Введение к работе
Актуальность работы
Одним из актуальных направлений в современной лазерной физике является уточнение и развитие фундаментальных представлений о взаимодействии лазерного излучения с дисперсными средами с упорядоченной или случайной структурой в условиях сильного влияния характеристик излучения на оптические свойства среды. Результаты подобных исследований являются физической основой для разработки новых подходов к синтезу дисперсных оптических и лазерных материалов, эффективных лазерных методов анализа структуры дисперсных систем для многочисленных промышленных и медико-биологических применений. Существенное влияние на распространение лазерного света в дисперсных системах оказывают резонансные эффекты при коллективном или одночастичном взаимодействии излучения со структурными составляющими системы, проявляющиеся в частотных интервалах, определяемых структурой системы и частотными зависимостями электродинамических параметров структурных составляющих в оптическом диапазоне. Типичным примером является развитие фундаментальных основ и практических приложений в области синтеза и использования фотонно-кристаллических материалов, начиная с пионерских работ Э. Яблоновича и С. Джона в середине восьмидесятых годов прошлого века и заканчивая обилием публикаций в настоящее время, посвященных различным аспектам производства и применения одномерных, двумерных и трехмерных периодических и почти периодических структур, характеризуемых существованием фотонных запрещенных зон в оптическом, терагерцовом и радиодиапазонах. Специфические оптические свойства подобных структур, обусловленные имеющим интерференционную природу коллективным резонансным эффектом при взаимодействии с ними света, в настоящее время широко используются при передаче и обработке информации, для генерации широкополосного оптического излучения (в том числе и для медико- биологических применений в части создания широкополосных преобразователей излучения для оптических когерентных томографов с высоким пространственным разрешением) и др.
К числу коллективных резонансных эффектов, возникающих при взаимодействии света с многократно рассеивающими случайно - неоднородными дисперсными системами, также могут быть отнесены локализация электромагнитного поля, а также генерация и усиление лазерного излучения в системах, содержащих селективные поглотители с высоким квантовым выходом флуоресценции. Существование локализованных состояний электромагнитного поля в неупорядоченных дисперсных системах обычно связывают с явлением слабой локализации, проявляющимся в форме когерентного обратного рассеяния лазерного
света дисперсной средой, а также гипотетической сильной локализации электромагнитных волн, теоретически предсказанной С. Джоном в восьмидесятых годах прошлого века и аналогичной андерсоновской локализации электронов в аморфных проводниках. Значительный вклад в развитие данного направления лазерной физики и фотоники внесли такие российские и зарубежные исследователи, как В. С. Летохов, А. М. Желтиков, А.А. Голубенцев, A. Lagendijk, D.S. Wiersma, C. Soukoulis, J.D. Joannopoulos, R.D. Meade, J.N. Winn, P.N. Prasad, J.-M. Lourtioz, H. Benistry, V. Berger, J.-M. Gerard, D. Maystre, А. Yamilov, М.А. Ногинов, Л.А. Мельников и др.
Одночастичные резонансные эффекты при рассеянии и/или поглощении света структурными элементами дисперсной системы в отсутствии существенного вклада локальных полей, формируемых другими частицами среды, во взаимодействие электромагнитного поля с данным элементом системы, также могут оказывать значительное влияние на макроскопические оптические характеристики системы в определенных частотных интервалах. К числу подобных явлений прежде всего следует отнести возбуждение поверхностных плазмонных резонансов в металлических наночастицах, широко используемых в настоящее время в различных областях современной оптики, лазерной физики и биофотоники (в частности, для создания наносенсоров, обладающих чрезвычайно высокой чувствительностью к изменениям биохимических свойств анализируемой среды). Одночастичные резонансные эффекты проявляются при взаимодействии света с клеточными слоями в биотканях (резонансы Ми при рассеянии зондирующего излучения ядрами клеток, проявляющиеся в спектрах однократного обратного рассеяния света клеточными структурами (Л. Перельман с сотрудниками, 1994), что позволяет предложить методику ранней диагностики патологических изменений эпителиальных клеток), в явлении лазерной генерации изолированными полимерными частицами, насыщенными красителями с высоким квантовым выходом флуоресценции (А. Лагендайк с сотрудниками, 2006) и др. Значительный вклад в исследования и практические применения подобных явлений сделан P.
Chakraborty, R.D. Averitt, S.L. Westcott, N.J. Halas, J.B. Pendry, В.М. Шалаевым, Н.Г. Хлебцовым, Л.А. Дыкманом, С.В. Щеголевым и др.
Следует отметить, что, несмотря на существенные достижения в оптике дисперсных сред и лазерной физике в последние два десятилетия, связанные с установлением фундаментальных особенностей резонансных взаимодействий оптического излучения с микро- и наночастицами в дисперсных системах и практическим использованием этих особенностей, отдельные важные аспекты подобных взаимодействий исследованы не в полной мере. Следует отметить, например, вопрос о влиянии резонансного поглощения базовой среды, содержащей рассеивающие частицы, на распространение лазерного излучения и формирование спекл- модулированных световых полей в подобных дисперсных системах. Не в полной мере выявлены особенности возбуждения поверхностных мод в оптическом диапазоне в диэлектрических наночастицах с низкой топологической размерностью (в частности, в квазиодномерных и квазидвумерных наночастицах) и, соответственно, влияние этих особенностей на оптические характеристики дисперсных систем, состоящих из подобных частиц. Эксперименты по исследованию нелинейного поглощения и рассеяния мощного лазерного излучения в подобных низкоразмерных дисперсных системах приводят к противоречивым результатам, не допускающим адекватную интерпретацию в рамках существующих представлений о взаимодействии электромагнитного излучения с наноструктурированными дисперсными средами (M. Feng, H. Zhan, L. Miao, Nanotechnology, 2010). Вместе с тем, решение подобных задач не только приведет к дальнейшему развитию фундаментальных представлений о взаимодействии лазерного излучения с дисперсными средами, но также даст основу для разработки новых подходов в синтезе оптических и лазерных материалов со случайно- неоднородной структурой, новых оптических и лазерных методов анализа структуры и функциональных свойств микро- и наноструктурированных композитных материалов.
В связи с этим целью диссертационной работы явилось установление закономерностей, определяющих влияние резонансных эффектов при рассеянии и поглощении излучения лазерных и широкополосных источников структурными составляющими дисперсных систем, состоящих из диэлектрических микро- и наночастиц, на оптические характеристики систем, а также феноменологическая интерпретация установленных закономерностей в рамках классических и квантовых представлений о взаимодействии электромагнитного излучения с веществом.
Для достижения поставленной цели решались следующие основные задачи:
экспериментальные и теоретические исследования эффекта конкуренции поглощения и рассеяния лазерного излучения в микроструктурированных дисперсных системах с околорезонансным поглощением базовой среды, приводящего к оптическому просветлению дисперсной системы при возрастании концентрации селективно поглощающего компонента базовой среды;
экспериментальные исследования спектров экстинкции дисперсных систем на основе разбавленных суспензий квазидвумерных диэлектрических наночастиц (нанопластин гидратированного титаната калия) в спектральном интервале, соответствующем фундаментальному поглощению материала наночастиц; теоретическая интерпретация полученных результатов на основе классических представлений о взаимодействии электромагнитного излучения с материалами, характеризуемыми сильными частотными зависимостями оптических свойств, с учетом геометрических особенностей частиц; - экспериментальные исследования эффекта околорезонансного насыщения поглощения лазерного излучения дисперсными системами на основе разбавленных суспензий квазидвумерных диэлектрических наночастиц (нанопластин гидратированного титаната калия); теоретическая интерпретация полученных результатов в рамках двухуровневой модели поглощающей среды с обедняемым основным состоянием.
Основные результаты и положения, выносимые на защиту:
-
-
Возрастание концентрации селективно поглощающего компонента базовой среды в дисперсных системах, состоящих из непоглощающих диэлектрических частиц в однородной базовой среде с околорезонансным поглощением зондирующего лазерного излучения приводит к возрастанию средней интенсивности и индекса мерцаний рассеянного вперёд излучения. Необходимым условием для проявления этого эффекта, обусловленного конкуренцией процессов рассеяния лазерного света на частицах и его поглощения базовой средой, является реализация режима распространения лазерного излучения в среде, переходного между диффузионным режимом и баллистическим режимом распространения.
-
Отношение высокочастотного (вблизи 200 нм) и низкочастотного (вблизи 300 нм) пиковых значений коэффициента экстинкции суспензий наночастиц полититаната калия зависит от геометрического фактора частиц и приблизительно равно « 2.5 для квазидвумерных частиц
(нанопластин) с объемом, большим ~ 10 105нм ; при этом доминирующий вклад в экстинкцию обусловлен рассеянием зондирующего излучения частицами. При убывании объема наночастиц до значений, меньших ~
4 -IO5 нм , отношение пиковых значений коэффициента экстинкции уменьшается, асимптотически стремясь к » 0.7; при этом доминирующий вклад в экстинкцию дает поглощение света наночастицами.
-
-
Отношение высокочастотного и низкочастотного пиковых значений коэффициента экстинкции суспензий наночастиц полититанатов в ближней ультрафиолетовой области может быть использовано в качестве индикатора структурной стабильности суспензии. В частности, формирование трехмерных кластеров в результате агрегации нанопластин полититанатов приводит к существенному возрастанию отношения пиковых значений.
-
Спектральная зависимость комплексного показателя преломления полититанатов в диапазоне длин волн 190 - 400 нм допускает интерпретацию спектров экстинкции наночастиц полититанатов в рамках одноосцилляторной модели Лоренца со значением плазменной частоты, сопоставимым со значением плазменной частоты для металлов. 5) Убывание экстинкции суспензий наночастиц полититанатов в непоглощающих жидких средах при возрастании интенсивности зондирующего импульсного лазерного излучения с длиной волны вблизи максимума поглощения материала наночастиц обусловлено эффектом насыщаемого поглощения, адекватно описываемого двухуровневой моделью с обедняемым основным состоянием.
Научная новизна работы:
-
-
-
Впервые установлено существование эффекта частичного оптического просветления дисперсных систем с селективным поглощением для длин волн зондирующего лазерного излучения, соответствующих околорезонансному поглощению лазерного излучения базовой средой. Данный эффект проявляется при возрастании концентрации селективного поглотителя в базовой среде и обусловлен конкуренцией процессов рассеяния лазерного излучения непоглощающими диэлектрическими частицами в базовой среде и поглощения базовой средой при увеличении действительной части ее показателя преломления.
-
Впервые показано, что существование двух пиков в ближней ультрафиолетовой области в спектрах экстинкции неупорядоченных дисперсных систем на основе квазидвумерных наночастиц (нанопластин) титаната калия обусловлено возбуждением поверхностных мод в наночастицах в частотных интервалах, для которых действительная часть диэлектрической функции материала частиц стремится к 0. При этом доминирующую роль в экстинкции системы играет рассеяние зондирующего излучения наночастицами.
-
Показано, что отношение значений высоты высокочастотного и низкочастотного пиков в спектрах экстинкции неупорядоченных дисперсных систем на основе нанопластин титаната калия со значениями толщины в интервале 5 - 15 нм и поперечного размера в интервале 100 нм - 300 нм пропорционально четвертой степени отношения частот, соответствующих пиковым значениям экстинкции, и монотонно увеличивается по мере перехода от квазидвумерной к трехмерной форме наночастиц вследствие их агрегации. Соответственно, данная величина может быть использована как индикатор структурной стабильности дисперсных систем на основе нанопластин титаната калия, а также для анализа процессов агрегации и эксфолиации наночастиц в подобных системах.
-
Впервые исследовано явление насыщаемого околорезонансного поглощения лазерного излучения неупорядоченными дисперсными системами на основе нанопластин титаната калия. Показано, что данное явление с приемлемой точностью допускает интерпретацию в рамках двухуровневой модели среды с обедняемым основным состоянием.
Практическая значимость. Результаты диссертационной работы дополняют и развивают существующие представления о процессах взаимодействии лазерного излучения с неупорядоченными дисперсными средами на основе диэлектрических микро- и наночастиц в условиях существенного влияния резонансных эффектов при рассеянии и поглощении лазерного света частицами на макроскопические оптические характеристики среды.
Установленный в ходе проведенных исследований эффект частичного просветления селективно поглощающих неупорядоченных дисперсных систем для длин волн лазерного излучения, соответствующих околорезонансному поглощению света в среде, необходимо учитывать при синтезе дисперсных лазерных сред с неупорядоченной структурой, а также при фотобиологических применениях лазерного излучения (в частности, при дозиметрическом обеспечении процедур фотодинамической терапии онкологических заболеваний).
Теоретические и экспериментальные результаты, полученные в исследованиях спектров экстинкции и насыщаемого поглощения неупорядоченных дисперсных систем на основе нанопластин титаната калия, являются физической основой для разработки оптических и лазерных методов анализа структуры подобных систем в процессе их синтеза.
Полученные в диссертационной работе результаты использованы при выполнении НИР в рамках государственного задания ВУЗам на выполнение НИР (Мероприятие 1. Проведение фундаментальных и прикладных научных исследований и экспериментальных разработок) «Исследования резонансных явлений при многократном рассеянии света в микро- и наноструктурированных случайно-неоднородных средах» (СГТУ-345, 2011г.); «Исследования механизмов локализации упругого и неупругого взаимодействия оптического излучения с наноструктурированными дисперсными системами» (СГТУ-14, 2012 г.), а также гранта РФФИ №09-02-01048-а «Управляемая генерация лазерных спеклов в неоднородных средах и ее биомедицинские применения» (2009- 2011 гг.).
Результаты, полученные в ходе выполнения диссертационной работы, будут использованы в учебном процессе для подготовки бакалавров и магистров, обучающихся по направлению «Техническая физика», для модернизации специальных курсов лекций и постановки учебно-исследовательских работ в специальном практикуме по оптическим и лазерным измерениям.
Личный вклад автора диссертации состоит в непосредственном участии в постановке и решении основных задач работы, в разработке методик теоретического анализа и экспериментальных исследований, обработке, обсуждении и интерпретации полученных результатов. Представленные экспериментальные результаты получены или лично автором, или при его непосредственном участии совместно с д.ф.-м.н., проф. Зимняковым Д.А. В экспериментальных исследованиях эффекта частичного просветления дисперсных систем в условиях конкуренции поглощения и рассеяния также принимала участие Исаева А.А. Экспериментальные исследования экстинкции и нелинейного отклика дисперсных систем на основе квазидвумерных наночастиц титаната калия проводились совместно с к.ф.-м.н., доц. Ушаковой О.В., д.х.н., проф. Гороховским А.В. и к.х.н., доц. Третьяченко Е.В.
Достоверность полученных результатов обеспечивается: использованием хорошо обоснованных и многократно апробированных экспериментальных методов анализа оптических свойств дисперсных сред; соответствием в частных случаях полученных данных известным из литературы результатам аналогичных исследований, выполненных другими научно-исследовательскими группами; воспроизводимостью экспериментальных данных и их соответствием результатам теоретического моделирования переноса лазерного излучения в дисперсных системах, полученным с использованием обоснованных и апробированных теоретических моделей.
Апробация работы
Результаты, представленные в диссертационной работе, докладывались и обсуждались на международной междисциплинарной школе для студентов и молодых учёных по оптике, лазерной физике и биофизике Saratov Fall Meeting International School for Junior Scientists and Students on Optics, Laser Physics and Biophotonics (SFM) (Саратов, Россия, 2009-2011 гг.), международной конференции "Correlation Optics'lO" (Черновцы, Россия, 2011 г.), 15-й международной конференции «Laser Optics 2012» (Санкт-Петербург, Россия, 2012 г.).
Публикации
По теме диссертации опубликовано 12 печатных работ, в т.ч. 6 в изданиях, рекомендованных ВАК РФ, 6 в сборниках научных трудов и материалах конференций.
Структура и объём диссертации
Диссертация состоит из введения, четырёх глав, заключения и списка литературы, состоящего из 217 наименований. Материалы работы изложены на 151 странице, содержащих 35 рисунков и 2 таблицы.
Похожие диссертации на Одночастичные резонансные эффекты при взаимодействии лазерного излучения с неупорядоченными дисперсными системами на основе диэлектрических микро- и наночастиц
-
-
-
-
