Введение к работе
Актуальность темы._ Плазма в смесях инертных и молекулярных газов предсталяет большой интерес с точки зрения как чисто научной, так и прикладной. Этот интерес связан прежде всего с созданием, моделированием и оптимизацией активных сред газовых лазеров, работающих на таких смесях. В качестве примесей молекулярные компоненты всегда присутсвуют в инертных газах. Ео многих случаях они могут играть заметную роль в ионизационных процессах и тем самим оказывать существенное влияние на характеристики плазмы. Молекулярные добавки в инор'.ные газы и в их смеси могут влиять на устойчивость горения разряда, шумы и страты, как способствуя їм, так и псл"вл~л их» что используется, например, при оптимизации гелий-неоновых лазеров. Стационарная и распадающаяся плазма в инертных газах с добавками молекулярных широко используется для изучения элементарных процесов, происходящих с участием молекул, измерения вероятностей и констант скорости процессов. Таким исследованиям способствует то обстоятельство, что плазма в инертных газах (Не, Ne, Аг) характеризуется большой средней энергией электронов и, как следствие, высокой эффективностью возбуждения электронных состояний молекул. В то же время малое парциальное давление молекулярной компоненты делает маловероятными столккования молекул друг с другом, уменьшает роль столкнезительной дезактивации молекул и упрощает анализ экспериментальных данных. По этим же причинам при спектральном анализе молекулярных газов их иногда специально разбавляют инертным газом (гелием). Наконец, плазма в смесях инертных и молекулярных газов может использоваться для моделирования верхних слоев земной и планетных атмосфер.
Для построения теоретической модели любого плазменного объекта и предсказания его характеристик необходимо знание механизмов ионизации в плазме. Для расчета концентрации возбужденных частиц и интенсивности излучения плазмы необходимо, кроме того, знание механизмов их возбуждения и дезактивации, а для расчета концентрации продуктов химических реакций и скорости их наработки - механизмов химических превращений в плазме. Многообразие путей, которыми могут осуществляться все эти процессы,
делает выяснение их механизмов весьма нетривиальным. Сложность задачи усугубляется, во-первых, тем, что процессы различного типа нельзя рассматривать изолированно; так, в ионизации могут участвовать возбужденные частицы и продукты химических реакций, в химических реакциях - электроны и возбужденные частицы и т.д. Во-вторых, для многих процессов отсутствуют надежные данные по сечениям или константам скорости. Все это приводит к тому, что решить эту задачу невозможно без предварительных экспериментальных исследований, в которых находятся основные характеристики плазмы, такие как напряженность поля, концентрации возбужденных частиц и продуктов химических реакций и т. д. Наличие экспериментальных данных позволяет "расцепить" уравнения баланса для частиц различного типа, исключить неизвестные константы и сечения, проверить правильность функции распределения электронов по энергиям (ФРЗЭ) и т. д. В результате задача нахождения механизмов процессов становится разрешимой. Однако для выполнения такой программы необходимо проведение широкого комплекса измерений во всем интервале экспериментальных условий.
К моменту начала нашей работы исследования, имевшие целью установить механизмы основная физико-химических процессов в плазме в смесях инертных и молекулярных газов, практически отсутствовали (исключение составляли лишь процессы колебательной кинетики). Е данной работе такие исследования проведены систематически, комплексно, с применением различных экспериментальных методов и в широком интервале экспериментальных условий. Это позволилонадежно установить механизмы всех основных процессов: ионизации, возбуждения и дезактивации молекул и атомов, химических реакций, протекающих в смесях исследованного состава в рассмотренных диапазонах экспериментальных условий. Как правило, эти результаты могут быть экстраполированы на более широкую область условий и смеси другого состава.
Объектом исследования была плазма в двух-трехкомпонентных смесях, составленных на основе гелия. Выбор гелия как основной компоненты связан с тем, что он в этом качестве чаще других инертных газов используется при составлении лазерных смесей и при решении других практических задач. Основными молекулярными добавками были азот и окись углерода. Такой выбор был обусдов-
лен, во-перЕых, их широкой распространенностью в различных при-
доениях,-а-во-вторьк,..тем,_ что.плазма в.чистых N2 и СО доста
точно хорошо исследована. Это делает анализ процессов в смесях
более достоверным, а также позволяет проводить весьма полезное
для экстраполяции и обобщений сравнение свойств и характера
процессов, протекающих в чисти газах и в смесях. В качестве
третьих компонент присутствовали кислород и ксенон - добавки,
используемые в лазерних смесях. Кроме того, в плазме содержа
лись продукты химических превращений - атомы N, О, С, молекулы
N0, С02, С2 и т. д. Концентрация молекулярных примесей в исход
ных смесях была от ~0.1% до ~> 10Z. Это - интеовал, характер
ный для гшрокого круга реальных систем. Вместе с тем, ол инте
ресен тем, что в этих условиях и атомы инертного газа, и моле
кулы могут играть в процессах возбуждения и ионизации активную
роль, в результате чего плазма по своим свойствам существенно
отличается от плазмы как в чистых инертных, так и в молекуляр
ных газах.
Диапазон давления смеси выбирался от нескольких десятых тора до ~-10 Тор, плотности тока от «o.l до ~10 мА/см . Эти условия отвечают слабому разогреву газа и сильной неравновес-ностн плазмы и являются типичными для болілого числа плазменных систем. Хроме того, такие условия благоприятствовали измерению колетапт элементарных процессов (см. нихе).
3 работе такле представлена результаты исследований механизмов ионизации и химических реакций в моїкном электроразрядпом СО-лаге ре непрерывного дойсїв'.'я с продельным возбуждением и гадко-азотным охлаждением стенки трубки. Параметры разряда -тої:, давление газа, состав емгеи - соответствовали указанному вьте диапазону условий.
Небольшая часть работы посвящена изучению разряда в чистых инертных газах (їй, Ms, Лг) и в смеси Не - N. Это обусловлено стремлением апробировать используемые в работе подходы и методы на более простых объемах. Лолучоин-З ;.ри зісм результаты представляют и самостоятельный интерес.
Экспериментальные исследования плазмы традиционно являлись "дним ия важнейших источников информации об элементарных про-цессах, их кинетике и константах. И в настоящее время такие
_ 4 -
исследования позволяют изучать процессы, не доступные для других, более "чистых" методов (например, метода пучков). Экспериментальные условия, в которых проводились измерения э данной работе, особенно область низких парциальных давлений молекулярной компоненты, весьма благоприятствовали решению этой задачи. Благодаря этому удалось получить большое число новых данных о закономерностях протекания и константах процессов с участием атомов, молекул и электронов. Для получения более надежной информации большая часть измерений выполнена в условиях нестационарной плазмы послесвечения разряда.
Экспериментальными методами исследований были преимущественно методы оптической спектроскопии:
метод излучения, позволявший измерять концентрации возбужденных частиц, газовую и колебательную температуры, функцию распределения молекул по колебательным уровням и концентрацию частиц - продуктов химических реакций. Измерения велись в диа- пазоне длин волн от 200 нм до 5 мкм;
метод поглощения в различных вариантах, в том числе предложенных в данной работе-,
методы кинетической спектроскопии в разных модификациях. Характерные времена исследованных процессов были от «1 мкс до /«/10 мс;
метод оптического возбуждения (оптической накачки) плазмы, получивший в работе существенное развитие. Использовались различные варианты метода: накачка разряда или послесвечения другим разрядом, накачка перестраиваемым лазером, накачка разрядом самого себя и воздействие на активную среду лазера собственного индуцированного излучения.
Воздействие внешнего излучения на плазму самостоятельного разряда может привести к изменению ее электрических и электро-ккнетических характеристик. В этом случае говорят об оптогаль-ваническом эффекте (ОГЭ), имеющем в настоящее время многочисленные приложения. В данной работе исследования ОГЗ позволили уточнить механизмы ионизации в разряде в инертных газах и в мощном электроразрядном СО-лазере. Одновременно были выяснены механизмы и самого ОГЭ. При этом, в отличие от всех предыдущих работ, при изучении ОГЭ проводились не только электрические и
эондовые, но и оптические измерения. В результате впервые удалось дать количественное, подтвержденное экспериментально, описание процессов, приводящих к ОГЭ.
Научная новизна работы состоит в том, что в ней впервые:
обнаружено существование нового эффекта - изменения механизма ионизации в самостоятельном разряде под действием собственного индуцированного излучения; обнаружен новый процесс ионизации в самостоятельном разряде в смесях, содержащих СО -ассоциативная ионизация CO(v) + С0( 1 X) -> (C0)J + е ; выяснен механизм влияния кислорода на злектрокинетическле параметры плазмы СО-лазера;
выяснены механизмы оптогалъваяического эггфекта в разряде в инертных газах под действием излучения разряда в том же газе и оптогальванического эффекта в СО-лазере под действием собственного излучения лазера; обнаружена область резкого уменьшения величины ОГЭ, а затем его исчезновения в разряде в инертных гагах при уменьшении давления;
выяснены основные механизмы ионизации в разряде в смесях He-СО, Не-С0-02 и в плазме мощного злектроразрядиого СО-лазера; выяснены основные механизмы возбуждения и дезактивации электронных состояний молекул СО и N2 в разряда в смесях, содержащих Не, СО, М-,, Хе, 0^2 ; выяснены основные механизмы образования и гибели атомов О, С и N в разряде в смесях He-СО, Не-С0-02, Не-Hj, механизмы образования и гибели молекул С02 в разряде в смесях He-СО, Не-СО-Од и в плазме электроразрядного СО-лазера;
обнаружены процессы передачи возбуждения в СО с уровней
а П на другие триплетные состояния при столкновениях с молекулами СО; доказано существование процессов передачи возбуждения в N2 между состояниями А3" и В П, Ъ^1 и W3& при столкновениях с атомами гелия; показано, что основным процессом тушения состояния а п СО молекулами собственного газа является элект-ре.чда-колеОательная релаксация с преимущественным заселением уровней v - 5 - 13 основного состояния СО; в стационарной и распадающейся плазме в смесях He-СО обнаружено существование у возбужденных молекул С2 вращательного распределения с температурой, значительно ниже газовой;
- измерены константы скорости дезактивации метастабильных
уровней неона электронами, ступенчатого возбуждения состояний СО, столкновительной передачи возбуждения между уровнями Не и Ne, электронными состояниями СО, N2 ; константы тушения СО(а^П) колебатедьно-возбуждененными молекулами СО, пеннинговской ионизации СО и N2 атомами гелия в излучающих состояниях и пеннин-гововской ионизации колебательно-возбужденных молекул СО; конс-такту образования СО^ при столкновениях СО и 0^:
предложены новые, технически легко реализуемые методы измерения концентрации атомов N, С и молекул N,(A3Z) в разряде и времени жизни атомов С в разряде и в послесвечении; метод измерения начального времени спада электронной температуры в распадающейся плазме в гелии;
получены формулы для диффузионного времени жизни метаста-бильных атомов и молекул в плазме при произвольном радиальном распределении источников возбуждения, наличии отражении частиц от стенки и тушения в объеме; получены универсальные соотношения для эффективной радиационной вероятности молекулярной полосы при наличии пленения резонансного излучения.
Научная и практическая значимость работы, Полученные в работе данные о механизмах ионизации в плазме необходимы для расчета величины приведенного электрического поля - основного параметра, определяющего состояние электронной компоненты в плазме в смеси данного состава. Данные о механизмах ионизации и константах скорости (КС) возбуждения и дезактивации молекул необходимы для расчета концентрации молекул в возбужденных состояниях и интенсивности излучения плазмы. Данные о механизмах и КС образования и гибели частиц - продуктов химических превращений в плазме необходимы для расчета концентрации этих частиц, химического состава плазмы, скорости "выгорания" исходных компонент и наработки продуктов. Данные о механизмах оптогальвани-ческого эффекта необходимы при планировании и анализе результатов исследований, основанных на использовании ОГЭ.
Результаты данной работы, полученные при изучении механизмов ионизации, оптогальванического эффекта, химических реакций и констант процессов были использованы при создании теоретической модели мощного эдектрораарядного СО-лазера.
Результаты исследований элементарных процессов, их кинети-
ка и константы могут быть использованы при построении квззимо-лекулярных_термов и физических моделей неупругих столкновений атомных частиц.
Полученные формулы для расчета диффузионного временя жизни метастабильных атомов и молекул и эффективной вероятности частично плененіїого перехода в молекуле могут быть использованы для любых плазменных систем, не имеющих больших градиентов газовой температуры. В частности, они использовались в работах, посвященных исследованию диффузии оптически-ориентированных атомов.
Предложенные методы измерения концентрации атомов N и С, времени жизни атомов С, концентрации молекул N^CA4^) я времени релаксации электронной температуры могут быть использованы для диагностики различных плазменных систем. Обнаруженное в работе при исследовании ОГЭ существование критического давления может быть использовано при выяснении механизмов ионизации в плазме самостоятельного разряда. Развитые и усовершенствованные оптические методы исследования - оптической накачки, поглощения и кинетической спектроскопии - могут быть использованы при изучении плазмы любых газов.
Апробация работы и публикации. Материалы, вошедшие в диссертацию, доложены на X и XVI Международных конференциях по физике электронных и атомных столкновений (Париж, 1977, Нью-Йорк, 1989), на XV, XVII, XVIII и XX Международных конференциях по явлениям в ионизованных газах (Минск,1981, Будапешт,1985, Суон-си,1987, Пиза.1991), на X и XI Европейских конференциях по атомной и молекулярной физике ионизованных газов (Орлеан,1990, Санкт-Петербург,1992); на XVII, XIX и XX Всесоюзных съездах по спектроскопии (Минск, 1971, Томск,1983, Киев,1988), на Всесоюзных конференциях по физике электронных и атомных столкновений (Ужгород,1972, Петрозаводск,1978, Ленинград,1981, Ужгород,1988), по Физике низкотемпературной плазмы (Киев,1975, Киев,1979, Ленинград,1383, Ташкент. 1Р37) и по генераторам низкотемпературной плазмы (Фрунзе,1983), на заседании Научного совета АН СССР по проблеме "Физика электронных и атомных столкновений" (Ленинград, 1985) и на всесоюзных и региональных совещаниях и семинарах. Теме диссертации посвяаено 70 публикаций, основное ее со-
держание изложено в работах С1 - 34].
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, четырех глав и заключения. Полный объем ее 4Й2 стр., в том числе 365 стр. текста, 138 рис. и 15 таблиц; библиография -443 наименования.
