, что противоречит экспериментальным данным.
Для волновых функций и собственных значений энергии дырок при разделении переменных получим следующие выражения:
Решая это уравнение, мы можем получить набор решений для различных квантовых чисел п и /, которые соответствуют величинам размерного квантования экситона в различных возбужденных состояниях в КТ в плоскости (111). Сложив полученные значения с шириной запрещенной зоны GaAs и энергией размерного квантования экситона в основном состоянии вдоль оси [111], мы получим расчетные положения линий в спектре возбуждения ФЛ.
На рисунке 3.4 представлены зависимости положения этих уровней от номера. Пустые кружки соответствуют энергетическим положениям линий в спектре возбуждения ФЛ (рис 3.2а), сплошные кружки соответствуют энергиям возбужденных состояний экситона, рассчитанным по формулам, представленным выше. Параметрами в данных расчетах были: радиус и высота КТ. Наилучшее согласие расчета и эксперимента, получается при радиусе КТ равном 12 нм и высоте 5нм.
Таким образом, нам удалось интерпретировать все линии присутствующие в спектре возбуждения ФЛ из КТ. Эти линии соответствуют рекомбинациям возбужденных состояний экситона в плоскости (111), при этом переходы располагаются в следующем порядке: Еш (п=0,1=1); Еш (п=1,1=0); Eih(n=l, 1= 1) Ehh (n=0,1=0); Еш (n=2,1=0).
Зависимости энергетического положения экситонных состояний от их номера. Пустые кружки - эксперимент (положение линий в спектре возбуждения ФЛ, рис 3.2), сплошные - расчет. Выводы к главе 3
В данной главе представлены эксперименты по изучению методами ФЛ оптических свойств массивов нанонитей AlGaAs со встроенными в них КТ GaAs и выполнены расчеты энергии размерного квантования основных и возбужденных состояний дырок в плоскости (111). На основе результатов, приведенных в главе, можно сделать следующие выводы:
В предыдущей главе было показано, что современные технологии роста позволяют получать достаточно однородные массивы нанонитней. Более того, среднее расстояние между соседними нитями в исследуемом массиве составляет около двух микрон. Наличие микрообъектива позволяет фокусировать лазерный луч в пятно диаметром 1.5 мкм, что дает возможность исследовать одиночные нити методами микро-ФЛ, не отделяя их от массива.
Данная глава посвящена описанию оптических свойств одиночных нанонитей с двумя КТ внутри. В первой части главы представлены спектры микро-ФЛ одиночных нанонитей, рассмотрены магнитооптические свойства одиночных нанонитей, в конце главы приведены основные выводы. Подробное описание исследуемых образцов и используемой экспериментальной установки было представлено в предыдущей главе.
Во второй части дано представление о явлении спектральной диффузии, описано явление динамического уширения в КТ GaAs. представлены спектры микро-ФЛ одиночных нанонитей, рассмотрены магнитооптические свойства одиночных нанонитей, в конце главы приведены основные выводы. Подробное описание исследуемых образцов и используемой экспериментальной установки было представлено в предыдущей главе. 4.1.1 Исследование микро фотолюминесценции из одиночной точки в нанонити в продольном магнитном поле
Нами изучены в продольном магнитном поле несколько нанонитей из образца F836. На рисунке 4.1 представлен спектр микро-ФЛ из КТ внутри одиночной нанонити в нулевом поле. В спектре присутствуют четыре узкие линии (1.647 эВ, 1,651 эВ, 1,655 эВ и 1,659 эВ). Эти линии соответствуют ФЛ из КТ внутри нанонити. В то же время определить природу этих линий, исходя лишь из их спектрального положения, не представляется возможным из-за флуктуации размеров точек в нанонитях, которые определяются флуктуациями размеров самих нанонитей. Как было показано во второй главе, изменение высоты точки на 0.5 нм может приводить к изменению величины размерного квантования экситона на десятки мэВ, а в данном случае все линии лежат в интервале 12 мэВ.
На рисунке 4.2 изображено несколько спектров микро-ФЛ при различных интенсивностях возбуждения. Линия, обозначенная на рисунке как Xi и имеющая энергию 1.655 эВ, появляется в спектре при минимальном уровне возбуждения, и ее амплитуда практически не растет с увеличением интенсивности. Такая зависимость позволяет соотнести данную линию с ФЛ экситона в КТ в основном состоянии. Помимо этой линии экситона, в спектре квантовой точки присутствуют еще три линии. Две из них располагаются на 4 и 8 мэВ выше по шкале энергий, и еще одна линия смещена относительно вниз по энергии на 4 мэВ. Чтобы интерпретировать эти линии рассмотрим изменения их интенсивностей от интенсивности возбуждения. На рисунке 4.3 построены зависимости интенсивностей четырёх линий ФЛ из квантовой точки от плотности возбуждения. Две из этих линий быстро выходят на насыщение и имеют сходные зависимости от мощности накачки. hjQ
Зависимость интенсивности линий двух экситонов и двух биэкситонов от интенсивности возбуждения.Здесь Xi И XXі - экситон и биэкситон в КТ, расположенной ближе к капле катализатора, Хг и ХХг - экситон и биэкситон в КТ, расположенной ближе к подложке. Т = 1.5 К Две другие линии также насыщаются и имеют схожие зависимости от накачки, но их предельная интенсивность в два раза больше, чем у первых двух. Таким образом, мы можем заключить, что в спектрах присутствуют два типа зависимостей. Поскольку одну из этих линий мы идентифицировали как экситон, то естественно предположить, что линия с похожей зависимостью от накачки также принадлежит экситону. Две линии с большей предельной интенсивностью тоже должны принадлежать одинаковым состояниям. Из рисунка 4.1 видно, что энергия связи этих состояний составляет около 7 мэВ.
Основываясь на анализе зависимостей интенсивностей линий в спектре микро-ФЛ, мы делаем вывод, о том, что наблюдаемые линии соответствуют линиям излучения двух экситонов и двух биэкситонов из двух КТ, находящихся в одиночной нанонити.
Оптические свойства квантовых точек в продольном магнитном поле
Вследствие того, что в одиночной КТ не может быть неоднородного уширения, ожидается, что ширина линии излучения экситона будет предельно малой и определяться только радиационными механизмами. Однако, даже самые малые значения ширины линии, полученные экспериментально, составляют несколько микроэлектрон вольт, что много больше радиационной ширины линии. Ответ на этот вопрос был найден благодаря возможности наблюдать ФЛ от одиночных КТ.
Хорошо известно, что энергия собственных состояний в квазинульмерных системах может сильно зависеть от взаимодействия с состояниями, находящимися в непосредственной близости от квантовой точки, что проявляется в спонтанном изменении положения линии ФЛ из точки во времени. При значительной интенсивности возбуждающего света подобные изменения происходят очень быстро и проявляются как эффективное уширение линии люминесценции. В литературе довольно широкий класс явлений, связанных с подобным уширением линии излучения, называют спектральной диффузией (СД). Явления, называемые СД, в завимости от объектов, в которых они проявляются, могут значительно отличаться друг от друга по своей природе.
Так, например, в работе [42] описывается эффект СД, где изменение положения спектральной линии ФЛ из одиночной квантовой точки всегда сопровождалось периодом отсутствия излучения, так называемым "темным периодом". При этом величина смещения линии ФЛ зависела от интенсивности возбуждения и не была дискретной.
Это объяснялось взаимодействием экситона в КТ с поверхностными состояниями, при этом, заряженная точка считалась оптически неактивной ("темный период"). Так экситон образовывал трион, взаимодействуя с одним из окружающих КТ центров, после чего трион распадался на экситон и электрон, при этом электрон рекомбинировал уже с другим центром, находящимся на другом расстоянии от точки, что приводило к изменению энергии линии ФЛ.
Первая работа, в которой была экспериментально обнаружена СД на самоорганизованных квантовых точках в матрице, была опубликована Робинсоном и Голдбергом в 2000-ом году [43]. До этого такие явления наблюдались в молекулах и других «нульмерных» системах [44-48]. В работе [43] явления прерывания свечения не наблюдалось. Однако присутствовали два типа смещения пика ФЛ в зависимости от мощности возбуждения. При увеличении интенсивности накачки сначала происходил дискретный скачок, затем при дальнейшем увеличении накачки сдвиг линии ФЛ становился непрерывным, и его величина зависела от мощности возбуждения. Во всех случаях смещение пика происходило в сторону меньших энергий. Авторы считают, что дискретный сдвиг соответствует взаимодействию экситона в точке с одиночным светоиндуцированным состоянием в непосредственной близости от точки. Непрерывное смещение соответствует взаимодействию с состояниями, локализованными на большем расстоянии от точки.
В работе [49] исследовалась СД в КТ CdSe, выращенных внутри нанонитей ZnSe. В этом случае величина сдвига не зависела от мощности возбуждения и составляла 1.2 мэВ. С увеличением интенсивности накачки увеличивалась лишь скорость СД, которая при определенной мощности накачки выходила на насыщение. Авторы пришли к выводу, что взаимодействие экситона в КТ происходит лишь с одним заряженным состоянием, локализованным в непосредственной близости от нее (несколько нанометров). Влияние остальных зарядов блокируется кулоновским отталкиванием.
Все, описанные выше, виды СД, очевидно, отличаются друг от друга, так в некоторых работах указывается на дискретный характер диффузии, в некоторых случаях спектр положений линий ФЛ непрерывный. Так, например, в работе [48] наличие эффекта СД всегда сопровождалось безызлучательным периодом, чего не наблюдалось в других приведенных выше работах. В то же время причина возникновения СД во всех случаях одна и та же, а именно, взаимодействие экситона в КТ с локализованными носителями зарядов в непосредственной близости от нее. Если КТ находится в матрице, то присутствует дискретная СД, то есть происходит взаимодействие с одиночным зарядом из окружения КТ, если же заряды находятся на поверхности, то спектр СД сплошной, в этом случае на экситон КТе воздействует усредненное электрическое поле поверхностных зарядов.
В настоящей работе описывается явление динамического уширения линии ФЛ экситона из одиночной квантовой точки GaAs, находящейся в нанонити AlGaAs. Наличие матрицы, окружающей КТ, существенным образом влияет на характер динамического уширения. В данном случае матрицей является квазиодномерный объект, что обусловливает особенности взаимодействия экситона в КТ с внешними локализованными зарядами. Далее будут показаны сходства наблюдаемого нами явления с различными проявлениями СД, описанными выше. Помимо этого будет рассмотрена специфика наблюдаемого нами явления.
На рисунке 4.8а представлен спектр ФЛ из КТ, находящейся внутри одной из изучаемых нанонитей. На этом рисунке можно выделить три максимума, которые мы относим к экситону, биэкситону и отрицательно заряженному триону. На рисунке 4.86 представлена зависимость интенсивности этих пиков от мощности возбуждения. Линия экситона появляется в спектре раньше двух других и имеет сравнительно небольшую интенсивность при насыщении. Линия триона (X") сначала менее интенсивна, чем линия X, но с увеличением мощности накачки быстро становится доминирующей в спектре. Линия биэкситона появляется в спектре последней и имеет квадратичную зависимость от накачки.
На графике 4.8а стоит отметить необычно большую ширину линий ФЛ из одиночной квантовой точки, она составляет 2 мэВ. Неоднородное уширение линии не может рассматриваться в качестве причины уширения линии. Из экспериментов известно [50], что характерное время жизни экситона в КТ в такой структуре составляет 5 не, однородное уширение линии, обратно пропорциональное этой величине, не должно превышать нескольких микроэлектрон Вольт.
Как уже говорилось, при малых мощностях возбуждения в спектре присутствует лишь одна линия экситона. Было обнаружено, что при дальнейшем уменьшении интенсивности, ширина линии падает на порядок (рис 4.9а). Из экспериментов стало ясно, что энергетическое положение линии непостоянно во времени, при этом ее смещение по шкале энергии происходит спонтанно. На рисунке 4.96 представлена зависимость энергетического положения линии ФЛ экситона от времени. Видно, что скачки происходят между четырьмя значениями энергии. Сдвиги происходят как в сторону больших, так и в сторону меньших энергий на дискретные значения равные 0.5 мэВ, характерные времена между переходами составляют несколько секунд.