Содержание к диссертации
Введение
Глава 1 Туннельная ионизация атомов и ионов в поле лазерного излучения 10
1.1. Туннельный эффект в атомах и ионах 10
1.2. Вероятности туннельной ионизации атомов и их ионов полем лазерного излучения 13
1.3. Выход и образование многозарядных ионов при туннельной ионизации атомов и ионов 14
Глава 2 Многократная ионизация атомов 20
2.1. Линейная поляризация поля 20
2.2. Циркулярно поляризованное поле 22
2.3. Теоретическая модель многоэлектронной туннельной ионизации атомов... 24
2.4. Асимптотика многоэлектронной волновой функции 26
2.5. Вероятность -электронного туннельного эффекта 28
2.6. Туннельная ионизация, сопровождаемая возбуждением ионного остова 33
2.7. Волновые функции 37
2.8. Интегралы перекрытия з
Глава 3 Кинетика образования многозарядных ионов атомов 42
3.1. Кинетические уравнения 42
3.2. Кинетика образования шестикратно заряженных ионов атомов 45
Глава 4 Результаты расчета кинетических уравнений и их анализ 54
Заключение 81
Библиографический список литературы
- Вероятности туннельной ионизации атомов и их ионов полем лазерного излучения
- Циркулярно поляризованное поле
- Туннельная ионизация, сопровождаемая возбуждением ионного остова
- Кинетика образования шестикратно заряженных ионов атомов
Вероятности туннельной ионизации атомов и их ионов полем лазерного излучения
Впервые туннельная ионизация наблюдалась в работах [55 - 57]. В этих экспериментах исследовалась ионизация атомов в поле неодимового лазера с длительностью импульса около 20 - 30 пс. Зависимость выхода ионов от интенсивности излучения измерялась для ряда атомов инертных газов. Авторы работ [55, 57] предполагали, что имеет место многофотонная ионизация, а в [56] приведены аргументы в пользу туннельного механизма ионизации. Точность этих экспериментов была недостаточно высока для того, чтобы однозначно утверждать о наблюдении процесса туннельной или многофотонной ионизации.
Систематическое изучение процесса туннельной ионизации началось в 1983 году с экспериментов, выполненных с использованием инфракрасного излучения СОг лазера [54]. В работе [58], было показано, что вероятность ионизации не зависит от частоты излучения, что вытекает из любых формул для туннельной ионизации.
В дальнейшем образование многозарядных ионов наблюдалось в ряде экспериментов с атомами инертных газов при величине параметра адиабатичности уг «1 и различных частот излучения. Общая черта этих экспериментов заключается в относительно небольшом диапазоне регистрируемых ионных сигналов, а именно два-три порядка величины от максимума, в котором происходит насыщение. Эти эксперименты дали согласующиеся друг с другом результаты, которые позволили сделать основные выводы. Во-первых, что наблюдаемый процесс ионизации носит туннельный характер и достаточно хорошо описывается формулами теории АДК. Во-вторых, процесс туннельной ионизации атомов носит каскадный характер.
С прогрессом лазерной техники, а именно с появлением лазеров, работающих в режиме высокой частоты повторения импульсов излучения, более поздние эксперименты позволили получать данные в более широком диапазоне амплитуд ионных сигналов благодаря регистрации сигналов достаточно малых амплитуд. Подобные эксперименты позволили обнаружить в области экстремально малых вероятностей ионизации отклонение от каскадного механизма процесса образования многозарядных ионов. Эксперименты показали, что выход кратных ионов при малых значениях вероятностей существенно больше выхода ионов, рассчитанного по формулам теории АДК. Подобный эффект был обнаружен в работе [59] при регистрации выхода двухзарядных ионов гелия и в работе [34] в выходе трехзарядных ионов аргона в линейно поляризованном лазерном поле. В экспериментах [60 - 62], выполненных в поле циркулярно поляризованного излучения, этот эффект обнаружен не был.
Необходимо более подробно остановиться на причинах отклонения от каскадного процесса туннельной ионизации атомарных ионов. Это отклонение может быть обусловлено рассеянием туннельного электрона, ускоренного полем излучения, на атомном остове. Этот процесе может происходить в полях линейной (или близкой к ней) поляризации, поскольку здесь при колебаниях во внешнем поле электрон может вернуться к атомному остову за время примерно равное половине периода лазерного поля, а процесс неупругого рассеяния электрона может привести к возбуждению или ионизации атомного или ионного остова.
Таким образом, одной из причин отклонения от каскадного процесса туннельной ионизации являются вторичные процессы, возникающие под действием протуннелировавших электронов, ускоренных лазерным полем. В работе [21] была впервые обнаружена возможность реализации рассеяния электрона, вырванного полем из атома, на атомном остове, впоследствии этот процесс рассматривался в ряде работ [22, 28, 29, 31, 63].
Процессы возбуждения и ионизации атомов и атомарных ионов в результате электронного удара являются хорошо изученной областью физики атомных столкновений [64, 65]. В работе [66] произведено теоретическое рассмотрение влияния внешнего поля на эти процессы, здесь было показано, что влияние внешнего поля практически несущественно в диапазоне полей F Fa.
При описании процессов перерассеяния электрона на атомном остове выражения для вероятности образования многозарядных ионов записывают в виде произведения вероятности одноэлектронной туннельной ионизации атома или иона, рассчитанной по формуле АДК, на вероятность столкновения туннельного электрона (с определенной в момент соударения энергией) с атомным остовом и на вероятность неупругого рассеяния электрона. В работе [29] было показано, что вероятность соударения зависит от направления вычета электрона, фазы лазерного поля в момент его вылета из-под барьера, отклонений от линейности поляризации лазерного поля.
В работах [39, 40] в результате наблюдения импульсов отдачи атомарных ионов были получены независимые подтверждения реализации процесса рассеяния туннельного электрона на атомном остове и возможности описания этого процесса в рамках классической физики. Подобный эксперимент является крайне сложным, поскольку необходимо регистрировать ионы с кинетическими энергиями менее 1 эВ. В эксперименте [40] проводилось исследование туннельной ионизации атома неона в поле ультракороткого лазерного импульса с длительностью порядка 30 фс. Здесь измерялись импульсы в диапазоне от 0,1 до 10 а.е. В работе [67] были произведены теоретические расчеты в рамках адиабатического приближения Ландау-Дыхне, которые имеют хорошее качественное и количественное соответствие с экспериментальными данными. В работе [39] были получены результаты, качественно аналогичные данным работы [40]. Эти эксперименты позволили получить данные, подтверждающие предположение об определяющей роли процесса рассеяния туннельного электрона на атомном остове в отклонениях от каскадного процесса туннельной ионизации атомов и ионов. Однако полученные результаты справедливы лишь для полей линейной поляризации и при малой интенсивности лазерного излучения.
В качестве другой причины отклонения от каскадного процесса ионизации рассматривалось «встряхивание» электрона, когда первый электрон быстро покидает область вблизи атомного остова, вызывая «встряхивание» второго электрона [59]. Этот процесс длится менее четверти оптического периода поля. Ионизация второго электрона происходит вследствие внезапного изменения эффективного потенциала (при образовании нового ионного потенциала) атома в момент быстрого вылета первого электрона [53]. Волновая функция второго электрона при этом не успевает измениться, и ее перекрытие с волновыми функциями непрерывного спектра нового базиса определяет амплитуду ионизации.
Циркулярно поляризованное поле
В случае циркулярной поляризации абсолютное значение напряженности электрического поля не зависит от времени. На этом основании в работе [42] был сделан вывод, что в циркулярно поляризованном поле вероятность туннельного эффекта такая же, как и в постоянном поле. Этот вывод, однако, не совсем корректен, что было показано в работе [52].
Дело в том, что вероятность туннельного эффекта зависит от магнитного квантового числа туннелирующего электрона, а в циркулярно поляризованном поле сохраняется проекция момента электрона на направление распространения световой волны, а не на направление электрического поля, которое, в данном случае, меняется во времени.
Для учета этого обстоятельства запишем электрическое поле циркулярно поляризованной волны, распространяющейся вдоль оси z. В дипольном приближении это поле не зависит от координат: F(i) = F(excosG t + T]ey smart). (2.7)
Здесь еХі у - единичные векторы вдоль соответствующих осей, 7/ = ±1 для правой (левой) циркулярной поляризации. Взаимодействие электрона с полем (2.7) можно записать в виде: V = er = erFsm0cos( pjart), (2.8) где в, р - полярный и азимутальный углы вектора г, е - абсолютное значение заряда электрона. Проведем теперь в нестационарном уравнении Шредингера т = (Н0+Г)ф, (2.9) at где Но - невозмущенный гамильтониан атома в приближении Хартри-Фока, унитарное преобразование электронных волновых функций: ф = exip( iTja)tLz)$, (2.10) Lz - полный оператор z-проекций орбитальных моментов электронов. Преобразованию (2.10) в классической физике соответствует переход в систему координат, вращающуюся вокруг оси z с частотой со. При этом преобразовании од-ноэлектронный гамильтониан также изменяется в соответствии с известными формулами квантовой механики: Й = exp(ir]60tL2)(H0 -+V)exp(-irju tLz)]aiLz. (2.11)
Последнее слагаемое здесь возникло при дифференцировании волновой функции (2.10) по времени, и соответствует известной теореме Лармора, утверждающей, что переход в неинерциальную вращающуюся систему координат эквивалентен включению магнитного поля в инерциальной системе координат.
В отсутствии лазерного поля одноэлектронный гамильтониан Н0 коммутирует с Lz, и поэтому не изменяется при унитарном преобразовании (2.10). Вычисление преобразованного выражения V можно легко провести, если воспользоваться известным операторным соотношением: справедливом, когда коммутатор операторов [АВ] является с-числом. В результате взаимодействие во вращающейся системе координат не зависит от времени: F = exF. (2.12)
Таким образом, во вращающейся системе координат электрическое поле направлено вдоль оси х, а электронные волновые функции обладают определенной проекцией момента на ось z. Поэтому эти функции следует разложить по другим функциям, для которых проекция момента на ось х является интегралом движения. Такое разложение осуществляется с помощью угловых матриц Виг-нера: где тх, т2 - проекции орбитального момента на соответствующие оси. Энергия функций (2.13) зависит от величины mz вследствие ларморовского слагаемого в (2.11). Поскольку при туннелировании энергия не изменяется, в конечном состоянии электрон должен иметь то же значение mz, что и в начальном состоянии1. Следовательно, в конечном состоянии следует провести такое же разложение функций фп1т по функциям фп1 , в результате чего вся проблема оказывается полностью аналогичной, проблеме прохождения через потенциальный барьер волнового пакета [70].
Окончательная формула, связывающая вероятности туннельного эффекта при линейной и циркулярной поляризациях поля, имеет вид: где F - амплитуда напряженности лазерного поля, Fa - атомная напряженность, т, т - проекция момента на направление электрического поля и на направление распространения циркулярно поляризованной волны, соответственно.
Формула (2.14) переходит для s-электронов в формулу, приведенную в [42], если в правой части (2.14) заменить D-функции символом Кронекера 5тт . Значение функций Dlmm, для / = 1 приведены, например в [71].
Очевидным аналогом рассматриваемого явления в физике твердого тела является эффект Джозефсона. В работе [72] приводится ряд соображений, касающихся отличия одночастичного и многочастичного туннельного эффекта.
Рассмотрим вначале некоторые факты, упрощающие понимание основной идеи, используемой при построении теоретической модели многозарядной тун 1 Это следует также из сохранения в циркулярно поляризованном поле проекции орбитального момента на направление распространения волны, о чем уже упоминалось выше. нельной ионизации. Как известно, для описания оптических переходов в сложных атомах Бейтс и Дамгаард [73] развили метод Слейтера [74], сохранив, в основном, безузловой характер слейтеровских орбиталей. Для внешних атомных электронов эффективный заряд ядра перестает быть подгоночным параметром, в отличие от метода Слейтера, поскольку он совпадает с зарядом остаточного иона. Эффективное же главное квантовое число однозначно определяется энергией связи электрона. С этой целью рассматривается асимптотическая область движения электрона, где атомный потенциал становится кулоновским. Высокая точность метода Бейтса-Дамгаард в расчетах сил осцилляторов [75], вместе с ясным физическим обоснованием этого метода, позволяет применять его и для расчета других атомных характеристик, определяемых большими расстояниями от атомного ядра.
Вероятность туннельного эффекта также определяется далекими от ядра расстояниями, где энергия взаимодействия электрона с внешним полем становится сравнимой с энергией притяжения электрона к остаточному иону. Поэтому для описания туннельного эффекта можно использовать метод Бейтса-Дамгаард. Подобная процедура была развита в недавней работе [76] для расчета туннельного эффекта в ридберговских молекулах, где приведены оценки условий применимости метода.
Пусть в процессе туннельного эффекта от атома отрывается N электронов, причем все эти электроны эквивалентны, то есть принадлежат одной и той же атомной оболочке. Тогда асимптотическое поведение радиальной части TV-электронной волновой функции в приближении Бейтса-Дамгаард определяется произведением асимптотик надлежащим образом симметризованных одноэлек-тронных функций
Туннельная ионизация, сопровождаемая возбуждением ионного остова
В данной главе представлены результаты расчета системы кинетических уравнений (3.1), описывающей процесс образования многозарядных ионов благородных газов. В качестве примера было рассмотрено туннельное образование многозарядных ионов атома Кг вплоть до шестикратных, которое экспериментально наблюдалось в [45]. Расчет многоэлектронного туннельного эффекта производился как для линейной, так и циркулярной поляризации поля для различных значений длительности лазерного импульса в фемтосекундном диапазоне. Случай линейной поляризации поля рассматривался в качестве иллюстрации, поскольку при данном типе поляризации процессы перерассеяния электронов могут играть важную роль.
При расчете кинетики образования многозарядных ионов в поле сильного лазерного излучения форма импульса предполагалась гауссовой: е 2Т , где Т - длительность лазерного импульса. Уравнения (3.1) интегрировались при параметре t, принимающем значения от -Т до Т, а начальные значения для концентраций соответствующих кратных ионов брались при значении параметра to, равному -Т, то есть соответствующему моменту включения лазерного поля. Вероятности переходов, входящие в систему уравнений (3.1), рассчитывались с использованием формул (2.32), (2.33), в которых параметр у вычислялся по формулам (2.16), (2.49). В проводимых вычислениях учитывались переходы между состояниями ионов Кг, приведенными в Таблице 1. При расчете вероятностей многоэлектронной туннельной ионизации использовались значения потенциалов ионизации и энергий возбуждения соответствующих состояний атома Кг, приведенные в Таблице 2 согласно данным института стандартов NIST4.
В результате проведенного расчета кинетических уравнений получены зависимости выхода кратных ионов Кг от интенсивности лазерного излучения для длительностей импульса 50 фс, 2,5 фс для случая циркулярной поляризации поля; и 2,5 фс, 0,5 фс для линейно поляризованного излучения.
На Рис. 2 представлены кривые выхода кратных ионов Кг, вплоть до Кгб+, как функция интенсивности лазерного излучения при длительности импульса 50 fs для случая циркулярной поляризации поля. Здесь произведено сопоставление данных, полученных в результате расчета выхода кратных ионов Кг с учетом всех возможных каналов, описанных выше (сплошные линии), и с учетом только последовательных одноэлектронных каскадных реакций через основные состояния ионов (пунктирные линии - теория АДК). Как показывает анализ полученных результатов, расчеты, произведенные по этим двум различным моделям приводят к существенно разным результатам выхода кратных ионов, в особенности это характерно для ионов Кг2+ - Кг5+.
Зависимости заселенностей основных и возбужденных состояний ионов Кг2+, Кг3+, Кх4+ от логарифма интенсивности при длительности импульса 50 фс в поле циркулярной поляризации лазерного излучения (выноски на Рис. 2) детально представлены на Рис. 3-5. Как видно, заселенность возбужденных состояний ионов соизмерима с заселенностью основного состояния Кг2+ и превосходит ее для некоторых состояний Кг +. Таким образом, анализ полученных кривых явно демонстрирует необходимость учета возбужденных состояний ионных остовов (процессов неупругого туннелирования), а также процессов одновременного многоэлектронного туннелирования при расчете ионизации атомов благородных газов.
Выход многозарядных ионов Кг вплоть до шестикратных, как функция интенсивности излучения при туннельной ионизации в циркулярно поляризованном лазерном поле при длительности импульса 50 fs. Сплошные линии - результат теоретического расчета с учетом всех каскадных каналов. Пунктирные линии - расчет по теории АДК (последовательное одноэлектронное туннелирование). Рис. 3. Заселенность состояний ионов Кг в циркулярно поляризованном лазерном поле при длительности импульса 50 фс в диапазоне интенсивностей, соответствующем выноске 1 на Рис. 2. Рис. 4. Заселенность состояний ионов Кг в циркулярно поляризованном лазерном поле при длительности импульса 50 фс в диапазоне интенсивностей, соответствующем выноске 2 на Рис. 2. Рис. 5. Заселенность состояний ионов Кг в циркулярно поляризованном лазерном поле при длительности импульса 50 фс в диапазоне интенсивностей, соответствующем выноске 3 на Рис. 2. Для более наглядного сравнения роли основных и возбужденных состояний в процессе туннельной ионизации атомов в циркулярно поляризованном лазерном поле на Рис. 6 представлена диаграмма, характеризующая заселенность основных состояний ионов Кг+ - Кг + и суммарную заселенность возбужденных состояний ионов Кг2+ - Кг5+ , рассчитанных в точках интенсивности лазерного излучения, соответствующих максимумам кривых выхода соответствующих кратных ионов (Рис. 2).
На Рис. 12 представлен относительный вклад выхода iV-кратных ионов Кг (JV=1, 2,..., 5) в возбужденном состоянии в процесс туннельного образования многозарядных ионов в сравнении с выходом соответствующих ионов в основном состоянии в зависимости от интенсивности излучения для длительностей лазерного импульса 50 фс (сплошные линии) и 2,5 фс (пунктирные линии). Полученные зависимости явно демонстрируют различное поведение кривых выхода кратных ионов при варьировании длительности лазерного импульса.
Анализ полученных результатов показывает, что относительный суммарный вклад возбужденных состояний в выход кратных ионов при определенных ин-тенсивностях в несколько раз превышает вклад основных состояний, в особенности это характерно для двух-, трех- и четырехкратных ионов, а также демонстрирует зависимость этого вклада от длительности лазерного импульса. Этот факт имеет физическое обоснование. Поскольку процесс образования кратных ионов имеет сложную структуру, включающую в себя как процессы каскадного одноэлектронного, так и процессы одновременного многоэлектронного туннелирования, которые имеют различное число стадий их реализации, то зависимости этих процессов от длительности лазерного импульса различны. Поэтому относительная роль этих реакций не является универсальной, а зависит от экспериментальных условий, а именно - от длительности импульса.
Кинетика образования шестикратно заряженных ионов атомов
В результате проведенного расчета кинетических уравнений получены зависимости выхода кратных ионов Кг от интенсивности лазерного излучения для длительностей импульса 50 фс, 2,5 фс для случая циркулярной поляризации поля; и 2,5 фс, 0,5 фс для линейно поляризованного излучения.
На Рис. 2 представлены кривые выхода кратных ионов Кг, вплоть до Кгб+, как функция интенсивности лазерного излучения при длительности импульса 50 fs для случая циркулярной поляризации поля. Здесь произведено сопоставление данных, полученных в результате расчета выхода кратных ионов Кг с учетом всех возможных каналов, описанных выше (сплошные линии), и с учетом только последовательных одноэлектронных каскадных реакций через основные состояния ионов (пунктирные линии - теория АДК). Как показывает анализ полученных результатов, расчеты, произведенные по этим двум различным моделям приводят к существенно разным результатам выхода кратных ионов, в особенности это характерно для ионов Кг2+ - Кг5+.
Зависимости заселенностей основных и возбужденных состояний ионов Кг2+, Кг3+, Кх4+ от логарифма интенсивности при длительности импульса 50 фс в поле циркулярной поляризации лазерного излучения (выноски на Рис. 2) детально представлены на Рис. 3-5. Как видно, заселенность возбужденных состояний ионов соизмерима с заселенностью основного состояния Кг2+ и превосходит ее для некоторых состояний Кг +. Таким образом, анализ полученных кривых явно демонстрирует необходимость учета возбужденных состояний ионных остовов (процессов неупругого туннелирования), а также процессов одновременного многоэлектронного туннелирования при расчете ионизации атомов благородных газов.
Выход многозарядных ионов Кг вплоть до шестикратных, как функция интенсивности излучения при туннельной ионизации в циркулярно поляризованном лазерном поле при длительности импульса 50 fs. Сплошные линии - результат теоретического расчета с учетом всех каскадных каналов. Пунктирные линии - расчет по теории АДК (последовательное одноэлектронное туннелирование). Рис. 3. Заселенность состояний ионов Кг в циркулярно поляризованном лазерном поле при длительности импульса 50 фс в диапазоне интенсивностей, соответствующем выноске 1 на Рис. 2. Рис. 4. Заселенность состояний ионов Кг в циркулярно поляризованном лазерном поле при длительности импульса 50 фс в диапазоне интенсивностей, соответствующем выноске 2 на Рис. 2. Рис. 5. Заселенность состояний ионов Кг в циркулярно поляризованном лазерном поле при длительности импульса 50 фс в диапазоне интенсивностей, соответствующем выноске 3 на Рис. 2. Для более наглядного сравнения роли основных и возбужденных состояний в процессе туннельной ионизации атомов в циркулярно поляризованном лазерном поле на Рис. 6 представлена диаграмма, характеризующая заселенность основных состояний ионов Кг+ - Кг + и суммарную заселенность возбужденных состояний ионов Кг2+ - Кг5+ , рассчитанных в точках интенсивности лазерного излучения, соответствующих максимумам кривых выхода соответствующих кратных ионов (Рис. 2).
На Рис. 7, 8 - 10, 11 представлены кривые, полученные в результате расчета кинетических уравнений для длительности лазерного импульса 2,5 фс, аналогичные кривым, описанным выше (Рис. 2, 3 - 5, 6).
На Рис. 12 представлен относительный вклад выхода iV-кратных ионов Кг (JV=1, 2,..., 5) в возбужденном состоянии в процесс туннельного образования многозарядных ионов в сравнении с выходом соответствующих ионов в основном состоянии в зависимости от интенсивности излучения для длительностей лазерного импульса 50 фс (сплошные линии) и 2,5 фс (пунктирные линии). Полученные зависимости явно демонстрируют различное поведение кривых выхода кратных ионов при варьировании длительности лазерного импульса.
Анализ полученных результатов показывает, что относительный суммарный вклад возбужденных состояний в выход кратных ионов при определенных ин-тенсивностях в несколько раз превышает вклад основных состояний, в особенности это характерно для двух-, трех- и четырехкратных ионов, а также демонстрирует зависимость этого вклада от длительности лазерного импульса. Этот факт имеет физическое обоснование. Поскольку процесс образования кратных ионов имеет сложную структуру, включающую в себя как процессы каскадного одноэлектронного, так и процессы одновременного многоэлектронного туннелирования, которые имеют различное число стадий их реализации, то зависимости этих процессов от длительности лазерного импульса различны. Поэтому относительная роль этих реакций не является универсальной, а зависит от экспериментальных условий, а именно - от длительности импульса.
