Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Обзор литературы 10
1.1 Материалы с магнитным откликом 10
1.2 Одиночное отверстие в металлическом экране 12
1.3 Металлические резонаторы 15
1.4 Диэлектрические резонансные наноструктуры
1.4.1 Одиночные сферические диэлектрические наноструктуры 21
1.4.2 Диэлектрические наноструктуры на основе наноцилиндров 24
1.5 Свойства и применение диэлектрических оптических наноантенн 28
Постановка задачи 31
Глава 2. Экспериментальные методики 33
2.1 Методы изготовления металлических и диэлектрических наноструктур 33
2.1.1 Изготовление металлических образцов 33
2.1.2 Формирование кремниевых наночастиц методом фемтосекундной лазерной абляции 35
2.1.3 Технология изготовления кремниевых нанодимеров 37
2.2 Экспериментальная характеризация образцов 38
2.2.1 Атомно-силовая микроскопия (АСМ) 39
2.2.2 Сканирующая электронная микроскопия (СЭМ)
2.3 Темнопольная спектроскопия рассеяния (ТСР) 41
2.4 Сканирующая ближнепольная оптическая микроскопия 45
2.5 Моделирование сигнала, детектируемого апертурным СБОМ 48
Выводы по главе 2 51
Глава 3. Распределение электромагнитного поля вблизи наноструктурс электрическим и магнитным дипольными откликами 52
3.1 Симметрия электрического и магнитного полей вблизи дипольных источников 52
3.2 Трехмерная реконструкция распределения СБОМ-сигнала вблизи субволного наноотверстия 59
3.3 Возбуждение поверхностных плазмон поляритонов субволволновым наноотверстием в серебрянной пленке 62
Выводы по главе 3 65
Глава 4. Магнитный и электрический дипольные отклики сферической кремниевой наночастицы 67
4.1 Наблюдение магнитного и электрического дипольных откликов в дальнем поле 67
4.2 Наблюдение магнитного и электрического дипольных откликов в ближней зоне 72
Выводы по главе 4 77
Глава 5. Локализация и усиление магнитного и электрического полей в зазоре кремниевого нанодимера 78
5.1 Рассеяние излучения на диэлектрическом нанодимере 78
5.2 Локальное усиление электрического и магнитного полей в зазоре нанодимера: численное моделирование 81
5.3 Локальное усиление электрического и магнитного полей в зазоре нанодимера: эксперимент 84
Выводы по главе 5 88
Заключение 89
Список сокращений и условных обозначений 91
Благодарности 92
Список литературы
- Диэлектрические резонансные наноструктуры
- Формирование кремниевых наночастиц методом фемтосекундной лазерной абляции
- Трехмерная реконструкция распределения СБОМ-сигнала вблизи субволного наноотверстия
- Наблюдение магнитного и электрического дипольных откликов в ближней зоне
Введение к работе
Актуальность темы диссертации определятся двумя факторами. Во-первых, объектами исследования — металлическими и диэлектрическими наноструктурами, обладающими магнитным оптическим откликом. Такие структуры могут послужить основой устройств для эффективного управления светом на наномасштабе и применяться для решения различных прикладных задач современной нанофотоники. Во-вторых, уникальным сочетанием в одной работе двух взаимодополняющих экспериментальных методик — СБОМ и TCP с поляризационным разрешением, позволяющих исследовать оптические свойства наноструктур в ближней и дальней зоне электромагнитного поля.
Основными целями диссертационной работы являлись:
-
Создание оригинальной установки TCP с поляризационным разрешением для исследования резонансного рассеяния света на одиночных наноструктурах, обладающих электрическим и магнитным диполь-ными откликами.
-
Разработка методики трехмерной реконструкции СБОМ-сигнала вблизи одиночных наноструктур. Исследование трехмерного распределения электромагнитного поля вблизи субволнового отверстия в металлической пленке, представляющего собой эффективный магнитный диполь [2]. Экспериментальная демонстрация локализации поверхностного плазмон-поляритона, возбуждаемого наноотверсти-ем на интерфейсе металл-воздух.
-
Исследование оптических свойств одиночных сферических кремниевых наночастиц на стеклянной подложке методами TCP и СБОМ. Разработка экспериментального метода, позволяющего однозначно
идентифицировать электрический и магнитный дипольные отклики
одиночной наноструктуры. 4. Экспериментальная демонстрация эффектов усиления и локализации
электрического и магнитного полей в зазоре кремниевого нанодиме-
ра в зависимости от величины зазора, длины волны и поляризации
возбуждающего излучения. Основные положения, выносимые на защиту:
-
Картины ближнепольного сигнала, полученные в режиме плоского сканирования апертурным зондом вблизи одиночной кремниевой на-ночастицы на стеклянной подложке при нормальной засветке, демонстрируют характерную асимметрию на частоте магнитного дипольного резонанса. В дипольном приближении, при рассеянии плоской волны на субволновой наноструктуре наличие/отсутствие цилиндрической симметрии проекции магнитного поля на плоскость, перпендикулярную волновому вектору зондирующего излучения, свидетельствует об отсутствии/наличии магнитного дипольного отклика наноструктуры.
-
Трехмерная реконструкция ближнепольного сигнала позволяет продемонстрировать экспериментально, что субволновое цилиндрическое наноотверстие в тонкой серебряной пленке, возбужденное линейно поляризованным светом перпендикулярно подложке, является источником двух типов волн: локализованного вблизи интерфейса поверхностного плазмон-поляритона, а также магнитно-дипольного излучения.
-
Метод темнопольной спектроскопии рассеяния с поляризационным разрешением позволяет непосредственно из эксперимента идентифицировать электрический и магнитный дипольные резонансы одиночной наноструктуры. В случае кремниевой наночастицы на стеклянной подложке интенсивность магнитного дипольного резонанса (в отличие от электрического) практически нечувствительна к поляризации зондирующего излучения.
-
В зазоре нанодимера, образованного двумя резонансными кремниевыми наноцилиндрами, расположенными на расстоянии в несколько десятков нанометров, наблюдается многократное усиление электрического/магнитного полей при возбуждении светом, поляризованным вдоль/поперек оси нанодимера соответственно.
Научная новизна:
-
Впервые выполнена экспериментальная трехмерная реконструкция ближнепольного сигнала вблизи субволнового наноотверстия в тонкой серебряной пленке, позволившая визуализировать возбуждение поверхностного плазмон-поляритона и продемонстрировать его локализацию вблизи границы металл-воздух.
-
Предложен оригинальный метод комплексного исследования одиночных наноструктур в ближней и дальней зоне, позволяющий независимо идентифицировать их электрический и магнитный дипольные отклики.
-
Впервые было экспериментально продемонстрировано локальное усиление электрического и магнитного полей в зазоре кремниевого нанодимера.
Научная и практическая значимость работы состоит в том, что автором предложен оригинальный метод, позволяющий идентифицировать тип дипольного отклика в произвольной наноструктуре непосредственно из эксперимента. Кроме того, экспериментально продемонстрировано, что в зазоре кремниевого нанодимера наблюдается локальное усиление электрического и магнитного полей. Этот эффект может быть использован для спектроскопии поверхностно усиленного комбинационного рассеяния и повышения эффективности флуоресценции атомов и молекул.
Степень достоверности полученных результатов обеспечивается использованием современных методов исследования и основывается на воспроизводимости результатов измерений, а также хорошим соответствием экспериментальных данных и результатов численного моделирования.
Апробация работы. Основные результаты работы докладывались и обсуждались на всероссийских и международных конференциях: II Всероссийский конгресс молодых ученых, Санкт-Петербург, 2013; Летняя школа-конференция "Summer School/Conference on Application of Scanning Probe Microscopy in Life Sciences, Soft Matter and Nanofabrication", Ольборг, Дания, 2013; Международная конференция "Days on Diffraction", Санкт-Петербург, 2013,2015; Международная конференция "МЕТА'14 —The 5th International Conference on Metamaterials, Photonic Crystals and Plasmonics", Сингапур, 2014; Международная зимняя школа по физике полупроводников "IWSPS — Light, Semiconductors and Technologes", Санкт-Петербург, 2015; Международная конференция "PIERS'2015 —Progress In Electromagnetics Research
Symposium", Прага, Чешская Республика, 2015; Международная конференция "ICMAT2015 & IUMRS-ICA2015 — International Conference on Materials for Advanced Technologies & International Union of Materials Research Societies, International Conference in Asia", Сингапур, Сингапур, 2015 Международная конференция "Frontiers in Optics/Laser Science Conference", Сан-Хосе, США, 2015, а также на научных семинарах в Университете ИТМО, ФТИ им. А.Ф. Иоффе, МГУ имени М.В.Ломоносова, Московском физико-техническом институте.
Работа выполнена при поддержке Минобрнауки России, соглашение № 14.584.21.0018, идентификатор проекта RFMEFI58416X0018.
Личный вклад автора заключается в создании экспериментальной установки темнопольной оптической спектроскопии рассеяния с поляризационным разрешением, измерении и обработке экспериментальных спектров рассеяния и картин распределения ближних полей, проведении численного моделирования оптических свойств исследованных структур, активном участии в обсуждении полученных результатов, их интерпретации и написании научных статей.
Публикации. Основные результаты по теме диссертации изложены в 5 печатных работах, входящих в перечень ВАК, включающих 3 статьи в научных журналах и 2 статьи в материалах международных конференций, индексируемых базой научных публикаций Scopus.
Объем и структура работы. Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения и списка литературы. Работа изложена на 110 страницах и содержит 34 рисунка и 157 библиографических ссылок.
Диэлектрические резонансные наноструктуры
Одним из возможных структурных элементов с магнитным откликом является малое отверстие в металлическом экране. Как известно, в проводящем стержне, освещаемом плоской волной с поляризацией, направленной вдоль его оси, возможно возбуждение плазмонного резонанса. При малых размерах по отношению к длине волны возбуждения, в таком стержне будет возбуждаться только электрическая дипольная мода, как показано на Рисунках 1.1а,б. В соответствии с принципом Бабине [18], структура, дополнительная к металлическому цилиндру, коей и является отверстие в металлической пленке, будет обладать магнитной ди-польной модой (Рисуноки 1.1в,г).
Примеры возбуждения плазмонных дипольных резонансов в металлических структурах, лежащих в плоскости изображения, и возбуждаемых плоской линейно поляризованной волной, падающей по нормали к плоскости изображения. Поляризация отмечена черной стрелкой в левом нижнем углу каждого изображения, адаптированно из работы [23]. (д) Схема рассеяния света отверстием в экране идеального проводника, адаптированно из работы [24]. (е) Карта ближнепольного сигнала вблизи отверстия в серебрянной пленке, из работы [25].
Соответствующее математическое описание было впервые представлено в пионерской работе Бете [19], позднее дополненной работах Боукампа [20—22], было показано, что рассеяние излучения на малом отверстии в идеально проводящем экране нулевой толщины вдали от отверстия в общем случае может быть описано рассеянием от двух диполей, электрического и магнитного, помещенных в центр отверстия. При этом магнитный диполь лежит в плоскости экрана, а электрический диполь перпендикулярен экрану. Возбуждение электрического диполя возможно только при наличии ненулевой компоненты внешнего электрического поля, перпендикулярной экрану, а магнитного диполя –– при наличии в падающей волне магнитного, поля параллельного поверхности экрана. Таким образом, при освещении плоской линейно поляризованной волной, падающей по нормали, отверстия в идеальном проводнике, оно будет рассеивать, как магнитный диполь.
Как было показано в работах [24; 26], аналитическое решение возможно и для задачи рассеяния плоской волны на отверстии конечного размера (2a)в экране конечной толщины (h). Описанный в работе подход пригоден для малых отверстий любой формы, как то круглой, прямоугольной, либо иной, как показано на Рисунке 1.1д, для которых выполняется условие ка 1,где к = 2тг/А –– волновой вектор падающего излучения, а ос л/S –– линейный размер отверстия с площадью S [24]. В этом случае отверстие можно заменить набором дипольных моментов возбуждаемых на обеих сторонах отверстия (р, т, р , т ). При этом возбуждение электрических дипольных моментов (р, р ) возможно только в случае, когда возбуждающее излучение падает не по нормали к поверхности экрана, и эти ди-польные моменты будут направлены по нормали к поверхности экрана [26] (Рисунок 1.1д). Тогда как магнитные дипольные моменты (m, т!) лежат в плоскости экрана и возбуждаются практически всегда, кроме случая когда падающая волна распространяется параллельно плоскости металлического экрана. При этом в общем случае основной вклад в рассеяние в дальней зоне будет обусловлен фундаментальной модой, соответствующей магнитному диполю.
Вместе с тем, первоначальный интерес к отверстиям в металлических экранах был связан в первую очередь с наблюдением сверхпропускания, которое впервые было экспериментально продемонстрировано на упорядоченных массивах круглых отверстий в серебрянных пленках [27; 28]. Точное численное моделирование пропускания света через систему отверстий в реальном металле на оптических частотах [29] позволило связать наблюдаемые резонансы в спектрах с возбуждением поверхностных плазмон-поляритонов (ППП), распространяющихся на интерфейсах металл-диэлектрик. В последующей работе [30], было непосредственно экспериментально продемонстрировано, что одиночное круглое на-ноотверстие в золотой пленке является источником ППП, распространяющихся вдоль поверхности металла (Рисунок 1.1е).
Во многих других экспериментальных работах были подтверждены предсказания теории Бете-Боукампа в различных диапазонах длин волн. Так, в работе [31] было получено распределение полей вблизи субволновых отверстий в золотой пленке при возбуждении терагерцовым излучением. Среди исследований в ИК диапазоне можно отметить работы [32; 33], в которых были представлены результаты рассеяния ППП на субволновом отверстии в золотой пленке, выполненные с помощью ближнепольного микроскопа, обладающего поляризационным разрешением. При возбуждении поверхностной волной, в отверстии возбуждались одновременно электрический, и магнитный дипольный моменты. Поляризационная чувствительность использованной в этих работах экспериментальной схемы позволила независимо охарактеризовать электрические и магнитные ди-польные отклики возбужденные в системе.
Таким образом, субволновые отверстия в металлических пленках могут быть использованы как элементы, обладающие магнитным дипольным откликом в оптическом диапазоне. Однако, рассеяние на таких элементах сопровождается также возбуждением поверхностных волн, что может как привести к проявлению новых эффектов, например, сверхпропускания, так и оказать негативное влияние на эффективность метаматериалов на основе отверстий в металлической пленке.
Озвучивалисьидругие идеи использования металлических структур для получения магнитного отклика. Так, в своей работе 1981 года В.Харди и Л.Уайтхед [35] показали, что полый металлический цилиндр с линейным разрезом вдоль основной оси (Рисунок 1.2а) обладает магнитным резонансом на частотах в диапазоне 200–2000 МГц. В более поздней работе Дж. Пендри [36] была вновь открыт идея использования щелевых резонаторов, в частности, цилиндрически щелевых иразомкнутых кольцевыхрезонаторов (РКР) (Рисунок 1.2б,в). Дальнейшие исследования использовали в своей основе схожий дизайн РКР и посредством уменьшения размеров резонаторов смогли сместить положение магнитного резонанса в терагерцовый [37—39], инфракрасный (ИК) [40—43] и видимый [44; 45] диапазоны, изображения структур, оптимизированных под эти спектральные диапазоны, представлены на Рисунке 1.2г–д.
Формирование кремниевых наночастиц методом фемтосекундной лазерной абляции
Кремниевые сферические наночастицы различного размера изготавливались с помощью фемтосекундной лазерной абляции с кремниевой подложки, использовался подход, предложенный в работе [5]. Схема формирования наноча-стиц представлена на Рисунке 2.2а. Стеклянная подложка располагалась параллельно кремниевой подложке, на малом расстоянии от нее. Лазерный луч направлялся таким образом, чтобы ох проходил через стеклянную подложку и фокусировался на поверхности кремния. Высокая плотность мощности лазерного пучка обеспечивала абляцию кремния с поверхности, частицы которого осаждались на стеклянной подложке. подложка
В работе использовался фемтосекундный лазерный источник (Tsunami+Spitfire, Spectra Physics) с энергией импульса 1 мДж и продолжительностью 100 фс на центральной длине волны 800 нм, период повторения импульсов составлял 1 кГц. После прохождения фильтров средняя мощность составляла 0,25 мВт. Далее с помощью длиннофокусного объектива (20 MPlan NIR NA = 0.26, Mitutoyo) производилась фокусировка лазерного пучка, изначальный размер которого составлял 4 мм. Сфокусированным лучом производилось сканирование по поверхности образца со скоростью 1 мм/с. Таким образом был сформирован массив из 10 линий длиной 1 мм и шагом 100 мкм. Участок получившегося образца представлен на Рисунке 2.2б. Такой режим работы обеспечивал незначительное превышение порога абляции кремния, тем самым обеспечивая достаточное количество частиц с размерами в диапазоне 100–250 нм, но при этом обеспечивалось расстояние между наночастицами, достаточное для проведения экспериментов по СБОМ и ТСР. Сформировавшиеся наночастицы кремния на стеклянной подложке обладали преимущественно сферической формой. Это обеспечивается большим поверхностным натяжением нагретого кремния. Экспериментальные результаты полученные на этих образцах, обсуждаются в Главе
Нанодимеры представляли собой два кремниевых наноцилиндра расположенных на малом (десятки нанометров) расстоянии друг относительно друга. Для изготовления этих структур использовался стандартный технологический метод нанопроизводства “сверху-вниз” (top-down approach). Для этого на стеклянную подложку методом химического газофазного осаждения была нанесена пленка аморфного кремния толщиной 150 нм, этот процес был осуществлен на установке Plasmalab System 380, Oxford Instruments. У получившейся пленки с помощью эллипсометрии была измерена дисперсия показателя преломления и коэффициента отражения в видимом и ближнем ИК спектральных диапазонах, результаты измерения вместе с аппроксимирующими кривыми представленны на Рисунке 2.3а. Затем на поверхность пленки был нанесен негативный водород-силсесквиоксановый резист (HSQ, Dow Corning, XR-1541-002) и произведена электронная литография. Удаление непроявленного резиста производилось гид-роксидом тетраметиламмония (TMAH, 25% водный раствор). Далее по полученной маске осуществлялось индукционное плазменное травление (Plasmalab System 100, Oxford).
В результате травления были получены массивы кремниевых нанодиме-ров с контролируемыми геометрическими параметрами: высотой и диаметром наноцилиндров, а также зазором между ними, как показано на Рисунке 2.3б. Высота наноцилиндров определялась исходной толщиной кремниевой пленки, h = 150 нм. Диаметр наноцилиндров регулировался параметрами маски и режимом травления, d = 140 нм. Величина зазора варьировалась в диапазоне от g = 10 до 120 нм. Для устранения статистических флуктуаций геометрии нанодимеров, каждый димер с определенным набором параметров (h, d, g) был воспроизведен 10 раз. На Рисунке 2.3в представлено общее темнопольное изображение массива нанодимеров. Расстояние между двумя ближайшими нанодимерами составляет 5 мкм. Первичная характеризация нанодимеров СЭМ методом показала, что на (б)
(а) Экспериментально измеренные показатель преломления (n) и коэффициент поглощения (k) кремния, и аппроксимирующие их кривые. (б) Схема нанодимера с обозначениями геометрических параметров. (в) Темнопольные изображения массива нанодимеров с разной величиной зазора. (г) и (д) СЭМ изображения нанодимеров с зазорами 30 и 120 нм, вид сверху. (в) СЭМ изображение нанодимера с зазором 30 нм, полученное под углом 50. всей серии нанодимеровс зазоромg = 10и 20нм в зазоре между наноцилиндрами наблюдались остатки кремния. Вместе с тем остальные серии (g = 30...120) показали соответствие заданным геометрическим параметрам (Рисунки 2.3г–е). Так же в связи с особенностями технологического процесса изготовления нанодиме-ров, на каждом наноцилиндре осталась часть не до конца стравившегося резиста, имеющего форму эллипсоида, диаметр которого совпадал с диаметром наноци-линдра, а высота не превышала 30 нм.
Характеризация образцов производилась с помощью двух взаимодополняющих методов: АСМ и СЭМ. АСМ позволяет получить истинно трехмерную картину рельефа образцов, но при этом уступает СЭМ в латеральном разрешении. Однако, для получения действительно качественного СЭМ изображения, требуется покрытие образцов тонким проводящим слоем, что может привести к значи 39 тельным изменениям свойств исследуемых наноструктур. Именно поэтому первичная харктеризация проводилась методами АСМ, а после проведения всех экспериментов образцы характеризовались с помощью СЭМ.
Измерения методами АСМ производились с помощью высокоскоростного сканирующего зондового микроскопа (СЗМ) SmartSPMфирмы AIST-NT (Рисунок 2.4а), с использованием зондов фирмы MikroMasch. Все работы производились в полуконтактном режиме сканирования [119]. В этом режиме происходит колебание балки кантилевера, такие что амплитуда движения острия зонда составляет 10–20 нм, и касание поверхности образца зондом происходит только в нижней точке траектории движения зонда. Такой “мягкий” режим работы предотвращает повреждение образцов, при этом сохраняется высокая разрешающая способность.
Как было описано ранее в пункте 2.1.1, АСМ использовался для характери-зации шероховатости металлических пленок. На Рисунке 2.4б представлено характерное изображение участка образца серебрянной пленки с цилиндрическим наноотверстием. На этом участке наблюдается незначительное количество дефектов вблизи наноотверстия, на карте ему соответствует черный круг отмеченный белой стрелкой. Первоначальную оценку шероховатости поверхности можно осуществить во время сканирования, она может быть получена при построении сечения рельефа, как показано на Рисунке 2.4в. Статистический анализ полной карты позволяет построить гистограмму распределения высот (Рисунок 2.4г) и определить среднее значение и среднеквадратичное отклонение, которое в данном случае составляет 1,52 нм, при максимальных отклонениях 76 нм и -107 нм, отрицательное значение соответствует отверстию в пленке.
Трехмерная реконструкция распределения СБОМ-сигнала вблизи субволного наноотверстия
С целью экспериментального исследования эффектов взаимодействия плоской волны с субволновым наноотверстием в металлической пленке была проведена серия экспериментов по СБОМ. Как отмечалось в разделе 2.5, ближне-польный зонд апертурного типа чувствителен преимущественно к латеральному магнитному полю [129; 130]. Поэтому асимметрия в СБОМ-картинах вдали от поверхности пленки будет признаком наличия магнитно-дипольного рассеяния.
Метод изготовления экспериментального образца подробно описан в разделе 2.1.1. Толщина серебрянной пленки составляла 75 нм, поверх нее был напылен пассивирующий слой диоксида кремния толщиной 10 нм. Наноотверстие диаметром 100 нм было изготовлено методом фокусированного ионного травления.
В ходе эксперимента наноотверстие освещалось сфокусированным лазерным пучком со стороны подложки на длине волны 532 нм. Регистрация рассеянного излучения осуществлялась с помощью апертурного СБОМ. Сканирование проводилось в плоскостях параллельных поверхности образца, в результате была получена серия карт СБОМ-сигнала (см раздел 2.4). На Рисунке 3.5 представлены соответствующие карты для высот 30, 200 и 600 нм.
В ходе всего цикла измерений была выполнена серия из 37 сканирований, в плоскостях, параллельных поверхности пленки, на высотах от 5 нм до 5 мкм. Для наглядной визуализации полученных данных была выполнена трехмерная реконструкция (интерполяция) СБОМ-сигнала вблизи наноотверстия. На Рисун З Карты ближнепольного сигнала, измеренные над наноотверсти-ем на высотах: (а) 30 нм, (б) 200 нм и (в) 600 нм. ке 3.6а представлено распределение детектируемого сигнала ближнепольного зарегистрированного в объеме 10 10 5 мкм, ограниченного поверхностью постоянной интенсивности по уровню 0.5% от максимальной величины. На Рисунках 3.6б,в представлены вертикальные сечения в плоскостях XZ и Y Z, построенные вдоль и поперек поляризации возбуждающего излучения соответственно и проходящие через центр наноотверстия.
Построенная реконструированная трехмерная картина (Рисунок 3.6а) позволяет наблюдать распределение СБОМ-сигнала во всем объеме вблизи наноот-верстия. На ней отчетливо видно, что в данной экспериментальной геометрии в системе возбуждается два типа волн: первая волна –– объемная, соответствующая рассеянию на наноотверстии, а вторая –– поверхностная, локализованная вблизи серебряной пленки. Вертикальные сечения XZ (Рисунок 3.6б) и Y Z (Рисунок 3.6в) позволяют сделать вывод о том, что поверхностная волна распространяется преимущественно в направлении поляризации возбуждающего излучения. Из сечения XZ (Рисунок 3.6б) следует, что на высоте 300 нм над пленкой интенсивность поверхностной волны падает в 10 раз, по отношению к уровню сигнала непосредственно в контакте с поверхностью. При дальнейшем удалении от поверхности сигнал поверхностный волны перестает детектироваться.
В объеме, находящемся непосредственно над наноотверстием, наблюдается интерференция опорного пучка, прошедшего через серебряную пленку, и излучения рассеянного на наноотверстии. При сравнении вертикальных сечений XZ и (а) 5 4 2 1 -5 -5
XY (Рисунки 3.6б и в) различима асимметрия в картинах интерференции: так на XZ сечении наблюдаемые интерференционные максимумы проявляют себя ярче, и их количество больше, чем на Y Z сечении. Это находится в полном соответствии с поведением латерального магнитного поля вблизи магнитного диполя (Рисунок 3.2).
Таким образом, можно сделать вывод о том, что в рассеянном наноотвер-стием излучении действительно присутствует вклад магнитного дипольного момента, наведенного в направлении поперек поляризации падающей волны. 3.3 Возбуждение поверхностных плазмон поляритонов субволволновым наноотверстием в серебрянной пленке Проанализируем свойства поверхностной волны, возбуждаемой наноотверстием в серебрянной пленке. На Рисунке 3.7а представлена измеренная карта СБОМ-сигнала, полученная при сканировании на высоте 200 нм над поверхностью при возбуждении наноотверстия лазерным лучом (длина волны А = 532 нм), сфокусированным при помощи длиннофокусной линзы. Из Рисунка 3.7б видно, что благодаря увеличению размера пятна засветки, картинка интерференции поверхностной волны с зондирующим излучением наблюдается вплоть до расстояний порядка 10 мкм от наноотверстия. Кроме того, благодаря увеличению области засветки, стало возможным определить период осцилляций, составивший величину порядка 500 нм, что значительно меньше длины волны возбуждения. Локализация вблизи пленки, направленность возбуждения и малая длина поверхностной волны позволяют заключить, что в эксперименте наблюдается поверхностный плазмон-поляритон (ППП), возбуждаемый наноотверстием.
Для предварительной оценки свойств ППП возбуждаемых в рассмотренной системе, была рассмотрена упрощенная модель. Была рассмотрена граница двух полубесконечных областей металла и диэлектрика. В такой системе на интерфейсе серебро –– воздух будет наблюдаться эванесцентная волна, распространяющаяся вдоль интерфейса, и характеризующейся глубиной проникновения в материал: 1/k = 2n/\yfiri, (3 = j r [144]. В результате подстановки величины диэлектрической проницаемости серебра єАд = -11.65 + 0.36г [143], при длине волны возбуждения А = 532 нм, и воздуха –– єаіг = 1, получается, что характерная длина затухания поля в металле будет составлять l/kz7лд 24 нм. При сравнении с экспериментом, где толщина пленки составляет 75 нм, возбуждением ППП на нижней границе можно пренебречь. Даже если учитывать возбуждение ППП на интерфейсе серебро –– стеклянная подложка, за счет толщины серебрянной пленки амплитуда его поля упадет приблизительно в 20 раз при достижении границы
Наблюдение магнитного и электрического дипольных откликов в ближней зоне
Спектры рассеяния нанодимера с зазором 30 нм и их мультипольные разложения представлены на Рисунках 5.1б,в для двух поляризаций возбуждающего излучения, направленных вдоль и поперек основной оси нанодимера. В X-поляризации положение магнитного дипольного резонанса смещается в сторону электрического дипольного резонанса (ED 575 нм и MD 600 нм), при этом интенсивность магнитно-дипольного излучения уступает по интенсивности электрическому дипольному излучению. В Y-поляризации спектральное положение резонансовсвысокой точностью соответствует случаю одиночного наноцилиндра (ED 560 нм и MD 650 нм), но при этом форма электрического дипольного резонанса претерпевает существенные изменения: вклад в рассеяние электрического дипольного излучения имеет двухпиковый характер. Наблюдаемая яркая поляризационная зависимость может быть объяснена сильной гибридизацией мод одиночных наноцилиндров при их объединении в димер [72; 101].
Таким образом, предварительное моделирование показало, что нанодимеры с выбранными геометрическими параметрами должны обладать дипольными ре 80 зонансами в видимом спектральном диапазоне. При изготовлении образцов учитывалось, что величина зазора оказывает существенное влияние на оптические свойства нанодимера, поэтому были изготовлены нанодимеры с различной величиной зазора. Зазор между наноцилиндрами варьировался в диапазоне 10–120 нм. Технология создания образцов детально описана в разделе 2.1.3. Из-за особенностей технологии изготовления на верхнем основании наноцилиндров сохранился тонкий слой резиста толщиной не более 30 нм. Численное моделирование показало, что наличие этого слоя не приводит к сколь-нибудь заметному изменению оптических свойств нанодимеров.
Предварительная оптическая характеризация производилась методом ТСР. В отличие от наноцилиндра и сферы, димер не обладает вертикальной осью симметрии, в связи с чем можно ожидать, что отклик нанодимера будет различен при возбуждении плоской волной, падающей вдоль и поперек оси нанодимера. Из-за это измерения спектров производились в двух геометриях засветки: (I) проекция волнового вектора (k) возбуждающей волны на плоскость образца параллельна оси нанодимера и (II) проекция волнового вектора (k) перпендикулярна оси на-нодимера. Полученные экспериментальные результаты для двух геометрий возбуждения и для обеих поляризаций представлены на Рисунке 5.2.
Геометрия эксперимента, при которой возбуждение осуществляется скользящим пучком, позволяет соотнести экспериментальные спектры рассеяния с результатами численного моделирования. Так расчет для X-поляризации (Рисунок 5.1б) соответствует s-поляризации в (I) геометрии возбуждения (Рисунок 5.2а). Как и в случае p-поляризации в (I) геометрии (Рисунок 5.2б), в рассеянии практически не наблюдается зависимости от величины зазора нанодиме-ра. Тогда как при возбуждении s-поляризованным светом в геометрии (II), соответствующей расчету для Y-поляризации (Рисунок 5.1в), отчетливо наблюдаются два пика соответствующие электрическомуимагнитному дипольнымрезонансам, взаимное положение и относительная интенсивность которых сильно зависит от величины зазора (Рисунок 5.2в). В спектрах, измеренных при p-поляризации в (I) пол. p k-s k
Темнопольные спектры рассеяния нанодимеров с различной величиной зазора, измеренные в двух различных геометриях засветки (I) и (II) для s- и p-поляризаций. Соседние спектры смещены по вертикальной оси на 1 у. е. (а,б) и 0.5 у. е. (в,г), для каждого приведена величина зазора в нанометрах. (II) геометрии, так же видны два пика (Рисунок 5.2г), существенно зависящие от величины зазора нанодимера.
Таким образом можно сделать вывод о том, что оптические свойства нано-димеров сильно зависят от величины зазора, что, в свою очередь, свидетельствует о сильной гибридизации мод наноцилиндров, образующих нанодимер.
С целью исследования ближнепольных оптических свойств кремниевого нанодимера нами было выполнено полное трехмерное моделирование распределения электромагнитного поля в наносистеме. В расчетной модели был полностью воспроизведен экспериментальный образец, состоящий из наноцилин-дров высотой 150 нм и диаметром 140 нм находящихся на стеклянной подложке n = 1.45. Материальные параметры аморфного кремния были определены экспериментально, при помощи экспериментов по эллипсометрии. В моделировании X = 640 nm Распределения электрического и магнитного полей внутри и вблизи кремниевого наноцилиндра (а) и кремниевого нанодимера (б) и (в), при освещении X- и Y-поляризованным излучением соответственно, построенные на частотах электрического и магнитного дипольныхрезонансов. возбуждение нанодимера осуществлялось плоской линейно поляризованной волной со стороны подложки. Полученные результаты расчета полей нанодимера с зазором 30 нм представлены на Рисунке 5.3 в виде вертикальный сечений на длинах волн, соответствующих электрическому и магнитному дипольным резонансам.
Карты полей одиночного наноцилиндра (Рисунок 5.3а,б) иллюстрируют, что электрическое поле усиливается на обеих резонансных частотах и концентрируется в основном на поверхности. В свою очередь, усиление магнитного поля наблюдается только на магнитном дипольном резонансе, при этом само поле сосредоточено внутри наноцилиндра. Это согласуется с результатами мультипольного разложения: электрический дипольный резонанс обладает спектральной шириной, значительно превышающей ширину магнитного дипольного резонанса и перекрывающаяся с ним, причем резонансы перекрываются. В нанодимерах так же наблюдается спектральное перекрытие резонансов.
Как видно из Рисунка 5.4, в X-поляризации в нанодимере электрическое поле в зазоре усиливается более чем в шесть раз, при этом усиление наблюдается в широком спектральном диапазоне, что связано с малым объемом моды [108]. Наблюдаемый эффект усиления поля можно также объяснить перераспределением зарядов на поверхности наноцилиндров и с непрерывностью нормальной компоненты электрического поля E на интерфейсе материалов с высоким контрастом диэлектрической проницаемости. Аналогичный эффект наблюдается в случае диэлектрического щелевого волновода [156].
Усиление электрического поля на магнитном дипольном резонансе сильнее, чем на электрическом дипольном резонансе. Это может быть связано с увеличением круговых токов смещения в наноцилиндрах, порожденных магнитным ди-польным моментом и приводящих к усилению электрического поля в зазоре. Одновременное возбуждение электрической и магнитной моды в этом спектральном диапазоне приводит к увеличению совокупного усиления электрического поля. В случае Y-поляризации электрическое поле распределяется более равномерно, и максимальное усиление не превышает двух раз.
В свою очередь магнитное поле концентрируется в толще кремния, и вместе с тем наблюдается его локальное усиление в зазоре нанодимера. Максимальное значение магнитного поля достигается в Y-поляризации на частоте магнитного дипольного резонанса, и в случае зазора 30 нм превышает амплитуду поля в падающей волне в шесть раз, тогда как в Y-поляризации усиление не превышает трех раз. Такое значение коэффициента усиления достигается за счет связи двух сонаправленных магнитных дипольных моментов цилиндров, сила связи которых зависит от величины зазора.