Введение к работе
Актуальность темы
Основной задачей квантовой электроники является создание источников когерентного излучения. Эта задача решатся двумя основными способами:
-
созданием первичных источников лазерного излучения, возбуждаемых некогерентными источниками накачки;
-
преобразованием первичного когерентного излучения в различные спектральные области за счет нелинейных и других процессов преобразования.
Одной из задач преобразования является заполнение пробелов в спектральных диапазонах, не представленных когерентным излучением мощных первичных источников. Поэтому появление каждого мощного первичного источника всякий раз сопровождается всплеском интереса к различным процессам преобразования его излучения в смежные спектральные диапазоны.
Появление мощных эксимерных лазеров (ЭЛ) на моногалогенидах инертных газов, генерирующих мощное УФ-излучение в диапазоне 193-^353 нм, также вызвало повышенный интерес к процессам преобразования УФ-излучения в видимый и ПК-диапазоны спектра.
Весьма перспективным, как и ожидалось ранее, оказалось применение ЭЛ для накачки лазеров на органических красителях (ЛК). Замена азотного лазера на ЭЛ в схемах накачки ЛК позволила на порядок увеличить их мощность и расширить диапазон генерации в УФ-область спектра.
Ко времени выполнения данной работы было известно, что для преобразования излучения эксимерных лазеров использовались следующие процессы в газах и парах металлов. Прежде всего, это процесс вынужденного комбинационного рассеяния (ВКР).
Процесс ВКР, наблюдаемый в сжатых и сжиженных молекулярных газах, позволил эффективно преобразовывать излучение эксимерных лазеров и получать когерентное излучение на большом количестве стоксовых и антистоксовых компонент ВКР.
Вынужденное комбинационное рассеяние на колебательно-вращательных переходах газов характеризуется относительно малым стоксовым сдвигом (максимальный стоксов сдвиг имеет молекула водорода 8С = 4155 см ) и одновременной генерацией на множестве стоксовых и антистоксовых компонент.
Для преобразования лазерного излучения с большим стоксовым сдвигом было предложено использовать ВКР на электронных переходах (ЭВКР) в атомарных парах химических элементов [1]. При ЭВКР на электронных переходах преобразованное излучение, как правило, концентрируется на одной стоксовой частоте в отличие от ВКР на колебательных переходах молекул.
К началу данной работы было известно о реализации ЭВКР излучения эксимерных лазеров в парах олова [2], щелочно-земельного элемента (ЩЗЭ) бария [3-5], таллия, висмута и свинца [5]. Вместе с тем количество сред, исследованных и оказавшихся пригодными для ЭВКР-преобразования УФ-излучения эксимерных лазеров в парах металлов (ПМ), к моменту выполнения данной
работы было невелико. В частности, на предмет получения ЭВКР не были исследованы атомные пары низкотемпературных металлов из группы редкоземельных элементов (РЗЭ).
Соответственно задача увеличения количества сред, пригодных для ЭВКР-преобразования (и как следствие, расширение спектрального диапазона преобразованного излучения) представлялась весьма актуальной.
Также актуальным представлялось увеличение количества возможных процессов преобразования излучения эксимерных лазеров в парах металлов, отличных от процесса ЭВКР. К моменту выполнения настоящего исследования уже имелись работы, опираясь на которые можно было прямо или косвенно указать на ряд процессов, потенциально выступающих как процессы преобразования излучения эксимерных лазеров в смеси паров металлов и буферных газов [6].
Для получения когерентного излучения в ВУФ-области спектра успешно применялся процесс нелинейной генерация гармоник и суммирования частот в инертных газах.
С целью получения генерации на первых резонансных переходах 1а- и Шб-элементов использовался процесс фотодиссоциации галоидов этих элементов осуществляемый излучением ArF*- и КгР*-лазеров.
Двухфотонное возбуждение спонтанной люминесценции в водороде, криптоне и ксеноне авторы [7] наблюдали при облучении соответствующих газов УФ-излучением ArF*- и КгР*-лазеров. Заметим, что при оптимизации условий возбуждения спонтанное излучение часто удается перевести в режим усиленного спонтанного излучения (УСИ). Поэтому упомянутые выше процессы могут потенциально представлять собой процессы преобразования УФ-излучения эксимерных лазеров в атомных и молекулярных газах.
В работе [8] сообщалось о наблюдении генерации на собственных переходах атомов кальция при облучении паров кальция излучением КгР*-лазера.
По мнению авторов, механизм генерации на переходах атома кальция был обусловлен процессом предиссоциации связанных состояний квазимолекулы, состоящей из возбужденного атома кальция и нормального атома инертного газа.
Особенностью ЭВКР-преобразованияв парах металлов является низкая, по сравнению с ВКР в сжатых газах, практически достижимая плотность рассеивающей среды. Поэтому для реализации эффективного ЭВКР в парах металлов требуется квазирезонанс между частотой накачки и одним из резонансных переходов атома металла. Наличие такого квазирезонанса, с одной стороны, увеличивает сечение процесса ЭВКР, понижая тем самым порог его появления. С другой стороны, квазирезонансное возбуждение атомов сопровождается понижением порога появления ряда других процессов, наблюдаемых при оптической накачке.
Исходя из свойств УФ-излучения ЭЛ, а также характерного для редкоземельных и щелочно-земельных элементов расположения уровней энергии (и характерной системы переходов между этими уровнями), анализа литературных данных о процессах, наблюдаемых при оптической квазирезонансной накачке, можно сделать следующее предположение. В ходе исследования ЭВКР излучения ЭЛ в парах ЩЗЭ и РЗЭ следует ожидать появления ряда дополнительных процессов преобразования.
Кроме научного интереса, исследование процесса ЭВКР и прочих сопутствующих процессов преобразования является весьма актуальным с практической точки зрения. Сопутствующие ЭВКР процессы преобразования могут существенно уменьшить его эффективность. Поэтому изучение свойств этих процессов позволит сформулировать требования к выбору наиболее оптимальных условий возбуждения.
С другой стороны, поиск и изучение процессов преобразования позволят реализовать источники когерентного лазерного излучения с уникальными характеристиками. В качестве примера таких источников можно привести лазеры, генерирующие на резонансных линиях атомов и ионов.
Актуальность изучения процесса ЭВКР эксимерных лазеров в парах металлов применительно к задаче атмосферной оптики заключается в возможности применения ЭВКР-преобразователей в качестве источников когерентного излучения для систем лидарного зондирования. Такие ЭВКР-преобразователи могут служить либо в качестве основного источника в схемах одночастотного зондирования, либо в качестве второго источника в двухчастотном лидаре, построенном на основе эксимерного лазера. Набор кювет с парами различных металлов позволяет оперативно изменять длину волны зондирования.
Когерентные источники лазерного излучения, обусловленные действием сопутствующих ЭВКР-процессов, также могут найти применение в спектроскопических лабораториях и в схемах дистанционного зондирования. Особый интерес для практического применения представляют лазеры на резонансных линиях атомов и ионов.
Цель работы
Целью работы является поиск новых сред на основе паров металлов, пригодных для преобразования излучения эксимерных лазеров за счет процесса ЭВКР и других процессов.
Для этого необходимо решить следующие задачи:
-
На основе анализа литературы, посвященной исследованию процесса ЭВКР в парах металлов, возбуждаемого излучением ЭЛ, сформулировать критерии отбора химических элементов, перспективных для реализации ЭВКР.
-
Провести экспериментальное исследование процессов создания инверсии на переходах атомов и ионов исследуемых элементов.
-
Провести экспериментальное исследование схем четырехволновых параметрических процессов (ЧВПП) с участием излучения накачки, излучения ЭВКР и вынужденного излучения на переходах выбранного элемента.
-
Отдельно провести дополнительное исследование наиболее интересных процессов преобразования, обнаруженных в ходе выполнения настоящей работы.
Научная новизна
-
Впервые осуществлена оптическая накачка РЗЭ (Tm, Sm, Yb, Ей) излучением эксимерных лазеров (XeF*, XeCl*, KrF*).
-
На переходах атома тулия (Tm) 2F01i2-F05i2 реализован процесс электронного вынужденного комбинационного рассеяния излучения ХеС1*-лазера (Х,н = = 308 нм) на длине волны Хс = 422 нм. Наблюдалось УСИ на смежном переходе атома тулия с ХА = 422.3 нм.
-
Впервые наблюдалось ЭВКР излучения ХеР*-лазера на переходах атома самария (Sm) 7^-9>2 (Хс = 589.1 нм) и 7^-9>3 (Хс = 608.2 нм).
-
Впервые при оптической квазирезонансной накачке РЗЭ (Tm, Sm, Yb, Ей) и ЩЗЭ бария (Ва) излучением эксимерных лазеров (XeF*, XeCl*, KrF*) получено множество линий УСИ, принадлежащих собственным переходам соответствующих атомов. Для большинства элементов проведена общая классификация наблюдаемых вынужденных переходов в соответствии с процессами создания инверсии.
-
На примере квазирезонансной накачки паров бария излучением ХеС1*-лазера (кн = 308 нм) показано, что в спектре преобразованного излучения, наряду с многочисленными линиями УСИ, могут присутствовать два вида линий, которые имеют параметрическую природу. Линии первого вида генерируются в ходе четырехволнового параметрического процесса (ЧВПП), в котором участвуют: вынужденное излучение на инфракрасной стоксовой частоте, УСИ на каскадном переходе атома и излучение накачки. В ЧВПП второго вида участвуют: УСИ, наблюдаемое в инфракрасной области с промежуточного уровня, УСИ на каскадном переходе атома и излучение накачки. Существование второго вид ЧВПП подтверждено экспериментально.
-
Впервые реализована генерация на переходах ионов бария и европия при оптической накачке паров бария излучением ХеС1*-лазера и паров европия излучением вторых гармоник лазеров на красителях (ка = 265.9 или 256.9 нм).
-
Впервые при оптической накачке были получены те же линии генерации на ионных переходах бария и европия, что и при газоразрядном способе возбуждения паров.
На защиту выносятся следующие положения:
-
В результате оптического воздействия на пары тулия излучением ХеС1*-лазера и на пары самария излучением ХеР*-лазеров осуществляется эффективное вынужденное электронное комбинационное рассеяние. На переходах атома тулия (Tm) 2Flj/2-2FD5/2 реализован процесс ЭВКР излучения ХеС1*-лазера (кн = = 308 нм) на длине волны Хс = 422 нм. На переходах атома самария (Sm) Ft- D2 и 7F1-9D3 реализован процесс ЭВКР излучения ХеЕ*-лазера (А.н = 351 нм) на длинах волн Хс = 589.1 и 608.2 нм.
-
При накачке паров РЗЭ (Sm, Yb, Ей) и ЩЗЭ (Ва) излучением эксимерных лазеров (XeF*, KrF*, XeCl*) возникает широкий спектр процессов вынужденного излучения, обусловленный как усиленным спонтанным испусканием на переходах атома и иона, так и четырехволновым параметрическим процессом генерации разностной частоты. При ЧВПП и процессе ЭВКР индуцированный спектр преобразованного излучения существенно зависит от спектрального состава излучения накачки.
-
Длинноволновые сателлиты (351.0, 351.3 и 555.7, 556.6 нм) резонансных линий бария А, = 351 и 553 нм, наблюдаемые при облучении паров бария ХеС1*-лазером, имеют параметрическую природу. Появление каждого сателлита обусловлено четырехволновым параметрическим процессом, в котором участвуют излучение двух последовательных каскадных вынужденных переходов с про-
межуточного уровня бария 1р Рх и излучение одной из полос генерации ХеС1*-лазера накачки.
4. Облучение паров бария ХеС1* (308 нм) лазером позволяет осуществлять селективное возбуждение уровня Ва (6р Р3д) первого иона бария непосредственно с основного состояния атома бария Ва (6s S0). Селективное возбуждение уровня Ва (6р Рзп) иона бария является следствием совпадения энергии двух квантов ХеС1*-лазера с энергией возбуждения автоионизационным состоянием (АИС) бария, имеющего преимущественный канал распада на резонансный уровень иона бария Ва+ (6р Рзп)-
Практическая значимость работы
-
За счет процессов преобразования излучения ЭЛ в ПМ созданы источники когерентного излучения, генерирующие на атомных переходах РЗЭ (Yb, Eu, Sm) и ЩЗЭ бария. Эти источники лазерного излучения генерируют в инфракрасном, видимом и ультрафиолетовом диапазонах спектра. Длины волн источников лазерного излучения оказываются автоматически привязанными к атомным линиям соответствующих РЗЭ и ЩЗЭ.
-
Преобразование излучения ЭЛ за счет процесса ЭВКР в парах тулия, самария и европия в фиолетовую, желтую, красную и инфракрасную области спектра позволяет реализовать схемы многочастотного зондирования.
-
Наличие лазерных источников, имеющих автоматическую спектральную привязку к длинам волн атомных и ионных переходов, позволяет использовать эти источники для оптогальванической спектроскопии. Не менее полезным представляется применение таких лазерных источников для исследования активных сред лазеров на парах металлов методом модуляции населенностей.
-
Особый практический интерес для зондирования ионов металлов в верхней атмосфере и прочих газовых средах представляют источники когерентного излучения, генерирующие на резонансных линиях ионов бария и, возможно, европия.
-
Для ряда лазерных переходов, возбуждаемых газовым разрядом в парах металлов, становится возможным сравнение эффективности возбуждения газоразрядного и оптического методов накачки.
Личный вклад автора
Постановка задач исследования осуществлялись непосредственно автором. Анализ полученных результатов осуществлялся непосредственно автором или с участием других соавторов работ. Результаты, составившие основу защищаемых положений, получены лично автором либо при его определяющем участии.
Все экспериментальные установки, на которых выполнялась данная работа, были спроектированы, собраны, отлажены и эксплуатировались непосредственно автором.
Автором были разработаны и изготовлены две модификации эксимерных лазеров. На основе опыта, накопленного в ЛКЭ ИОА, были разработаны и изготовлены несколько конструкций высокотемпературных кювет для приготовления химически активных паров ЩЗ- и РЗ-металлов. В работе принимали участие сотрудники ИОА СО РАН В.М. Климкин и В.Е. Прокопьев.
Апробация работы и публикации
Материалы диссертации изложены в 12 статьях в зарубежных и отечественных журналах, основные результаты докладывались на 3 всесоюзных и 12 международных конференциях: VII Всесоюзном симпозиуме по лазерному и акустическому зондированию атмосферы (Томск, 1982 г.); XI Всесоюзной конференции по когерентной и нелинейной оптике (Ереван, 1982 г.); VIII Вавиловской конференции по нелинейной оптике (Новосибирск, 1984 г.); V, VI, IX всесоюзных семинарах по газовым лазерам на парах металлов и их применению (Ростов-на-Дону, 1981, 1982, 1989 гг.); Всесоюзном совещании «Инверсная заселенность и генерация на переходах в атомах и молекулах» (Томск, 1986 г.); I, II, III, IV, V, VI, VII, VIII, IX, X, XI, XII, XIII международных конференциях «Импульсные лазеры на переходах атомов и молекул» (Томск, 1992, 1995, 1997, 1999, 2001, 2003, 2005, 2007, 2009, 2011 гг.).
Структура и объем диссертации
Диссертационная работа состоит из введения, четырех глав, заключения, списка литературы, содержащего 191 наименование. Полный объем диссертации - 185 страниц, включая 45 рисунков и 6 таблиц.
