Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Эффект близости сверхпроводник/ферромагнетик и сверхпроводник/антиферромагнетик 16
Глава 2. Методика эксперимента 35
2.1. Методы приготовления образцов 35
2.1.1. Метод молекулярно-лучевой эпитаксии 35
2.1.2. Радиочастотное распыление 39
2.1.3. Приготовление образцов,, 41
2.2. Характеризация образцов с использованием рентгеновского излучения 46
2.2.1. Малоугловое рассеяние рентгеновских лучей 47
2.2.2. Метод брэгговской дифракции 52
2.3. Магнитные измерения 57
2.3.1. СКВИД-магнитометр 57
2.3.2. Весы Фарадея 62
2.4. Измерения температуры сверхпроводящего перехода 63
Глава 3. Сверхпроводимость тонких пленок ванадия 67
3.1. Экспериментальные результаты 67
3.2. Сравнение экспериментальных результатов для одиночных пленок ванадия с теорией уширения пика в плотности состояний электронов проводимости 72
Глава 4 . "Возвратная" сверхпроводимость в трехслойных пленках Fe/V/Fe 75
4.1. Экспериментальные результаты 75
4.2. Теории эффекта близости С/Ф 83
4.2.1. Монотонное, осцилляционное и "возвратное" поведение зависимости Tc(df) в пленках Ф/С/Ф. Состояние ЛОФФ в тонких пленках 83
4.2.2. Теория Радовича 87
4.2.3. Теория Тагирова 91
4.3. Сравнение эксперимента с теорией 95
Глава 5. Эффект близости в системах Cr/V/Cr и Fe/Cr/V/Cr/Fe 102
5.1. Экспериментальные результаты по исследованию системы Cr/V/Cr 102
5.2. Теория эффекта близости С/НМ 105
5.3. Сравнение эксперимента с теорией 109
5.4. Экспериментальные результаты по исследованию системы Fe/Cr/V/Cr/Fe 111
Заключение 121
Список авторской литературы 123
Список цитируемой литературы . 124
- Характеризация образцов с использованием рентгеновского излучения
- Измерения температуры сверхпроводящего перехода
- Сравнение экспериментальных результатов для одиночных пленок ванадия с теорией уширения пика в плотности состояний электронов проводимости
- Теория эффекта близости С/НМ
Введение к работе
Актуальность темы
Начиная с середины 60-х годов взаимодействие между такими антагонистическими явлениями, как сверхпроводимость и ферромагнетизм, вызывает значительный интерес исследователей. Первоначально их взаимное влияние изучалось в сплавах и интерметаллических соединениях. Эта проблема до сих пор остается актуальной в физике сверхпроводимости (см., например, [1] и обзор [2]), хотя акцент и сместился в сторону искусственных металлических сверхрешеток (см., например, обзор [3]) и тонкопленочных мультислойных структур (см., например, обзоры [4-6], а также дискуссию [7,8] по поводу последнего обзора Изюмова и др. [6]). Взаимодействие сверхпроводимости и ферромагнетизма в искусственно приготовленных слоистых системах, где сверхпроводник и ферромагнетик разнесены в пространстве, называется эффектом близости сверхпроводник/ферромагнетик (С/Ф). Эффект близости С/Ф изучается уже длительное время, но только в последние годы исследователи вплотную подошли к пониманию процессов, происходящих на границе раздела С/Ф (см., например, обзор [9]). Благодаря ряду недавних исследований в этой области (см., например, [10-14]), эффект близости С/Ф достаточно хорошо понят качественно, однако в количественном отношении он все еще нуждается в дальнейшем изучении. Для обсуждения этой темы необходимо кратко напомнить о свойствах сверхпроводников и ферромагнетиков,
В соответствии с теорией Бардина-Купера-Шриффера (БКШ) [ 15] механизм сверхпроводимости связан с возникновением притяжения между электронами с энергиями, близкими к уровню Ферми, в результате электрон-фононного взаимодействия. Следствием притяжения двух электронов является образование куперовских пар. В нормальном состоянии вследствие фермиевского распределения электроны занимают все состояния от дна зоны проводимости до уровня Ферми. С переходом в сверхпроводящее состояние вблизи уровня Ферми появляется энергетическая щель шириной 2Л. Выше этой щели имеются возбуждения, а ниже - куперовские пары. Электроны, составляющие куперовскую пару, имеют антипараллельно направленные спины и равные, но противоположно направленные импульсы. Электроны в куперовской паре разнесены на микроскопически большое расстояние порядка длины когерентности . Величина ^ меняется от материала к материалу в широких пределах. Так для олова и свинца ^ ~ 1000 А, а для высокотемпературных сверхпроводников 4 ~ 50 А. Если каким-либо воздействием направить спины или импульсы электронов, составляющих куперовскую пару, в одну сторону, произойдет разрушение куперовской пары и, соответственно, сверхпроводящего состояния. Согласно теории БКШ [15] энергия связи электронов в куперовской паре или энергия, необходимая для ее разрушения, определяется как A = 1.75-^7^ где кБ постоянная Больцмана, равная 1.3810" эрг/град; Тс - температура перехода в сверхпроводящее состояние. Например, для свинца с Тс ~ 10 К энергия связи составит приблизительно 210'15 эрг.
Теперь рассмотрим ферромагнетик. К ферромагнетикам относят вещества, обладающие спонтанной намагниченностью, т.е. имеющие отличную от нуля намагниченность даже в отсутствие внешнего магнитного поля. Металлический ферромагнетик может быть представлен в виде кристалла, в узлах которого находятся ионы, обладающие локализованными магнитными моментами (или спинами S), направленными в одну сторону. Имеются также делокализованные спины электронов проводимости а. Между локализованными спинами S и спинами электронов проводимости а имеется обменное взаимодействие Н = -Jsd($a), которое стремится сориентировать спины электронов проводимости в одном направлении (в том же, что и спины локализованных моментов, если обменное взаимодействие Js<t > 0, т.е. имеет ферромагнитный характер, и в противоположном, если Jsd < 0, т.е. имеет антиферромагнитный характер). Таким образом, в ферромагнетике происходит поляризация спинов электронов проводимости, и зона проводимости оказывается расщепленной на две подзоны со спином вверх и спином вниз. Например, в железе величина этого расщепления оказывается порядка 1 эВ или 10"12 эрг, что эквивалентно действию магнитного поля Нех ~Jsd{Sz)jg\iE ~ 108 Эрстед (здесь (5Z) - это среднее значение спина в направлении магнитного поля, которое в случае ферромагнетика равно значению спина S, g - это g-фактор электронов проводимости, а Цд = 0.927 1 (Г20 эрг/Э - магнетон Бора). Это нереальное магнитное поле, оно действует только на спины электронов, но не искажает траекторию их движения. Это так называемое "обменное поле" вводят для того, чтобы сделать ситуацию более наглядной.
Вследствие того, что энергия обменного взаимодействия локализованных моментов и электронов проводимости Jsd в ферромагнетике значительно превышает энергию связи электронов в куперовской паре (примерно в 10 раз), куперовские пары, у которых спины электронов направлены противоположно, не могут выжить в ферромагнетике. Это связано с тем, что мощное магнитное поле будет стараться развернуть спины в одну сторону, таким образом разрушая куперовскую пару. В связи с этим простейший ферромагнетик, такой как Fe и Со, не может быть сверхпроводником. Если взять редкоземельный магнетик, ситуация несколько смягчается, но остается различие в сверхпроводящей и магнитной энергиях в 102раз.
В сплавах и интерметаллических соединениях наблюдается мощное подавление сверхпроводимости ферромагнетизмом [2]. Таким образом, можно предположить, что в искусственно приготовленных слоистых структурах С/Ф будут наблюдаться те же эффекты, что и в массивных образцах.
Для того чтобы почувствовать, насколько сильно должна подавляться сверхпроводимость, рассмотрим двухслойную систему С/Ф в куперовском пределе, т.е. ситуацию, когда толщины слоев сверхпроводника и ферромагнетика меньше, чем соответствующие длины когерентности. В куперовском пределе при воздействии на электрон на одной поверхности слоя возникает отклик по всему образцу, так как в сверхпроводнике каждый электрон связан с остальными электронами при выполнении следующих условий: ds < $ и dp < \р (где Ь$ и \F - длины когерентности в сверхпроводнике и ферромагнетике, a ds и dF - толщины слоев сверхпроводника и ферромагнетика соответственно). Рассмотрим случай, когда куперовские пары легко проникают в ферромагнетик и выходят из него, т. е. граница раздела С/Ф абсолютно прозрачна для них, а толщина ферромагнитного слоя значительно меньше толщины слоя сверхпроводника (dF « ds). Если выполняется это условие, то эффективное обменное поле, усредненное по всему образцу, может быть записано следующим образом: <# ^Hexdf+Qds d_r ti ЄХ 111 tl ex , ' ds+dF ds
Для железа Hgx = 1 эВ. Когда зеемановская энергия, связанная с этим эффективным обменным полем g^elf^ex-, достигнет при увеличении dF величины энергии связи Д, сверхпроводимость разрушится. Это случится при dp ~ 2*10"3-<і5. Это означает, что одного монослоя железа (dpe ~ 1.4 А) достаточно, для того чтобы полностью подавить сверхпроводимость слоя свинца или ниобия толщиной 700 А. Таким образом, сверхпроводимость должна сильно подавляться ферромагнетизмом. На самом деле этого не происходит и понижение Тс оказывается намного слабее, чем ожидается, по следующим двум причинам.
Первая причина - это то, что в некоторых мультислойных системах, в частности, в системе Fe/Nb [16], вблизи границы раздела С/Ф образуется промежуточный слой. Этот слой возникает в результате взаимной диффузии атомов приграничных слоев. Он препятствует непосредственному контакту сверхпроводника и ферромагнетика.
Второй причиной является ограничение квантово-механической прозрачности границы раздела С/Ф из-за обменного расщепления зоны проводимости ферромагнитного слоя [12]. Это классическая задача квантовой механики об отражении электронов от интерфейса между двумя металлами вследствие различия фермиевских моментов электронов проводимости. Очевидно, что фермиевские моменты обоих электронов с противоположными спинами, которые образуют куперовскую пару в сверхпроводнике, не могут одновременно совпасть с фермиевскими моментами электронов расщепленной зоны проводимости в ферромагнетике.
Другой интересной особенностью эффекта близости С/Ф является осцилляционная зависимость температуры сверхпроводящего перехода от толщины ферромагнитного слоя при фиксированной толщине сверхпроводящего слоя.
Одной из причин осцилляции Тс является так называемая Джозефсоновская я-связь в С/Ф/С структурах, возникающая вследствие осцилляции сверхпроводящей парной функции в ферромагнитном слое. Сверхпроводящая парная функция на двух поверхностях ферромагнитного слоя при определенных толщинах этого слоя может иметь противоположные фазы, т.е. разница фаз парной волновой функции в двух соседних сверхпроводящих слоях, разделенных ферромагнитным слоем, может оказаться равной я [17-20]. Радович и др. [17] на основании своих вычислений сделали вывод о том, что система с я-связью, скорее всего, может иметь более высокое Тс, нежели система с нулевой разницей фаз. Однако я-связь - это не единственная причина осцилляции Тс, /фугой причиной может оказаться взаимная диффузия атомов соседних слоев через границу раздела С/Ф [16]. Она приводит к появлению между ферромагнитным и сверхпроводящим слоями промежуточного слоя, свойства которого меняются с увеличением толщины ферромагнитного слоя. Вследствие этого его влияние на сверхпроводимость оказывается немонотонным. Третьей причиной осцилляции Тс является реализация так называемого состояния Ларкина-Овчинникова-Фульде-Феррела [21]. Лазар и др. [12] считают, что наблюдавшиеся ими осцилляции Тс в системе Pb/Fe обусловлены именно этой причиной.
Почему Тс осциллирует при реализации состояния ЛОФФ? Качественное описание физики этого явления было предложено Демлером и др [22]. Представим себе куперовскую пару, проходящую через границу раздела С/Ф. В области ферромагнетика зона проводимости расщеплена на подзону со спином вверх и подзону со спином вниз. Электрон со спином вверх, образующий куперовскую пару, займет место в подзоне ферромагнетика со спином вверх, а электрон со спином вниз окажется соответственно в подзоне со спином вниз. Таким образом, электрон пары со спином вверх понизит свою потенциальную энергию на энергию обменного поля в ферромагнетике Еех, в то время как электрон со спином вниз увеличивает свою потенциальную энергию на ту же самую величину. В связи с этим для выполнения закона сохранения энергии электрон со спином вверх должен увеличить свою кинетическую энергию, а электрон со спином вниз - уменьшить ее. Это означает, что абсолютные величины моментов электронов в паре становятся неравными. Итак, пара, проходящая через границу раздела из сверхпроводящего слоя в ферромагнитный слой, будет изменять свой полный момент от нуля до некоторой величины Q. Вследствие этого амплитуда парной волновой функции в ферромагнитном слое будет осциллировать в пространстве как exp(/Qr). В нормальном металле парная функция затухает экспоненциально, а в ферромагнитном металле, в дополнение к этому, она осциллирует в пространстве. Теоретически было показано [17, 23-25], что, благодаря осцилляциям парной волновой функции, зависимость Tc(dF) (где dF - толщина ферромагнитного слоя) оказывается немонотонной и может проявлять осцилляционный характер с периодом порядка длины магнитной жесткости ^>і=ьРІ^ех (vF - скорость Ферми в ферромагнитном слое). Осциллирующий характер Tc(dF) зависимости определяется характером прохождения сверхпроводящей волновой функции в ферромагнетике. Если толщина ферромагнитного слоя меньше глубины проникновения, парная волновая функция, проходящая через границу раздела С/Ф в ферромагнитный слой, будет интерферировать с волной, отраженной от внешней поверхности ферромагнитного слоя. Как результат, поток парной волновой функции, пересекающий границу раздела С/Ф, оказывается модулированным с изменением толщины ферромагнитного слоя dp. Вследствие этого связь электронных систем ферромагнетика и сверхпроводника может оказаться модулированной и Тс будет осциллировать в зависимости от dp. Если интерференция на границе раздела С/Ф имеет конструктивный характер (это соответствует минимальному скачку амплитуды парной волновой функции на границе раздела С/Ф), то связь между сверхпроводящим и ферромагнитным слоями слабая и можно ожидать максимальных значений Тс. Если же интерференция носит деструктивный характер, связь максимальна и, соответственно, Тс должна быть минимальной. Для малых толщин сверхпроводящего слоя поведение зависимости Tc(dp) может оказаться "возвратным", т.е. сверхпроводимость может исчезнуть в определенной области значений dF, а затем появиться вновь при больших значениях dp.
Реализовать экспериментально это предсказанное "возвратное" поведение Тс достаточно сложно, поэтому оно до сих пор не наблюдалось. Используя результаты расчетов Тагирова Л.Р. [25], можно выделить параметры системы, которые имеют важное значение для наблюдения "возвратного" поведения в зависимости Tc(dp). В этой системе длины свободного пробега электронов проводимости в ферромагнитном и сверхпроводящем слоях должны быть по возможности большими. Важным является также высокое значение квантово-механической прозрачности границы раздела. К тому же граница раздела должна быть очень плоской, чтобы не вносить диффузного рассеяния электронов. Учитывая все эти требования, необходимо было выбрать систему с высоким структурным качеством и резкой на атомном уровне границей раздела. Все эти условия можно реализовать в системе Fe/V. Эта система может быть выращена с почти идеальной границей раздела [26]. В данной диссертационной работе представлено первое экспериментальное наблюдение "возвратного" поведения Тс в трехслойной системе Fe/V/Fe [Al, А2, A3].
После исследования эффекта близости в системе Pb/Fe [12] и наблюдения "возвратного" поведения Тс в системе V/Fe [Al, А2, A3] можно констатировать, что к настоящему времени влияние ферромагнетизма на сверхпроводимость в гетероструктурах С/Ф, где в качестве ферромагнитного слоя выступает элементарный ферромагнетик (Fe, Gd, Со или Ni), достаточно хорошо понято. Что же касается влияния антиферромагнетизма на сверхпроводимость мультислоиных пленочных систем, то, несмотря на целый ряд проведенных исследований, в частности, системы V/Cr [27-31], природа влияния хрома на сверхпроводимость остается неясной, хотя изначально [27] предполагалось, что, анализируя сверхпроводящие свойства сверхрешеток V/Cr, можно будет изучить магнитные свойства тонких слоев хрома. В данной диссертационной работе проведены исследования эффекта близости в системе V/Cr [А4] и V/Cr/Fe [А5, А6] с целью выяснить механизмы влияния хрома на сверхпроводимость. Цель работы: обнаружить "возвратное" поведение температуры сверхпроводящего перехода в слоистой тонкопленочной системе Ф/С/Ф, когда с увеличением толщины слоя ферромагнетика сверхпроводимость сначала исчезает, а затем появляется вновь при больших толщинах слоя ферромагнетика; понять механизмы воздействия слоя хрома на сверхпроводимость через изучение эффекта близости в слоистой тонкопленочной системе Cr/V/Cr, а также в системе Fe/Cr/V/Cr/Fe, когда слой хрома является промежуточным звеном между слоями железа и ванадия, эффект близости между которыми достаточно хорошо изучен.
Для достижения поставленной цели в диссертационной работе решались следующие задачи: исследование влияния длины свободного пробега и толщины однослойных ванадиевых пленок на температуру перехода в сверхпроводящее состояние; проведение исследования эффекта близости С/Ф в системе Fe/V/Fe; изучение эффекта близости в системах Cr/V/Cr и Fe/Cr/V/Cr/Fe. Научная новизна результатов заключается в следующем:
Впервые обнаружена "возвратная" сверхпроводимость в слоистой тонкопленочной системе Ф/С/Ф на примере трехслойной системы Fe/V/Fe, когда с увеличением толщины слоев железа dFe температура сверхпроводящего перехода Тс сначала резко уменьшается; сверхпроводимость не наблюдается в определенной области толщин, а затем при больших толщинах слоев железа сверхпроводимость появляется вновь; Тс растет с увеличением dFe и насыщается при dFe > 20 А.
Внесена ясность в механизмы влияния хрома на сверхпроводимость мультислойных систем сверхпроводник/магнетик. Показано, что слой хрома в системе Fe/Cr/V/Cr/Fe с изменением его толщины предположительно претерпевает переход из немагнитного состояния в несоразмерное антиферромагнитное состояние волн спиновой плотности в области толщин порядка 40 А.
Практическая ценность работы:
Проведенные исследования эффекта близости в системе Fe/V/Fe могут оказаться полезными при создании спинового клапана для сверхпроводящего тока, предложенного Тагировым Л.Р. [32]. Принцип действия такого спинового клапана основан на том, что, согласно расчетам, трехслойная структура Ф/С/Ф имеет более низкую температуру перехода в сверхпроводящее состояние Тс для параллельной ориентации намагниченностей ферромагнитных слоев по сравнению со значением Тс для их антипараллельной ориентации. Таким образом, сверхпроводящий ток, текущий через образец, может быть включен или выключен поворотом намагниченности одного из ферромагнитных слоев относительно направления намагниченности другого магнитным полем. Для создания такого устройства система С/Ф с "возвратным" поведением Тс является наиболее перспективной.
Для эффективной работы спинового клапана, предложенного Тагировым Л.Р., необходимо, чтобы толщина сверхпроводящего слоя в конструкции Ф/С/Ф была бы порядка (или меньше) длины когерентности сверхпроводника ^. В системе Ф/С/Ф, где в качестве ферромагнитного слоя выступает железо, никель или кобальт, сверхпроводимость исчезает в области толщин сверхпроводящего слоя порядка 3. Как показывают проведенные в диссертационной работе исследования, толщину слоя сверхпроводника можно заметно уменьшить, используя в качестве промежуточного слоя между слоями железа и ванадия слой хрома, т.е. система Fe/Cr/V/Cr/Fe может оказаться более пригодной для создания спинового клапана, нежели система Fe/V/Fe. На защиту выносятся результаты экспериментальных исследований: эффекта близости в системе Fe/V/Fe, в которых наблюдалось "возвратное" поведение температуры сверхпроводящего перехода; когда с увеличением толщины слоев железа температура сверхпроводящего перехода сначала резко уменьшалась, сверхпроводимость исчезала, а затем появлялась вновь при больших толщинах слоев железа. эффекта близости в системах Cr/V/Cr и Fe/Cr/V/Cr/Fe, в ходе которых было выяснено, что слои хрома при малых толщинах в системе Fe/Cr/V/Cr/Fe находятся в немагнитном состоянии и переходят в несоразмерное антиферромагнитное состояние волн спиновой плотности при толщинах порядка 40 А.
Апробация работы
Основные результаты работы были представлены на следующих международных конференциях: "Symposium on Metallic Multilayers" (Aachen, Germany, 2001), "International Workshop on Magnetic Heterostructures" (Bochum, Germany, 2002), "NATO Advanced Research Workshop on Nanostructured Magnetic Materials and Their Applications" (Istanbul, Turkey, 2003), "The International Conference on Nanoscale properties of condensed matter probed by resonance phenomena" (Kazan, Russia, 2004). Публикации
Основные результаты диссертации отражены в 6 статьях, а также в материалах и тезисах вышеперечисленных конференций. Структура диссертации
Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения и списков авторской и цитируемой литературы, содержащих 105 наименований. Работа изложена на 130 страницах машинописного текста, включая 37 рисунков и 3 таблицы.
Личный вклад автора в совместных публикациях заключается в следующем: участие в постановке задач и определении стратегии их решения; отработка методики приготовления образцов; приготовление образцов для исследований; аттестация образцов с помощью методов малоуглового отражения рентгеновских лучей, брэгговской дифракции рентгеновских лучей и СКВИД-магнитометрии; измерение температуры сверхпроводящего перехода как по изменению электросопротивления, так и по изменению магнитной восприимчивости на переменном токе вплоть до температуры порядка 0.3 К; анализ полученных результатов.
Краткое содержание работы
Во введении кратко обосновывается актуальность проблемы, научная и практическая значимость работы, формулируется цель исследований.
В первой главе представлен краткий обзор основных публикаций по эффекту близости С/М (М - магнетик). Дано описание экспериментальных и теоретических исследований.
Во второй главе описаны методики приготовления образцов, методы их характеризации и измерения температуры сверхпроводящего перехода.
В третьей главе описаны результаты экспериментов по изучению сверхпроводящих свойств однослойных пленок ванадия. Показано, что температура сверхпроводящего перехода пленок ванадия находится в сильной зависимости от длины свободного пробега электронов проводимости и толщины пленки.
В четвертой главе представлены результаты первого наблюдения "возвратной" сверхпроводимости. Так Тс трехслойных пленок Fe/V/Fe с увеличением толщины слоя железа dFe при неизменной толщине слоя ванадия dv сначала резко уменьшается (вплоть до полного исчезновения сверхпроводимости), а затем с увеличением dFe сверхпроводимость вновь появляется. Температура сверхпроводящего перехода увеличивается, и кривая Tc(dpJ выходит на плато при толщинах железа порядка 20 А. Теория Тагирова Л,Р. [25] предсказывает возможность такого поведения Тс и связывает его с эффектами интерференции волновых функций куперовских пар, отраженных от внешней и внутренней поверхности ферромагнитного слоя. Сравнение теории с экспериментом позволило определить коэффициент прохождения границы раздела V/Fe для куперовских пар. Он оказался равным 0.6, что значительно больше, чем коэффициент прозрачности границы раздела Pb/Fe, равный 03 [12].
В пятой главе приведены результаты исследований эффекта близости в системах Cr/V/Cr и Fe/Cr/V/Cr/Fe. Анализ полученных результатов показал, что слой хрома с изменением его толщины испытывает переход из немагнитного в несоразмерное состояние волн спиновой плотности (ВСП) при толщине порядка 40 А.
В заключении сформулированы основные выводы и кратко обозначены основные результаты, полученные автором.
Характеризация образцов с использованием рентгеновского излучения
В данном параграфе кратко рассматриваются два метода, которые нами использовались для исследования тонкопленочных структур: малоугловое рассеяние рентгеновских лучей и метод дифракции Брэгга. Первый из них применяется для определения толщин слоев L тонкопленочной структуры, а также для оценки периода сверхрешетки Л. Данный вид измерений может быть выбран и тогда, когда кристаллическое качество образца далеко от идеального. Второй метод используется для определения кристаллографической ориентации слоев и позволяет в случае высокого качества образца также оценить как параметры кристаллической решетки, так и толщины слоев L. В области малых углов или, другими словами, при очень малых векторах рассеяния к рассеяние рентгеновских лучей в направлении, перпендикулярном к физической поверхности пленки, определяется только распределением электронной плотности в материале слоя независимо от его структуры. Таким образом, по аналогии с классической оптикой, рентгеновские лучи, проходящие через области с различной электронной плотностью, подчиняются тем же законам отражения, что и свет. Коэффициент отражения вещества для рентгеновских лучей несколько меньше единицы и может быть записан в следующем виде: где X - длина волны рентгеновского излучения, ге - классический радиус электрона, ре - электронная плотность. [67] Итак, из закона преломления (закона Снеллиуса) следует, что при углах падения, меньших, чем некоторый критический угол @с = X jrepejn, имеет место полное отражение рентгеновского излучения от поверхности образца. С увеличением угла падения 0 @е глубина проникновения рентгеновских лучей в пленку увеличивается. Для самого простого случая единичной резкой границы раздела (например, чистая поверхность подложки) при углах падения, превышающих критический угол с, интенсивность отраженных рентгеновских лучей /д пропорциональна @"4, т. е. имеет место классическое рассеяние Френеля. В нашем случае образец состоит из нескольких слоев, последовательно напыленных или выращенных на монокристаллической подложке, и соответственно мы имеем дело с несколькими различными границами раздела. При этом если электронные плотности соседних слоев отличаются, то на границе раздела имеется скачок электронной плотности. Таким образом, каждая граница раздела, на которой имеется скачок электронной плотности, будет рассеивать часть падающей волны.
Суперпозиция амплитуд всех рассеянных волн приводит к интерференционной картине с конструктивной и деструктивной интерференцией. Поэтому при измерении спектров малоуглового рассеяния мы наблюдаем осцилляции в отраженной интенсивности, которые накладываются на классическое рассеяние Френеля. Кроме того, при проведении измерений на сверхрешетках в спектрах малоуглового рассеяния рентгеновских лучей возникают дополнительные пики. Именно положение этих пиков определяет период сверхрешетки. Так как при малоугловом рассеянии рентгеновских лучей вектора рассеяния к малы по сравнению с векторами обратной кристаллической решетки G AW, где /г, к и / - индексы Миллера, то интенсивность отраженных рентгеновских лучей может быть выражена посредством преобразования Фурье, перпендикулярного к поверхности градиента электронной плотности [68]: где Rf. - классическое отражение Френеля, p(z) - электронная плотность и fc_i_ - вектор рассеяния, перпендикулярный к поверхности пленки. Толщина пленки L и период модуляций в мультислоиной системе может быть вычислен с использованием периода тонкопленочных осцилляции интенсивности отраженных рентгеновских лучей по следующей формуле: Для 0/» , это выражение может быть записано в следующем виде: где L - общая толщина пленки, / = 1, 2, , п - порядок осцилляции, 0/ - положение 1-го максимума, &с - критический угол полного отражения, А, - длина волны используемого рентгеновского излучения [69]. Используя формулу (2.4), можно приблизительно определить общую толщину пленки без предварительной подгонки.
Для образца, содержащего небольшое число слоев (1—3 слоя) с отличающимися значениями электронной плотности и достаточно ровными границами раздела, можно также определить и толщины этих слоев. Во всех остальных случаях определение толщин с использованием данной формулы становится затруднительным. Для точного определения толщин слоев в мультислойных системах и шероховатостей границ раздела обычно используется подгонка спектров малоуглового рассеяния с использованием формализма Парратта [70] и динамической теории рассеяния [71]. При проведении измерений малоуглового рассеяния рентгеновских лучей в данной работе в качестве источника рентгеновских лучей использовались рентгеновские трубки с характеристическим излучением материала анода (Cuka и Мок„). Типичная схема рентгеновской установки показана на Рис. 2.5. На Рис. 2.6(a) представлен пример спектра малоуглового отражения рентгеновских лучей для образца № 8, представляющего собой двухслойную пленку: слой ванадия толщиной 308 А, покрытый слоем окиси алюминия толщиной 40 А. Рентгеновский спектр демонстрирует чередование максимумов и минимумов в зависимости от угла падения 0 или от угла 20. Период осцилляции дает информацию о толщине слоя ванадия, а его стабильность
Измерения температуры сверхпроводящего перехода
Измерения температуры сверхпроводящего перехода Тс проводились как по изменению электрического сопротивления на постоянном токе, так и по изменению магнитной восприимчивости на переменном токе. Для измерения Тс по изменению электросопротивления образца до температуры порядка 1.3 К использовался криостат с откачкой паров жидкого 4Не, работа которого детально рассмотрена в диссертации Мюге [65]. Измерение сопротивления образца производилось по четырехконтактной методике для исключения влияния сопротивления проводников и контактов. На Рис. 2.11 показана зависимость электрического сопротивления от температуры для образца Fe/Cr/V/Cr/Fe № 16 серии 3 с dv - 300 A, dhe = 24 А и dCf =28 А. Температура определялась по середине сверхпроводящего перехода. Для части образцов проводились измерения Тс по изменению магнитной восприимчивости на переменном токе, для которых не требуется изготовления контактов, что иногда затруднительно при малом размере образцов и часто нежелательно для тонких пленок. [78] Опишем основные принципы работы прибора для регистрации изменений динамической магнитной восприимчивости. Исследуемый образец помещается внутри катушки, которая вместе с конденсатором образует параллельный резонансный контур, возбуждаемый высокочастотным источником тока. Когда образец находится в сверхпроводящем состоянии, переменное магнитное поле проникает в образец на лондоновскую глубину проникновения Xt [79]. После перехода образца из сверхпроводящего состояния в нормальное, т. е. при повышении температуры, переменное поле проникает в образец на большую глубину, которая равна толщине скин-слоя S (6 » X/} материала образца в нормальном состоянии. Таким образом, при сверхпроводящем переходе изменяется эффективный объем образца, из которого выталкивается переменное магнитное поле. Это приводит к изменению индуктивности катушки и сдвигу резонансной частоты контура.
Поскольку толщина исследуемых образцов мала, мы использовали установку, содержащую плоскую катушку (подробное описание см. в ссылке 80). Конструкция криостата с откачкой паров жидкого 4Не для измерения температуры сверхпроводящего перехода по изменению магнитной восприимчивости не имеет особых отличий от криостата, используемого для измерения электросопротивления. На Рис. 2.12(a) показан пример зависимости магнитной восприимчивости от температуры %(Т) для образца Fe/V/Fe с Й = 310АИ /Л=18А. Для ряда образцов, которые при проведении измерений в криостате с откачкой паров жидкого 4Не не перешли в сверхпроводящее состояние, были проведены низкотемпературные измерения в криостате с откачкой паров жидкого Не. Температура сверхпроводящего перехода измерялась по изменению магнитной восприимчивости на переменном токе. Устройство криостата с откачкой паров жидкого Не, который использовался нами для проведения измерений Тс по изменению магнитной восприимчивости образцов до температуры порядка 0.35 К, детально описывается в диссертации Хлебникова С.Я. [81]. На Рис. 2.12(6) показан пример зависимости %(Т) для образца Fe/V/Fe с dy = 290 А и dFe - 9.7 А, полученной в результате измерений в криостате с откачкой паров жидкого 3Не. В настоящей главе исследовалась зависимость температуры сверхпроводящего перехода от толщины однослойных пленок ванадия. Подробно изложена методика определения длины свободного пробега электронов проводимости в исследованных образцах. Показано, что Тс однослойных образцов зависит от длины свободного пробега электронов проводимости. Проведено сравнение экспериментальных результатов данной работы и исследований группы Теплова [82] с теоретической работой Тестарди и др. [83]. Выяснено, что подавление Тс является следствием укорочения времени жизни электронов проводимости, которое происходит, в частности, из-за процессов рассеяния электронов проводимости на границах зерен. В последующих главах мы собираемся изучать воздействие ферромагнитных и антиферромагнитных слоев на сверхпроводимость слоев ванадия, исследуя зависимость температуры сверхпроводящего перехода от толщины магнитных и сверхпроводящих слоев. В связи с этим, необходимо знать, как в однослойной пленке ванадия температура сверхпроводящего перехода зависит от его толщины. К тому же необходимо понять хотя бы качественно, почему данная зависимость существует. В связи с этим нами была приготовлена серия однослойных образцов с изменяющейся толщиной слоя ванадия dv. Сверху ванадий покрывался слоем оксида алюминия. Толщина слоя ванадия находилась в диапазоне от 100 А до 300 А, а толщина слоя оксида алюминия была приблизительно равна 50 А. Измерения температуры сверхпроводящего перехода Тс проводились по изменению электрического сопротивления. Значение Тс определялось по середине сверхпроводящего перехода. Ширина сверхпроводящего перехода ДГС не превышала значения 0.08 К для всех измеренных образцов. На Рис. 3.1 представлена зависимость Tc(dv) для данной серии образцов. Для каждой точки этой кривой приведены погрешности, допущенные при проведении экспериментальных измерений. В качестве погрешности по оси толщин выступает шероховатость слоя ванадия, определенная при подгонке спектров малоуглового рассеяния рентгеновских лучей к теоретической модели Парратта [70], а по оси температур - ширина сверхпроводящего перехода ЛГС, полученная из измерений Тс.
Отметим, что погрешность, которая связана с приборным фактором, значительно меньше, чем погрешности, приведенные выше. Сплошной линией показана кривая, усредняющая положение данных экспериментальных точек. Она не является результатом подгонки экспериментальных данных к какой-либо теории. Из рисунка 3.1 хорошо видно, что критическая толщина слоя ванадия dylt, при которой не наблюдается перехода однослойных пленок ванадия в сверхпроводящее состояние, оказывается порядка 105 А. Это предположение подтверждается нашим образцом с толщиной слоя ванадия dy равной 103 А, так и не перешедшим в сверхпроводящее состояние (на Рис. 3.1 обозначен стрелкой). В соответствии с правилом Маттиссена полное удельное электрическое сопротивление металлического образца определяется суммой различных вкладов. Это означает, что в металлах полное удельное электросопротивление р определяется фононным ppf,on и примесным pimp вкладами. Фононный вклад pPhon при температурах ниже температуры Дебая &D зависит от температуры как Т5, а при температурах выше во - как Т. Примесный вклад pimp не зависит от температуры и определяется рассеянием на примесях, дефектах и границах зерен. Отношение удельных электросопротивлений (Residual Resistivity Ratio) RRR мы рассчитывали по следующей формуле:
Сравнение экспериментальных результатов для одиночных пленок ванадия с теорией уширения пика в плотности состояний электронов проводимости
Часто при изучении свойств материалов приходится сталкиваться с проблемой установления того, в какой степени эти свойства зависят от качества образца. Так, например, температура сверхпроводящего перехода ванадия, его сплавов и интерметаллических соединений может модифицироваться процессами рассеяния электронов на дефектах и примесях. Зависимость Тс от длины свободного пробега электронов проводимости -это необычное явление. Для объяснения сильного подавления Тс вследствие разупорядочения структуры в сверхпроводниках, содержащих в своем составе ванадий или ниобий [86, 87], Тестарди и др. [83] предложили учесть конечное время жизни электронов проводимости в том или ином состоянии. В соответствии с теорией БКШ [15] температура перехода в сверхпроводящее состояние записывается в следующем виде: где в0 - температура Дебая, а V - константа взаимодействия электронов за счет электрон-фононного взаимодействия, N{sA - плотность состояний электронов проводимости вблизи уровня Ферми. Ванадий - один из немногих металлов, у которых имеется узкий пик в плотности состояний N(eA электронов проводимости на уровне Ферми. Размывание этого пика за счет конечного времени жизни электронов проводимости приводит к катастрофическому уменьшению Тс за счет укорочения длины свободного пробега электронов проводимости. Мы построили зависимость Tc[p(TJ], представленную на Рис. 3.3, и провели сравнение между нашими данными [А4] и данными Теплова и др. [82]. Сплошная линия на Рис. 3.3 - теоретическая кривая, рассчитанная Тестарди и др. [83]. Как видно, наши данные находятся в удовлетворительном согласии с экспериментальными результатами
Теплова и др. и теоретической кривой Тестарди и др. Так для чистого объемного монокристалла ванадия Тс = 5.3 К, а для тонких пленок, обычно имеющих меньшую среднюю длину свободного пробега электронов проводимости, Тс заметно снижена. Один из механизмов рассеяния электронов проводимости - рассеяние на поверхности пленок и на границах зерен (кристаллитов). Эксперимент показывает, что размеры кристаллитов уменьшаются с уменьшением толщины пленок ванадия. Это приводит к укорочению длины свободного пробега, а следовательно и времени жизни электронов проводимости вследствие рассеяния на границах зерен. Чем меньше размер кристаллитов, тем эффективнее рассеяние электронов проводимости на границах зерен. Итак, было выяснено, что подавление Тс является следствием укорочения времени жизни электронов проводимости, которое происходит, в частности, из-за процессов рассеяния электронов проводимости на границах зерен. В заключение необходимо отметить, что сильные вариации Тс для однослойных пленок ванадия наблюдаются в области толщин от 110 до 200 А. Что же касается систем Fe/V/Fe и Fe/Cr/V/Cr/Fe, данные по исследованию которых представлены в главах 4 и 5, критические значения dylt для этих систем находятся за пределами данного диапазона. Это связано с доминирующим вкладом ферромагнитных слоев железа в подавление Тс. В настоящей главе рассматриваются результаты изучения сверхпроводящих свойств нескольких серий трехслойных пленок Fe/V/Fe с изменяющейся толщиной ванадия (железа) и постоянной толщиной железа (ванадия). Для оптимальной комбинации толщин и качества структуры тонких пленок наблюдалось "возвратное" поведение сверхпроводящего состояния в зависимости температуры сверхпроводящего перехода Тс от толщины слоев железа dFe.
При этом вначале с увеличением толщины слоя железа dFe до 8 А Тс резко уменьшается, затем при dpе — 8 А сверхпроводимость исчезает и при dj?e 12 А вновь восстанавливается. Для подробного изучения зависимости температуры сверхпроводящего перехода Тс в трехслойных пленках Fe/V/Fe от толщин слоев ванадия dy и железа dpe было изготовлено несколько серий образцов методом высокочастотного распыления. Каждая серия состояла из 10 (или 16) трехслойных образцов Fe/V/Fe. При напылении пленок Fe/V/Fe с постоянной толщиной железа dfe = 50 А вариации толщины железа от образца к образцу в пределах нескольких процентов не являлись критичными, так как в этих образцах слой железа был физически "толстым", т.е. толщина слоя железа dFe выбиралась намного большей F, глубины проникновения куперовских пар в него ( = 8 А [12]). Что же касается серий с постоянной толщиной слоя ванадия и переменной толщиной слоя железа, то в этих сериях для получения максимальной амплитуды изменения Тс было необходимо выбрать толщину
Теория эффекта близости С/НМ
Теоретический подход к эффекту близости С/АФ базируется на предположении слабого влияния антиферромагнитного состояния на сверхпроводимость. Следуя этому предположению, хром рассматривается как немагнитный металл. Вследствие этого эффект близости С/АФ обычно трактуется как эффект близости С/НМ. Классическая теория, описывающая эффект близости С/НМ слоя конечной толщины, была развита Вертхамером [53] и затем была расширена теоретической работой Де Женна [95] за куперовский предел. В рамках данной теории температура сверхпроводящего перехода Тс системы НМ/С/НМ как функция толщины сверхпроводящего слоя ds и толщины нормального слоя dN может быть получена в результате решения следующих двух уравнений: (5.3) и Ч - дигамма функция. к$іл.к импульсы распространения парной волновой функции соответственно в сверхпроводящем и нормальном слоях. TCts иCIN -критические температуры для объемного сверхпроводящего и нормального металла соответственно. Здесь Ь$ - сверхпроводящая длина когерентности в сверхпроводящем слое и дг - глубина проникновения куперовских пар в слой нормального металла определяются выражением: где Ds д, - коэффициент диффузии [31], vF - скорость Ферми, ls N - средняя длина свободного пробега электронов проводимости, S,N низкотемпературная проводимость, JSN - коэффициент электронной удельной теплоемкости в сверхпроводящем и нормальном слоях соответственно. В дополнение необходимо применить граничное условие: где Nsw NN плотности состояний электронов проводимости на уровне Ферми в сверхпроводящем и нормальном слое соответственно. Далее можно произвести замену функции х( ) в уравнении (5.3) простым выражением: Оба выражения будут идентичными при z « 1. Таким образом, в результате данной замены решениями уравнений (5.1) и (5.2) будут следующие выражения: где % - длина когерентности объемного сверхпроводника при Тс = 71 .
Таким образом, в случае очень толстого слоя нормального металла kNdft » 1 зависимость приведенной температуры сверхпроводящего перехода / структуры НМ/С/НМ от приведенной толщины сверхпроводящего слоя ds можно записать в следующем виде: a ds - реальная толщина сверхпроводящего слоя [53]. В случае когда k dN -+ оо приведенная температура t- Q = в/Т„ , где 0 асимптотическое значение температуры на кривой Tc(du), получаемое эмпирически и зависящее от толщины сверхпроводящего слоя. Значение 0 может быть найдено при подгонке экспериментальных данных зависимости Tcfdx) к следующему эмпирическому соотношению: где Тс - температура сверхпроводящего перехода системы НМ/С/НМ, dN -толщина слоя нормального металла, и а связано с объемным остаточным удельным сопротивлением pv соотношением: а2р = pVi где р - остаточное удельное сопротивление. Если 0 достаточно мала, так что ksds « 1, то зависимость приведенной температуры сверхпроводящего перехода t структуры НМ/С/НМ от толщины слоя нормального металла d\ можно записать в следующем виде: Для образцов серий 2 и 3 была вычислена средняя величина остаточного удельного сопротивления р(Тс), которая позволяет определить среднюю длину свободного пробега электронов проводимости ls (см. Табл. 2), применив уравнение Пиппарда [85] (см. параграф 3.1). Воспользовавшись уравнениями (5.9), (5.10) и (5.12), мы вычислили теоретические кривые Tc(dv) и Tc(dCr), показанные на Рис. 5.1 и 5.2 сплошными линиями. Мы использовали следующие экспериментальные параметры для построения теоретических кривых: dv и dCr - толщины слоев ванадия и хрома соответственно, Tc?s 4.2 К и Is - средняя длина свободного пробега электрона (см, главу 3).
Теория эффекта близости С/НМ была применена в связи с тем, что теории эффекта близости С/АФ не существует. Подгонка экспериментальных точек к теории Де Женна-Вертхамера [34, 53, 56, 93] дает критическую толщину слоя ванадия dyU= 150 А, ниже которой не должен наблюдаться переход в сверхпроводящее состояние (см. Рис. 5.1). Увеличение критической толщины слоя сверхпроводника по сравнению с однослойными образцами ванадия (dyrit = 105 А см. Рис. 3.1) является следствием влияния хрома на сверхпроводимость ванадия в трехслойной системе Cr/V/Cr. Наблюдаемое уменьшение температуры сверхпроводящего перехода на Рис. 5.2 с увеличением d& качественно совпадает с теоретически предсказанным эффектом близости С/НМ [34, 53, 56, 93] и экспериментально наблюдаемым эффектом близости С/АФ [3,27-31]. На кривой Tc(dCr) заметно незначительное увеличение Тс при 45 А подобно особенности, обнаруженной ранее Девисом и др. [27] для мультислоев V/Cr. Можно предположить, что эта аномалия связана с переходом слоев хрома из антиферромагнитного состояния в состояние ВСП. Этот переход ранее был обнаружен в экспериментах по рассеянию нейтронов [96]. В диапазоне dcr 45 А было обнаружено резкое уменьшение Тс до полного подавления сверхпроводимости при 80 А. "Возвратная" сверхпроводимость при большой толщине слоя хрома не наблюдалась. Для антиферромагнитного слоя или нормально металлического слоя сильное подавление Тс является неожиданным. Более того, совпадение этой особенности на кривой Tc(dcr) с ожидаемым наступлением несоразмерного магнетизма ВСП может показать связь между кривой Tc(dCr) и магнитным состоянием хрома. Мы отмечаем, что теория в состоянии объяснить в целом форму измеренных данных, представленных на Рис. 5.1. Однако есть отклонение, которое относится к экспериментально наблюдаемой и теоретически предсказанной критической температуре. Теоретическая кривая на Рис. 5.2 также находится в удовлетворительном соответствии с экспериментальными данными вплоть до толщины хрома dCr 60 А. Кроме того, мы отмечаем небольшой максимум около 45 А, который может быть обусловлен фазовым переходом слоев хрома из антиферромагнитного состояния в состояние волн спиновой плотности. На Рис. 5.2 имеется одна особенность, которая, очевидно,
