Электронная библиотека диссертаций и авторефератов России
dslib.net
Библиотека диссертаций
Навигация
Каталог диссертаций России
Англоязычные диссертации
Диссертации бесплатно
Предстоящие защиты
Рецензии на автореферат
Отчисления авторам
Мой кабинет
Заказы: забрать, оплатить
Мой личный счет
Мой профиль
Мой авторский профиль
Подписки на рассылки



расширенный поиск

Оптическое сверхизлучение в примесных кристаллах (Пространственные и поляризационные свойства и влияние эффектов квантовой интерференции) Калинкин Александр Александрович

Оптическое сверхизлучение в примесных кристаллах (Пространственные и поляризационные свойства и влияние эффектов квантовой интерференции)
<
Оптическое сверхизлучение в примесных кристаллах (Пространственные и поляризационные свойства и влияние эффектов квантовой интерференции) Оптическое сверхизлучение в примесных кристаллах (Пространственные и поляризационные свойства и влияние эффектов квантовой интерференции) Оптическое сверхизлучение в примесных кристаллах (Пространственные и поляризационные свойства и влияние эффектов квантовой интерференции) Оптическое сверхизлучение в примесных кристаллах (Пространственные и поляризационные свойства и влияние эффектов квантовой интерференции) Оптическое сверхизлучение в примесных кристаллах (Пространственные и поляризационные свойства и влияние эффектов квантовой интерференции) Оптическое сверхизлучение в примесных кристаллах (Пространственные и поляризационные свойства и влияние эффектов квантовой интерференции) Оптическое сверхизлучение в примесных кристаллах (Пространственные и поляризационные свойства и влияние эффектов квантовой интерференции) Оптическое сверхизлучение в примесных кристаллах (Пространственные и поляризационные свойства и влияние эффектов квантовой интерференции) Оптическое сверхизлучение в примесных кристаллах (Пространственные и поляризационные свойства и влияние эффектов квантовой интерференции)
>

Диссертация - 480 руб., доставка 10 минут, круглосуточно, без выходных и праздников

Автореферат - бесплатно, доставка 10 минут, круглосуточно, без выходных и праздников

Калинкин Александр Александрович. Оптическое сверхизлучение в примесных кристаллах (Пространственные и поляризационные свойства и влияние эффектов квантовой интерференции) : Дис. ... канд. физ.-мат. наук : 01.04.05 : Казань, 2004 127 c. РГБ ОД, 61:04-1/633

Содержание к диссертации

Введение

1 Сверхизлучение в твердых телах 13

1.1 Введение 13

1.2 Экспериментальные исследования оптического СИ в примесных кристаллах 16

1.2.1 Суперфлуоресценция Oj-центров в кристалле КС1 . 17

1.2.2 Сверхизлучение молекул пирена в кристалле дифенила . 20

1.2.3 Сверхизлучение ионов Рг3+ в кристалле LaF3 23

1.2.4 Триггерное ОСИ в кристалле дифенила, активированного пиреном 25

1.2.5 Динамика ОСИ в оптически тонком образце YAG:Tm3+ внутри резонатора 27

1.3 Многоимпульсные режимы возбуждения сигналов ОСИ в многоуровневых средах 30

1.3.1 Долгоживущее сверхизлучение 30

1.3.2 Сверхизлучение без инверсии 34

1.4 Возможные применения оптического СИ 37

2 Условия пространственного синхронизма для сигналов оптического сверхизлучения 41

2.1 Введение 41

2.2 Сверхизлучеиие трехуровневой нанокристаллической среды . 43

2.3 Чистое сверхизлучение (суперфлуоресценция) 49

2.4 Многоимпульсное возбуждение сигналов ОСИ 52

2.5 Долгоживущее сверхизлучение 55

2.5.1 Обращенный режим 56

2.5.2 Многомодовый режим 60

2.6 Заключение 62

Поляризационные свойства оптического сверхизлучения в примесных кристаллах 65

3.1 Введение 65

3.2 Кристалл LaF3:Pr3+ 66

3.3 Чистое сверхизлучение (суперфлуоресценция) в кристалле LaF3:Pr3+ 73

3.4 Триггерное сверхизлучение в кристалле LaF3:Pr3+ 76

3.5 Свойства симметрии кристалла дифенила с пиреном и их влияние на динамику спектроскопических переходов 81

3.6 Поляризационные закономерности оптического сверхизлучения в кристалле дифенила с пиреном 88

3.7 Теоретическое обоснование результатов эксперимента 90

3.8 Заключение 93

Многомодовое триггерное оптическое сверхизлучение и эффекты квантовой интерференции 95

4.1. Введение 95

4.2 Основные уравнения 98

4.3 Оптическое сверхизлучение на двухфотоном переходе в условиях многоимпульсного возбуждения 101

4.4 Заключение 109

Основные результаты 112

Список авторской литературы 114

Список цитированной литературы 118

Введение к работе

Кооперативные процессы в оптике, т.е. такие явления, в которых поведение многочастичных систем излучателей существенно обусловлено их коллективным взаимодействием друг с другом, могут приводить к разнообразным новым эффектам. Например, кооперативный характер системы излучателей, взаимодействующих через поле излучения, обуславливает возможность таких режимов высвечивания, которые принципиально отличаются от спонтанного или вынужденного излучения. Указанные режимы представляют собой оптические фазовые переходы, при которых происходят внезапные изменения оптических свойств системы. К ним относятся сверхизлучение, без резонаторная бистабильность и целый ряд других равновесных и неравновесных фазовых переходов. Появление в этих процессах параметра порядка приводит к изменениям спектроскопических характеристик вещества, что, в свою очередь, может оказать существенное влияние на работу приборов квантовой электроники.

Данное диссертационное исследование посвящается теоретической разработке проблем оптического сверхизлучения в примесных кристаллах. Следуя Дике [1], под оптическим сверхизлучением будем понимать коллективное спонтанное излучение когерентного света ансамблем предварительно инвертированных частиц с интенсивностью, пропорциональной квадрату их числа {N2). К настоящему времени многие аспекты формирования оптического сверхизлучения (ОСИ) исследованы и раскрыты в большом числе публикаций, результаты которых суммированы в монографиях [2,3]. Подавляющее число этих публикаций, по существу, посвящено ОСИ в газовых средах. Между тем, плотная упаковка примесных центров в кристаллах и наличие локальной симметрии вносят существенный вклад в процесс формирования ОСИ. Он проявляется, прежде всего, в поляризационных свойствах сигналов ОСИ, которые на примере кристаллов дифенила с пиреном и ЬаРз:Рг3+детально теоретически исследуются в данной диссертации. Необходимо отметить, что поляризационные свойства ОСИ в тонком слое инвертированной среды тео-

ретически исследовались в докторской диссертации Ю.А.Аветисяна [4], где была показана информативность поляризационных экспериментов по ОСИ в изотропных средах. Однако в этих экспериментах оказывается неучтенной роль симметрии кристалла в процессе ОСИ. Новизна данной диссертации состоит в устранении этого пробела. В последние годы предпринимаются активные усилия по использованию явления ОСИ в функционировании оптических запоминающих устройств (см. например, [5]). Поляризационные свойства ОСИ в примесных кристаллах могут сыграть важную роль при ассоциативной выборке информации в таких устройствах. Таким образом, поставленная тема диссертации актуальна и практически значима.

Сверхизлучение относится к классу когерентных оптических явлений. Термин "когерентное" в данном случае относится не столько к электромагнитному полю, сколько к излучающей системе. Причина возникновения и развития когерентности очевидна - общее поле излучения атомов оказывает влияние на состояние каждого из них. Этот процесс эффективен только в том случае, если все остальные взаимодействия атомов (дополнительные к взаимодействию с полем излучения) не успевают нарушить фазу волновых функций атомов, т.е. если он происходит в условиях сохранения фазовой памяти атомной системы. Так как эти взаимодействия определяют ширину спектральной линии Г, то время когерентности излучающей системы (или время сохранения фазовой памяти) равно обратной ширине Г-1, т.е. когда релаксация недиагональных элементов матрицы плотности атома происходит медленнее процесса высвечивания. Таким образом, ОСИ есть кооперативное когерентное спонтанное излучение, возможное только в том случае, когда характерное время развития этого процесса меньше, чем Г-1. Если же это соотношение не выполняется, то имеет место либо обычное спонтанное излучение, либо некогерентное (в указанном смысле) усиление спонтанного излучения, которое называется сверхлюминесценцией (СЛ). Сверхлюминесценция может быть описана как последовательность элементарных актов спонтанного и вынужденного испускания фотонов отдельными атомами. В противоположность этому ОСИ про-

текает настолько быстро , что вся система, если она не превышает определенных размеров, излучает как единое целое. Возникающая при этом корреляция оптических дипольных моментов отдельных атомов приводит к образованию макроскопического дипольного момента, пропорционального числу излучателей. Поэтому интенсивность ОСИ оказывается пропорциональной квадрату этого числа, а время высвечивания ОСИ, как отмечалось выше, обратно пропорционально ему. Объясняющая этот эффект фазировка атомных диполей происходит спонтанно в процессе излучения независимо от характера возбуждения (когерентного или некогерентного). Этим сверхизлучение отличается от оптической индукции, где квадратичный эффект связан с когерентным возбуждением. Сверхизлучение, получаемое из некогерентно инвертированных атомов образца, принято называть суперфлуоресценцией (СФ) [6].

С практической точки зрения суперфлуоресценция имеет серьезный недостаток - неуправляемость, поскольку время начала его высвечивания случайно, а направление определяется геометрией среды. Первый эксперимент по суперфлуоресценции был поставлен на газе HF в 1973 году [7].

Одним из способов решения проблемы управляемости процесса ОСИ является триггерный режим ОСИ. Первые эксперименты по триггерному оптическому сверхизлучению (ТОСИ) были поставлены на газовых средах авторами работ [8,9]. Было продемонстрировано, что если на инвертированную среду воздействовать (до момента высвечивания сигнала суперфлуоресценции) лазерным импульсом (т.н. триггерным импульсом), то эта среда практически сразу же высвечивает сигнал ТОСИ в направлении триггерного импульса. Первый твердотельный эксперимент по ТОСИ был поставлен в 2001 году в кристалле дифенила, легированного молекулами пирена [10].

Среди других твердотельных экспериментов по сверхизлучению выделим эксперименты [11-13] на кристаллах ван-флековских парамагнетиков: ЬаРз:Рг3+ и YAG:Tm3+, где ожидается наблюдение долгоживущего ОСИ. Поэтому эти кристаллы принято относить к перспективным носителям информации оптических процессоров на основе ОСИ.

Сигналы суперфлуоресцеиции и триггериого ОСИ в примесных кристаллах детально иссле;гуются в данной диссертации. Особое внимание уделено триггерному ОСИ, как возможному базовому явлению квантовой оптики в условиях, когда инжекционпый (триггерпый) сигнал состоит из нескольких фотонов. Ожидается, что явление ТОСИ может оказаться весьма эффективным методом изучения свойств неклассического света.

В последнее время много внимания уделяется неклассическим состояниям света. Среди них важное место занимают так называемые перепутанные состояния [14,15]. Перепутанные состояния стали важным объектом новых прикладных дисциплин — квантовой криптографии, квантовой теории информации, физики квантовых вычислений, различных метрологических приложений. При этом часто возникает необходимость в усилении оптических сигналов. Обычно задача усиления решается в линейном режиме. В этом случае интенсивность усиливаемого излучения должна быть заметно меньше насыщающей интенсивности, и для увеличения интенсивности волны используется малая доля энергии, запасенная в активной среде. В данной диссертации анализируется возможность усиления пар перепутанных фотонов (генерация бифотоиов) в режиме оптического сверхизлучения.

Целью данной диссертационной работы является теоретическое моделирование различных режимов возбуждения ОСИ в нанокристаллических и протяженных кристаллических образцах с учетом условий пространственного синхронизма; разработка теории и ее приложение к изучению и объяснению поляризационных особенностей обычного и триггерного ОСИ в кристаллах дифенила с пиреном и трифторида лантана с празеодимом с учетом их симметрии; а также исследование возможности использования режима двухквантового триггериого сверхизлучения для усиления слабых оптических сигналов и одиночных бифотонов в устройствах квантового счета.

Основные задачи исследований в себя включают:

- математически моделировать ОСИ в нанокристаллических образцах с целью обоснования условий пространственного синхронизма;

- теоретически описать поляризационные закономерности оптического свер
хизлучения, а также процесс усиления неклассического света в режиме оп
тического сверхизлучения в двух- и трехуровневых средах;

на основе развитого математического метода исследовать поляризационные свойства суперфлуоресценции и триггерного ОСИ с учетом симметрии кристаллической решетки примесных молекулярных кристаллов, а также кристаллов, легированных редкоземельными ионами;

теоретически исследовать сверхизлучательный режим усиления импульсов света, состоящих из пар фотонов в перепутанном состоянии.

исследовать возможности использования явления триггерного оптического сверхизлучения в качестве базового для проверки различных свойств неклассического света в квантовой оптике;

Научная новизна:

  1. Первое теоретическое моделирование многоимпульсных режимов возбуждения сигналов ОСИ в наиокристаллах с учетом условий пространственного синхронизма. Детальное исследование многоуровневой резонансной среды и предсказание возможности наблюдения долгоживущего ОСИ в нанокри-сталлических образцах из класса ван-флековских парамагнетиков.

  2. Впервые в кристалле LaF3:Pr3+ теоретически исследованы поляризационные закономерности оптического чистого и триггерного сверхизлучения с учетом реальной симметрии среды и разработаны оптимальные режимы возбуждения оптического сверх излучения.

  3. Впервые теоретически объяснены поляризационные особенности оптического сверхизлучения в кристалле дифенила, легированном молекулами пирена, обнаруженные в эксперименте, поставленном во ФТИНТ АН Украины (г. Харьков),

  4. Впервые исследованы многоимпульсные режимы возбуждения сигналов ОСИ на двухфотонном переходе, в том числе, с участием импульсов неклассического света.

  5. Исследована возможность создания источника импульсов неклассиче-

ского света и квантового фотоумножителя, функционирующих в режиме двухбайтового триггерного ОСИ.

Актуальность темы: Исследование когерентных нелинейных оптических эффектов представляет собой интенсивно развивающуюся область нелинейной оптики. Одно из таких направлений — определение условий генерации мощных ультракоротких когерентных импульсов электромагнитного излучения. Актуальность диссертационного исследования связана с решениями ряда фундаментальных проблем коллективного спонтанного излучения (сверхизлучения), как возможного источника формирования таких импульсов в отсутствии резонатора. Учет влияния симметрии кристаллической решетки активных твердотельных сред, является принципиально важным при объяснении многих особенностей ОСИ.

Практическая и научная ценность: Полученные в диссертации результаты могут быть использованы при разработке элементов оптической памяти и оптических процессоров, работающих на основе явления оптического сверхизлучения; для разработки экспериментов по оптическому сверхизлу-чеиию в примесных кристаллах; при создании нового класса устройств усиления неклассического света в сверхизлучательном режиме; для постановки экспериментов по наблюдению эффектов квантовой интерференции.

Основные положения, выносимые на защиту:

  1. При многоимпульсном возбуждении оптически плотных нанокристал-лических образцов формируются сигналы оптического сверхизлучения, подчиняющиеся условиям пространственного синхронизма;

  2. Теория оптического сверхизлучения, построенная на основе метода проекционного оператора Цванцига, позволяет описывать поляризационные закономерности данного явления в примесных кристаллах с учетом их реальной симметрии;

  3. Проведенный теоретический анализ поляризационных свойств чистого и триггерного сверхизлучения в кристалле LaF3:Pr3+ позволил установить оптимальные режимы его возбуждения, дающие возможность управления по-

ляризацией сигналов сверхизлучения;

  1. Теория, основанная на решении самосогласованной задачи Максвелла-Блоха, позволяет объяснить обнаруженный в кристалле дифенила с пиреном эффект поляризационной "развязки" сверхизлучения и накачки;

  2. Режим триггерного оптического сверхизлучения на двухкваптовом переходе позволяет создать управляемый источник неклассического света для последующего применения в устройствах квантовой памяти.

Достоверность результатов обеспечивается надежностью используемых методов расчета, тщательностью анализа лежащих в основе метода физических принципов, справедливостью используемых приближений, переходам полученных выражений по интенсивности ОСИ в известные результаты по люминесценции в пределе, когда отсутствует связь примесных центров через общее поле излучения.

Апробация работы: Основные результаты диссертационной работы докладывались на конференциях молодых ученых КФТИ КНЦ РАН (Казань, 2001г., 2002г., 2003г.), на Всероссийской Школе "Когерентная оптика и оптическая спектроскопия" (Казань, 1999г., 2000г., 2002г., 2003г.), на международной конференции по теоретической физике "ТН-2002" (Париж, 2002г.), на международной конференции по квантовой электронике IQEC (Москва, 2002г.), на международной конференции по лазерной физике (Братислава, 2002г.), на Всероссийской молодежной школе "ОПТИКА 2002" (Санкт-Петербург, 2002г.), на Третьем всероссийском семинаре памяти Д.Н.Клышко (Москва, 2003г.), на IX Международных Чтениях по квантовой оптике (Санкт-Петербург, 2003г.), на физических семинарах КФТИ КНЦ РАН и семинарах лаборатории нелинейной оптики этого института.

Часть материалов диссертации была выполнена в рамках выполнения проектов РФФИ № 01-02-16333, № 02-02-16722, МНТЦ №2121 и поддержана программой Президиума РАН "Квантовая макрофизика".

Структура диссертации: Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка цитируемой литературы. Во введении на осно-

вании анализа современного состояния проблемы обоснована актуальность темы исследования, сформулирована цель работы, постановка основных задач, изложены основные защищаемые результаты и положения, их новизна и практическая значимость, структура и содержание диссертации.

В первой главе излагается современное состояние теории и эксперимента по оптическому сверхизлучению в твердых телах. Во второй главе путем математического моделирования на основе решения связанной системы уравнений Максвелла - Блоха в полуклассическом приближении с учетом диполь-дипольного взаимодействия, проводится исследование процесса формирования многоимпульсного оптического сверхизлучения в примесных на-иокристаллических средах. В третьей главе развивается последовательный квантовый подход к задаче о взаимодействии электромагнитного поля и системы атомов на основе метода проекционного оператора Цваицига с учетом симметрии кристаллической структуры активной среды, выводятся основные кинетические уравнения. Эти уравнения используются для теоретического описания поляризационных свойств чистого (суперфлуоресценции) и триггерного ОСИ в кристалле LaF3:Pr3+. В этой же главе теоретически обосновываются поляризационные закономерности оптического сверхизлучения в кристалле дифенила, активированного пиреном, с учетом симметрии расположения активных центров. В четвертой главе предлагается использование коллективных эффектов, а именно явления сверхизлучения, для создания источника импульсов света, состоящих из пар фотонов, находящихся в перепутанном состоянии. На основе развитого в третьей главе метода выводятся уравнения движения и рассматривается кинетика сверхизлучательного режима усиления.

Общий объем диссертационной работы составляет 127 страниц машинописного текста, включая 22 рисунка и список литературных ссылок из 93 наименований. В конце каждой главы даются краткие выводы по изложенным в ней результатам. В заключении сформулированы основные результаты работы и благодарности.

Публикации: По результатам диссертации опубликовано 20 работ [А1]-[А20], среди которых 4 статьи в центральной научной печати, 1 статья принята в печать, 12 публикаций — статьи в трудах молодежных научных конференций (в том числе всероссийских) и во всероссийских сборниках статей, 3 — тезисы международных конференций.

[1] А.А. Калинкин, А.А. Калачев, В.В. Самарцев, Многомодовое триггер-
Ф ное сверхизлучение в двухфотонном режиме. Теоретическая физика, 2002,

т.З, стр.87-94 (Самара, изд. СамГУ).

[2] А.А. Kalinkin, А.А. Kalachev, V.V. Samartsev, Polarization properties of pure and triggering super radiance in ЬаРз:Рг3+ crystal. Laser Physics, 2003, v. 13, № 10, pp.1313-1318

[3] A.A. Kalinkin, A.A. Kalachev, V.V. Samartsev, Polarization behaviour of optical supcrradiance in LaF3:Pr3+ crystal. Proc. SPIE (Ed.: Giancarlo C. Righini, Anna Consortini), 2003, 19th Congress of the International Commission for Optics: Optics for the Quality of Life . Washington: SPIE, v.4829, pp.386-387.

[4] A.A. Kalinkin, A.A. Kalachev, V.V. Samartsev, Triggered superradiance in the two-photon mode. Laser Physics, 2004, v.14, №1, pp.71-75.

[5] P.V. Zinoviev, A.A. Kalachev, A.A. Kalinkin, B.B. Samartsev, N.B. Silaeva, Optical two-colour superfluorescence in biphenyl crystal with pyrene: the influence of crystal symmetry. Laser Physics Letters, 2004, №2. (В печати).

Динамика ОСИ в оптически тонком образце YAG:Tm3+ внутри резонатора

Почти двадцать лет после предсказания Дике явление ОСИ исследовалось только теоретически. Ситуация изменилась лишь в 1973 году, когда группа Фелда впервые экспериментально наблюдала ОСИ в газе HF [7], реализовав условия, при которых время самонаведения корреляций в среде оказалось меньше времени фазовой релаксации. Затем последовала целая серия экспериментов с другими газовыми средами (см. обзоры [2,16]). Поскольку в твердых телах времена фазовой релаксации на два, три порядка короче, чем в газах, выполнить необходимые требования для наблюдения ОСИ в этих средах оказалось намного труднее. Первые эксперименты по оптическому сверхизлучению в твердых телах были проведены лишь в начале 80-х годов на Оз -центрах в кристалле КС1 [25,26] и на примесных молекулах пиреиа в кристалле дифенила [27,28], а оптическое сверхизлучение в кристалле LaF3:Pr3+ впервые наблюдалось лишь в 1999 году [11,12]. То же самое относится и к экспериментам по многоимпульсным режимам возбуждения сигналов ОСИ. Первый твердотельный эксперимент по триггерному ОСИ был сделан совсем недавно [10], хотя в газах сигналы ТОСИ наблюдались более двадцати лет назад [8,9].

Оптическое сверхизлучение в твёрдых телах, в отличие от газов, характеризуется рядом особенностей, связанных с плотной упаковкой активных центров, наличием кристаллической матрицы и сложной энергетической структурой уровней. В частности, высокая плотность примесных центров (1016 -f-1019см-3) приводит к образованию в среде пространственной решетки населенности (с периодом А/2, где А - длина волны излучения) и стоячей волны поляризации, что обуславливает сильную корреляцию сигналов ОСИ, испускаемых инвертированной средой в противоположных направлениях. С другой стороны, определенное расположение активных частиц в твердотельной матрице должно приводить к специфическим особенностям протекания процесса ОСИ, связанным с поляризационными и пространственными свойствами [29]. Все это делает крайне актуальной и интересной постановку твердотельных экспериментов но ОСИ. В данном разделе дается краткий обзор полученных к настоящему времени экспериментальных результатов по оптическому ОСИ в примесных кристаллах.

Впервые об экспериментальном наблюдении явления оптического сверхизлучения в твердом теле было сообщено в работе [25,26] в 1982 году. Образец размером 5х5х10мм3 с плотностью оптических центров порядка 1016-г1017см 3 охлаждался до температуры 30 К и ниже. Возбуждение ионов осуществлялось импульсом четвертой гармоники лазера YsAlsO Nd на один из колебательных подуровней возбужденного состояния 27гы (переход 1-3). Схема рабочих уровней ионов О2 в кристалле КС1 изображена на рис. 1.1а. Параметры возбуждающего импульса следующие: длина волны 266 нм, длительность 30 пс, максимальная энергия 100 мкДж, диаметр пучка на поверхности образца 0.1 мм. В течение 20 пс после оптического возбуждения ионы оказывались в состоянии 2, с которого осуществлялись переходы на колебательные подуровни основного состояния 27Гд (переходы 2-4 и 2-5). Неоднородное время жизни оптических переходов составляло Т2 « 30 пс, а время фазовой релаксации Тч и 100 пс.

Если энергия возбуждающего импульса была меньше 20 мкДж, что соответствовало пиковой интенсивности 10 ГВт-см"2, авторы наблюдали обычную спонтанную флуоресценцию ионов OJ, имеющую время спада около 90 не. Если же пиковая интенсивность импульса превышала значение 15 ГВт-см"2, то наблюдалась суперфлуоресценция на переходе 2-5 (длина волны 629,1 нм). В этом случае образец высвечивал одновременно два узконаправленных импульса (по направлению оптического возбуждения и в обратном направлении, независимо от ориентации кристалла), интенсивность которых превышала интенсивность некогерентного спонтанного фона на 4 порядка. Осциллограммы сигналов ОСИ приведены на рис.1.16.

При дальнейшем увеличении энергии возбуждающего импульса (до 70 мкДж и выше), ОСИ становилось двухцветным: сигнал ОСИ наблюдался не только на переходе 2-5, но и на переходе 2-4 (длина волны 592,8 нм). # 1.2.2 Сверхизлучение молекул пирена в кристалле дифенила

Следуя в исторической последовательности, в 1983 году был сделай уже отечественный твердотельный эксперимент по наблюдению ОСИ на молекулах пирена в дифениле [27]. Возбуждение этих молекул осуществлялось импульсом третьей гармоники лазера Y3Al50i2:Nd (длина волны 354,7 нм, длительность импульса 10 не, интенсивность 105-f-106 Вт-см 2, диаметр пучка на поверхности образца 0,1 см) с основного уровня терма 1Ад на третий колебательный подуровень терма lB2U (переход 1-3) при температуре 4,2 К. За счет быстрого безызлучательного перехода 3-2 (время релаксации 10"11 с) молекулы пирена оказывались в основном состоянии терма 2 , с которого осуществлялись переходы как в состояние 1 (0-0 переход), так и в состояние 4, соответствующее внутримолекулярному полносимметричному колебанию на частоте 1408 см"1. Схема рабочих уровней молекул пирена в дифениле изображена на рис. 1.2а. Образец имел толщину 0,4 см, концентрация молекул пирена составляла 1013-Ь1014 см"3, а коэффициент резонансного поглощения на частоте возбуждения был равен 10 см-1.

Многоимпульсное возбуждение сигналов ОСИ

Многоимпульсный режим возбуждения сигналов ОСИ является естественным обобщением триггерного режима. В этом случае в среде образуются пространственные динамические "решетки" населенности и поляризации оптических центров. В результате, могут высвечиваться несколько сигналов ОСИ в различных направлениях. Отличительными особенностями многоимпульсного режима возбуждения ОСИ являются [22,24]: а) существование после накачки неравновесных волн поляризации, играющих роль триггерных импульсов, индуцирующих соответствующие по направлению сигналы ОСИ; б) существование динамической светоиндуцированной "решётки" неравновесной населенности, которая предопределяет появление условий пространственного синхронизма для сигналов ОСИ и обусловливает испускание сигналов ОСИ в направлениях, отличающихся от направления воздействия импульсов накачки.

В общем случае сигнал ОСИ получается многомодовый, причём распределение его интенсивности по модам определяется геометрией эксперимента и площадями возбуждающих импульсов. Оптимальными образцами для реализации ОСИ в режиме многоимпульсного возбуждения являются образцы с числами Френеля много большими единицы. В этом случае имеется возможность менять направление распространения возбуждающих импульсов в пределах геометрического угла излучения среды ас, который оказывается существенно больше дифракционного угла излучения отдельных мод ад Л/Л.

Перспективный вариант многоимпульсного возбуждения ОСИ можно реализовать в средах, в которых наблюдаются сигналы долгоживущего фотонного эха (ДФЭ). Напомним, что ДФЭ представляет собой оптический когерентный отклик резонансной среды на воздействие трех или более возбуждающих импульсов. Особенностью этого отклика является возможность его наблюдения в условиях, когда временной интервал между вторым импульсом (играющим, обычно, роль объектного) и последующими считывающими импульсами превышает время жизни возбужденного оптического уровня. Наблюдение ДФЭ возможно в многоуровневых системах, имеющих метастабильиые уровни энергии. Неравновесная населенность, возникшая в трёхуровневой (или многоуровневой) системе после воздействия двух и более возбуждающих лазерных импульсов может храниться в виде неравновесной "решетки" населснностей на промежуточном метастабильном уровне. Время хранения равно времени жизни этого уровня и превышает время жизни возбуждённого оптического уровня. В качестве резонансной среды можно использовать кристаллы ван-флековских парамагнетиков, активированные некрамерсовы-ми редкоземельными ионами (такие как LaF3:Pr3+, У20з:Еи3+, Y2SiOs:Eu3+ и др.). В частности, один из первых экспериментов по ДФЭ был поставлен в кристалле LaF3:Pr3+ [30].

Идея долгоживущего ОСИ [31,32] аналогична идее ДФЭ, с той лишь разницей, что в процессе ОСИ ионы излучают коллективно, взаимодействуя друг с другом через общее поле испускаемых фотонов, а в случае фотонного эха ионы излучают индивидуально, сфазируясь лишь в определенные моменты времени. В простейшем случае необходимы три импульса, первые два из которых создадут решётку неравновесной населённости, а третий - восстановит неравновесную населённость на возбуждённом оптическом уровне и вызовет генерацию импульса ОСИ. Если пространственная решётка населён ностей метастабильных подуровней имела фурье-компоненты с вектором q — ± (ki — кг), то возбуждение третьим (считывающим) импульсом создаст затравочные волны поляризации в направлениях кз ± q. В результате сигналы СИ будут высвечиваться в направлениях ±ki к2 -J- кз [22].

Информация о воздействии первых двух лазерных импульсов может храниться в среде не только в виде пространственных решеток населенности, но и виде пространственных решеток когерентности. Если время жизни такой решетки превышает время жизни возбужденного оптического уровня, то в такой среде можно наблюдать сигналы ДФЭ [33], и, соответственно, сигналы долгоживущего ОСИ. Предположим, что трехуровневая резонансная среда возбуждается на переходах 3-1 и 3-2 (рисЛ.ба) двумя короткими лазерными импульсами, имеющими площади 9\ и #2 и волновые векторы ki и кг, соответственно. В начальный момент времени был заселен только уровень 1. В этом случае между уровнями 1 и 2 образуется пространственная решетка когерентности, характеризуемая волновым вектором кі кг и амплитудой {Яіг}к _к = — sin 9\ sin -. В случае, когда 9\ = 7г/2 и 6 = 7г, эта амплитуда достигает максимального значения, а населенность уровня 3 обращается в ноль. В результате информация о воздействии возбуждающих импульсов запоминается средой в виде решетки когерентности. Время хранения этой информации определяется временем жизни когерентности на нижнем переходе и может существенно превышать время жизни возбужденного оптического уровня (например, если переход 1-2 запрещен). В течение времени оптической памяти можно считывать эту информацию, действуя на среду коротким лазерным импульсом на переходе 1-3 или на переходе 2-3. Если площадь считывающего импульса равна 7г, сигнал ОСИ высвечивается только на сопряженном переходе. Например (рис.1.6а), подавая считывающий импульс на переходе 1-3 с волновым вектором кз, мы создаем затравочные волны поляризации образом, если кз = кі, то коси = кг. Причем, если 63 = тт, то сигнал ОСИ будет высвечиваться только на переходе 3-2, что и продемонстрировано путем численного решения системы кинетических уравнений в работе [5]. Соответствующее численное решение этой системы уравнений показано на рис. 1.66. Важно отметить, что сигнал ОСИ на переходе 3-2 будет доминировать и при меньших значениях #з (вплоть до тг/2) даже тогда, когда тгз тц. Таким образом можно накачивать среду на более вероятном переходе, а наблюдать ОСИ на менее вероятном.

Свойства симметрии кристалла дифенила с пиреном и их влияние на динамику спектроскопических переходов

Спонтанное излучение группы возбужденных квантовых излучателей может радикально отличаться от их независимого излучения, превращаясь в существенно коллективный процесс [1,16]. Привлекают внимание три случая, в которых проявляются коллективные свойства спонтанно излучающих атомов: 1) система N инвертированных частиц, сосредоточенная в пространственной области размером R « А, где А - длина волны поля излучения; эту задачу впервые рассмотрел Дике [1], который получив для интенсивности излучения величину, пропорциональную N2, ввел понятие сверхизлучательного состояния; 2) излучение одного возбужденного атома в присутствии аналогичных не возбужденных излучателей [49]; 3) коллективное излучение протяженной системы излучателей с J? А, имеющей произвольные размеры и форму, -такая задача в столь общей постановке очень сложна.

Можно выделить две трудности, стоящие перед теорией коллективного спонтанного излучения: одна вызвана векторным характером поля излучения, вторая - пространственной многомерностью реальной задачи. Касаясь первой трудности, заметим, что в перечисленных выше задачах либо явно или неявно использовались специальные начальные условия для ориентации и фаз излучающих токов, либо поляризационными свойствами излучения пренебрегали [3,8,26].

В данной главе, на основе полуклассического описания системы "атом +по-ле", рассматривается многомерная модель коллективного спонтанного излучения. При этом основное внимание уделено двумерной модели, поскольку, во-первых, в рамках такой модели можно пренебречь поляризацией излучателей и, во-вторых, эта модель содержит ряд особенностей, характерных для трехмерных систем, обладая, вместе с тем, большей простотой и наглядно стью.

В двумерной системе все функции состояния среды - амплитуда поля, инверсная населенность, поляризация излучателей - зависят только от двух пространственных координат. При трехмерной реализации такой системы каждый излучатель представляет собой прямую бесконечную нить с расположенными вдоль нее идентичными трехуровневыми атомами, состояния которых во все моменты времени одинаковы. Двумерный случай, как и трехмерный, отличается от одномерного бесконечностью величины силы самодействия излучателя, так как запаздывающее решение уравнения Максвелла вблизи излучателя бесконечно возрастает. Для преодоления этой трудности используют метод Дирака [47], заключающийся в том, что в качестве поля самодействия точечного излучателя берется не запаздывающее поле, а предельное значение полуразности запаздывающего поля и опережающего решений уравнения Максвелла. Этот метод обладает двумя достоинствами: во-первых, иоле самодействия точечного источника всегда оказывается конечным и, во-вторых, это поле правильно описывает силу радиационного трения.

Поставленная задача решается в рамках полуклассического подхода, в котором трехуровневые атомы описываются кваитовомеханически с помощью одночастичной матрицы плотности раь(1, п) (индексы аиЬ нумеруют основное и возбужденные состояния атома a, b = 1,2,3,1 и п нумеруют узлы решетки, заменяя координаты х и у), электромагнитное поле - классически.

Для матрицы плотности раь(1,п) имеем систему уравнений где dai - дипольный момент перехода (I, п) -го атома, и аь- резонансная частота перехода (а, Ь), Еаъ электрическое поле, действующее на атом со стороны соседних атомов. Оно представляется в виде суперпозиции полей, создаваемых в узле (1,п) всеми остальными атомами и поля самодействия Еаъ{1,1) Переходя к описанию ОСИ макроскопически большого числа атомов, введем вектор комплексной поляризации среды (дипольный момент единицы объема)

jev где скобки (...) можно понимать как операцию локального усреднения по макроскопически малому объему V, Щ - концентрация атомов.

Предполагается, что идентичные атомы имеют дипольные моменты, равные среднему значению оператора дипольного момента dab(pab+Pba), которые ориентированные перпендикулярно плоскости исследуемого образца и равномерно распределены в некотором объеме с концентрацией NQ.

Используя резонансное приближение, предполагается возможным представить недиагональные элементы матрицы плотности в виде РаЬ — і?оЕ,ехр(г ша,і), где Rai - комплексная амплитуда, слабо меняющаяся на временах порядка периода оптических колебаний 1/и аЬ- Таким образом, для медленно меняющейся амплитуды электрического поля, создаваемого атомом, получаем выражение:

Здесь n - единичный вектор, направленный из точки расположения атома в точку наблюдения, г - расстояние между этими точками, каь — 2тт/Хаь -волновое число соответствующего перехода, Хаь и с - длина волны и скорость света. При выводе формулы (2.2) пренебрегают членами, осциллирующими на двойной оптической частоте, т.е. используют приближение вращающейся волны. Формула (2.2) справедлива для вычисления поля также и в ближней зоне (г А) и явно включает слагаемые, описывающие близкодействующее кулоновское поле 1/г3. Поэтому, для строгого выполнения закона сохранения энергии системы "атом - электромагнитное поле" необходим учет взаимодействия атома с его собственным полем. Тогда для запаздывающего поля при г — 0 оно заменяется, согласно процедуре Дирака, следующим [50]:

Оптическое сверхизлучение на двухфотоном переходе в условиях многоимпульсного возбуждения

Идея долгоживущего ОСИ основана на том, что неравновесная населенность, возникшая в трехуровневой (или многоуровневой) системе после воздействия двух и более возбуждающих лазерных импульсов может храниться в виде неравновесной "решетки" населенностей на промежуточном метастабильном уровне. Существование этой "решетки" равно времени жизни этого уровня и превышает время жизни возбуждённого оптического уровня. В простейшем случае необходимы три импульса, первые два из которых создадут "решетку" неравновесной населенности, а третий - восстановит неравновесную населенность на возбужденном оптическом уровне и вызовет генерацию импульса ОСИ. В качестве резонансной среды можно использовать кристаллы ван-флековских парамагнетиков, активированные некрамерсовыми редкоземельными ионами (такие как LaF3:Pr3+, У20з:Еи3+, Y2Si05:Eu3+ и др.). Оценим возможность наблюдения СИ в таких средах на примере кристалла LaF3:Pr3+ (переход 3Щ (0) —3PQ, А = 477,7 нм, Т = 2,2 " К). При F » 1 время наведения корреляций в среде равно [52] где п - концентрация частиц. При значениях L — 1 мм, то = Ті = 5 10 5с и п = 1017 см-3 (0,005 ат.%) получаем тс = Ю-11 с, в то время как время прохождения фотона сквозь среду равно 3-1СГ12 с. Поскольку Т2 = 1СГ10с, условия для наблюдения ОСИ выполняются. Оптическое сверхизлучение можно наблюдать и для более длинных образцов, в условиях, когда осуществляется селективное возбуждение, что позволяет уменьшить число возбуждаемых частиц.

Для описания процесса ОСИ в кристаллах, активированных редкоземель ными ионами, можно использовать двухуровневую модель. Оптическое воз буждение ионов осуществляется между двумя невырожденными электрон щ ными уровнями, каждый из которых расщеплён на сверхтонкие подуровни. Величина сверхтонкого расщепления основного электронного состояния составляет 10-100 МГц. Таким образом, в приближении селективных переходов многоуровневая система представляется в виде совокупности двухуровневых подсистем, каждая из которых высвечивает свой сигнал ОСИ. Если пространственная решётка иаселённостей сверхтонких подуровней основного состояния имела фурье-компоненты с вектором q = ± (ki — кг), то возбуждение третьим (считывающим) импульсом создаст волны поляризации в направлениях кз ± q. В результате сигналы ДОСИ будут высвечиваться в направлениях В обращенном режиме, одном из частных случаев долгоживущего ОСИ, пер вый и второй возбуждающие импульсы подаются в противоположных на # правлениях, а третий, считывающий импульс, в направлении одного из двух первых импульсов. Тогда сам импульс ОСИ будет иметь направление противоположное третьему, считывающему импульсу. Особенностью является то, что в этом случае число Френеля должно быть порядка единицы F = Ly{LxX) — 1, т.е. здесь имеет место одномодовый режим ОСИ.

Рассмотрена реализация дол гож иву ще го ОСИ, а также динамика атомных характеристик на основании численного решения уравнений (2.4) в тонком слое прямоугольной формы с размерами Lx х Ly = 7,8А х 1,95А. Временной масштаб определен как f# = \/{N fu), где 7із - радиационная постоянная перехода для одного активного центра, фазовая релаксация отсутствует. Образец разбивался на N = Sx х Sy = 60 х 15 — 900 ячеек с размерами Нх = Lx/Sx = 0,13А, Ну = Ly/Sy = 0,13А, в каждой из которых находился один трехуровневый активный центр. Уровень "2" считается мстаста-бильным. Во всех ячейках задавалась разность населенностей W = —1/2 и W23 = —1/2, а векторам затравочной поляризации каждого из возможных переходов присваивалось случайное значение фазы, равномерно распределенное в интервале (0,2тг). Возбуждение осуществлялось одновременно двумя короткими импульсами с продолжительностью Шп вдоль оси ж в противоположных направлениях. Амплитуда импульсов была равная и подбиралась так, чтобы площади импульсов были примерно равными тг/2. Рассчитанная диаграмма направленности излучения среды во время действия возбуждающих импульсов изображена на рис.2.4, на которой видно, что импульсы распространяются строго в заданных направлениях.

При этом в образце возникает стоячая волна, которая в свою очередь создает пространственную решетку населенности сверхтонких подуровней основного состояния с периодом Аіз/2. Распределение инверсии населенности \У\з по образцу дано на рис.2.4.

Далее под действием релаксационных процессов происходит спад инверсии населенности, но образуется остаточная решетка населенностей сверхтонких подуровней основного состояния, так как уровень "2" является метастабиль-ным. Эта остаточная населенность и хранит информацию о первых двух возбуждающих импульсах, которая приведена на рис.2.5. Затем подается считывающий 7г-импульс, который переводит эту остаточную решетку населенности опять на верхний уровень "3" (рис.2.5).

Похожие диссертации на Оптическое сверхизлучение в примесных кристаллах (Пространственные и поляризационные свойства и влияние эффектов квантовой интерференции)