Введение к работе
Актуальность темы диссертации. Исследование столкновиїельно -индуцированного излучения и поглощения вблизи запрещенных атомных и молекулярных линий представляет собой обширный и развивающийся раздел спектроскопии. В связи с поиском новых эксимеркых систем в последнее время возрос интерес к изучению столкновительно индуцированного излучения и поглощения вблизи запрещенных атомных линий. Наиболее полно в литературе исследованы столкновительно -индуцированные полосы вблизи запрещенных атомных S -- S переходов в системах типа щелочной металл - инертный газ, которым посвяцено большинство работ.
Лишь в последние годы в связи с разработкой лазеров с относительно высоким давлением активной газовой смеси начали активно изучаться столкновительно - индуцированные переходы в атомах второй группы в атмосфере инертного газа. Главной особенностью таких переходов является столкновительно индуцированный сателлит, который расположен з окрестности положения запрещенной атомной линии. При этом в большинстве работ по исследованию сателлитов запрещенных линий не приводится сравнений рассчитанного контура с экспериментальным по абсолютной интенсивности. Авторы теоретических работ, как правило, предлагают лишь качественную интерпретацию полученных экспериментальных результатов, а если и проводят сравнение с экспериментом, то лишь по форме исследуемого сателлита спектральной линии (СЛ! с использованием различных нормировочных множителей. В то же время, для моделирования процессов э лазерах необходимы абсолютные значения спектральной интенсивности.
Поэтому актуальным представляется рассмотрение метода, который позволяет единым образом описывать полные контуры (включая центральную лоренцевскую часть и примыкающие к ней крылья) CJi излучения и поглощения как для асимптотически (в пределе свободных атомов) разрешенных, так и для асимптотически запрещенных квазимолекулярных оптических переходов, а также проводить
сравнения полученных спектров с экспериментом без использования подгоночных параметров.
Дополнительная проблема в теории формы СЛ состоит в том, что физические механизмы формирования сателлитов СЛ в окрестности положения запрещенного атомного перехода весьма разнообразны, и лаке для отдельных переходов среди авторов часто нет единого мнения относительно природы образования таких сателлитов. В предлагаемой работе подробно исследованы причины возникновения сателлита в спектрах, порожденных оптическими переходами гП,, 5Рі,г (первой возбужденной конфигурации) —> 1Sc в квазимолекулах щелочноземельный металл - инертный газ.
Актуальной задачей теории также является вопрос о том, как отражается взаимодействие состояний в ходе столкновения и неадиабатические переходы между ними на формирование СЛ, поскольку разнообразив поведения квазимолекулярных характеристик состояний, которое следует иэ анализа экспериментальных данных, часто не может быть описано в рамках уже существующих моделей.
Цель и основные задачи работы. Целью настоящей работы является исследование оптических и неадиабатических переходов между квазммолекулярными состояниями, которые формируются при столкновениях атомов. Основное внимание уделяется при этом вычислению и аналитическому описанию полных контуров СЛ излучения и поглощения дпя асимптотически запрещенных квазимолекулярных оптических нерегходов, а также исследованию влияния взаимодействия состояний и неадиабатических переходов на форму СЛ. Более конкретно, в диссертационной работе были поставлены и решены следующие задачи.:
1. Для запрещенного Ca(4s2,1So <-) 4s3d,1D2) - Не и разрешенного Ca(4s2,'So <ч> 4S4P,1?) - Не оптических переходов вычисление формы СЛ излучения к поглощения в рамках полуклассического приближения, когда движение сталкивающихся атомов рассматривается классически (полуклассический Фурье - подход). Сравнение с существующими экспериментальными данными.
2. Аналитическое описание спектров запрещенных оптических
переходов с учетом быстрого изменения радиационной ширины
квазимолекулярного состояния.
3. Анализ влияния взаимодействия состояний и неадиабатических
переходов в рамках модели Демкова на форму СЛ на примере
квазимолекул Са ;4з4р, lP,3Pi,:>) , Са (4s3d, 1D) , Mg (3s3p, 3Pl/2)
HedsVSo) .
Научная новизна и практическая ценность работы состоят в следующем:
1. В настоящей работе вычисления полных контуров СЛ излучения
и поглощения для разрешенных и запрещенных переходов проводятся в
рамках Фурье - приближения. Такой подход позволяет рассматривать
влияние на спектр и экстремумов в разностной потенциальной
функции, и быстрое (экспоненциальное) изменение радиационной
ширины состояния, т.е. учитывать одновременно две основные причины
возникновения сателлита СЛ запрещенного перехода. В отличие от
расчетов, проводимых в рамках приближений, которые учитывают
только одну из указанных причин и, следовательно, могут
применяться лишь в качестве первичных оценочных вычислений,
предлагаемый подход позволяет проводить сравнения с экспериментом
не только по форме, но и по абсолютной интенсивности сателлита СЛ.
2. Впервые для запрещенного Ca(4s2,'S0 -> 433(3,) - Не
оптического перехода установлен механизм формирования контура СЛ,
а также выполнено сравнение с экспериментом как по форме сателлита
СЛ, так и по абсолютной интенсивности без использования
подгоночных параметров.
3. В процессе выполнения работы были разработаны алгоритм и
программа для проведения численных расчетов полных контуров СЛ
излучения и поглощения как для асимптотически разрешенных, так и
для асимптотически запрещенных кваэимолекулярных переходов в
рамках Фурье - приближения на прямолинейных траекториях. Разработанная программа устраняет недостатки существующих работ по расчету спектров на классических траекториях, связанные с нормировкой и описанием центральной лоренцевской части. Поэтому для контура разрешенного перехода в рамках предлагаемого подхода может быть корректно вычислена и область спектра, связанная с классически запрещенными переходами, и его центральная лоренцевская часть, на которую приходится основная доля интенсивности. Рааработанная программа позволяет также проводить численные усреднения полученных спектров по параметрам удара и максвелловскому распределению скоростей сталкивающихся частиц, что необходимо для сравнения с экспериментами, которые, как правило, проводятся в условиях газовой ячейки.
4. С целью непосредственного приложения к оптическим спектрам кваэимолекул выражения, найданные для описания взаимодействия двух состояний в рамках модели Демкова, в настоящей работе были усреднены по параметрам удара и максвелловскому распределению скоростей сталкивающихся атомов. Для квазимолекулярных систем Са -Не, Мд - На в рамках модели Демкова вычислены оптические спектры излучения для различных значений параметра неадиабатичности ,', что позволило исследозать вопрос влияния взаимодействия состояний и неадиабатических переходов на форму СЛ для различных характерных случаев.
Основные положения, выносимые на защиту:
1. Численный расчет полных контуров спектральных линий иэлученич и поглощения для асимптотически запрещенного Ca(4s2,'So о 4s3d, 'Ог) - Не и разрешенного Ca(4sz,lS0 -f» 4s4p, l?) - He квазимолгкулярных оптических переходов в рамках полуклассического Фурье - приближения. Усреднение вычисленных контуров СЛ по параметрам удара и максвелловскому распределению скоростей сталкивающихся атомов Са* и Не.
-
Выполненное впервые сравнение рассчитанного усредненного контура спектральной линии поглощения для запрещенного Ca(4s2, 'So -> 4s3d, 'd2) - He перехода с экспериментальными данными как по форме, так и по абсолютной интенсивности.
-
Разработка аналитического описания спектров запрещенных квазимолекулярных оптических переходов с учетом быстрого (экспоненциального) изменения радиационной ширины состояния.
-
Дналитическсе решение задачи о форме оптических спектров излучения двух взаимодействующих в рамках модели Демкова состояний в применении к условиям газовой ячейки. Численный расчет спектров излучения для предельных и промежуточных значений параметров задачи, а также аналитические выражения в асимптотических областях.
-
Расчет в двухуровневом приближении кривых потенциальной энергии и радиационных ширин, связанных с анализируемыми атомными состояниями, для квазимолекул Ca(4s4p, 1Р, 4s3d, *D) , Са(4:з4р, 3РЬ2), Mg (3s3p, 3Pi,2) - Не.
6. Расчет спектров излучения в рамках модели Демкова для
квазимолекулярных систем, которые иллюстрируют 3 возможных
характерных случая:
Mg (3s3p, 3Р,, 3Р2 -> 3s2,1S0) - Не - неадиабатический предел {,' < 1) , Са (4s4p, 'Р, 4s3d, 1D->4s2,1S0) -Не - случай глубокой адиабатики (4*>>1), Са (4s4p, 3Pi, 3Р2 -> 4s2,'So) - Не - промежуточный случай (* ~ 1).
Апробация работы и публикации. Основные результаты диссертационной работы докладывались на двух международных конференциях, на научных семинарах отдела экспериментальной физики Санкт-Петербургского технического университета (1996), отдела теоретической и вычислительной физики Королевского университета
г.Белфаст, Северная Ирландия (1998), отдела теоретической и
вычислительной химии университета г. Манчестер, Англия (1998), а
также на научных семинарах кафедры оптики НИИФ СПбГУ и
опубликованы в 3 статьях и 4 тезисах докладов конференций.
. Структура и объом диссертации. Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения и списка литературы, содержащего 84 наименования. Объем диссертации составляет 112 страниц, включая 28 рисунков.
