Содержание к диссертации
Введение
ГЛАВА I. ОВД при ступчатом возбуждении уровней . 26
I. ОВД при нелазерном предварительном возбуждении 27
2. Ступенчатое возбуждение лазерными полями . 43
А. Случай селективных по скоростям переходов между возбужденными уровнями 43
Б. Случай селективных переходов между основным и первым возбужденным уровнями 52
ГЛАВА II. СВД при сверхтонком расщеплении уровней . 56
І. СВД при сверхтонком расщеплении основного состояния 56
2. СВД при сверхтонком расщеплении возбужденного состояния 76
ГЛАВА III. Родственные СВД 81
I. Светоиндущрованная э.д.с. в газах 82
2. Столкновительно-радиадионные "охлаждение" и "нагрев" газа 94
3. СВД экситонов 101
Заключение 109
Литература 112
- Ступенчатое возбуждение лазерными полями
- Случай селективных переходов между основным и первым возбужденным уровнями
- СВД при сверхтонком расщеплении возбужденного состояния
- Столкновительно-радиадионные "охлаждение" и "нагрев" газа
Введение к работе
Явление светоиндуцированного дрейфа (ОВД) газов, открытое в 1979 г. Ф.Х.ГелБмухановым и A.M. Шалагиным [I], относится к ряду эффектов воздействия излучения на поступательное движение частиц газа. Новое явление сразу же привлекло внимание многих исследователей благодаря возможности его широкого применения в решении научных и практических задач.
Сущность явления ОЩ состоит в следувдем [I]. Пусть излучение в виде бегущей монохроматической волны проходит через газ и имеет частоту и> , близкую к частоте «)тл перехода между основным (к) и первым возбужденным (УУЬ) СОСТОЯНИЯМИ частиц газа. Из-за эффекта Доплера излучение взаимодействует преимущественно с теми частицами, скорость которых близка к
СКОРОСТИ V0 , Определяемой уСЛОВИеМ Kl% = й)-и>пиь » где К - волновой вектор излучения. В результате в распределении частиц по скоростям " возникают хорошо известные бен-нетовские структуры - провал на нижнем уровне и, и пик на верхнем уровне т [ 2]. Центры беннетовских структур соответствуют СКОРОСТИ % . При Qs о>- идупуъ %0 (т.е. При v^^o ) центры пика и провала смещены относительно \?=о Другими словами, возникают асимметричные распределения частиц по скоростям QybOh »$&(&) на уровнях ууь, уь (см. рис. I). Это означает, что средняя скорость частиц в состоя- й' Эта работа доложена в апреле 1979 г. на научном семинаре лаборатории С.Г.Раутиана (Институт автоматики и электрометрии СО АН СССР). ,&ffl г—ь 0 Q KIT
Рис. I. Распределение частиц по скоростям при воздействии излучения в отсутствие столкновений. Суммарное распреде ление jV(?) + $vn,(&) является максвелловским и ча-
ГИЦЫ В ЦеЛОМ ПОКОЯТСЯ ( ]куь+ 1кь =0) нияхігь, yl отлична от нуля. Следовательно, излучение порожда-ет потоки возбужденных (JtYi) и невозбужденных (Ти.) частиц: J^Jv $„,&)<&, fK = J»Sn,(ftd*. (I)
Потоки коллинеарны волновому вектору излучения К и направлены навстречу друг другу. Очевидно, что в отсутствие столкновений и в пренебрежении эффектом отдачи суммарное распределение частиц по скоростям /V(v)~ 9m,C»)+jV!,tf^) всегда является максвелловским и поглощающие частицы в целом покоятся (іуп,+ Іи~0).
Ситуация радикально изменяется, когда поглощающие частицы находятся в смеси с посторонним буферным газом. В этом случае встречные потоки іуп, и іуь испытывают сопротивление со стороны буферных частиц за счет столкновений. В общем случае взаимодействие возбужденных и невозбузкденных поглощающих частиц с буферными различно. Ради простоты можно говорить о различии размеров поглощающих частиц в состояниях ууъ и уь . Поэтому различны и силы сопротивления потокам ivw ж }уь «В итоге возникает сила, действующая со стороны буферного газа на поглощающие частицы как целое, что приводит их в движение (см. рис. 2, взятый из работы [3]). Буферные частицы, очевидно, будут двигаться в противоположную сторону.
В основе эффекта СВД лежат, таким образом, два обстоятельства: I) селективное по скоростям взаимодействие частиц с излучением из-за эффекта Доплера и 2) различие скоростей поступательной релаксации частицы в разных квантовых состояниях.
Отметим принципиальное отличие явления СВД от других известных эффектов воздействия излучения на поступательное дви-
Рис. 2. Иллюстрация к возникновению эффекта СВД. Изогнутые стрелки отражают радиационные переходы между уровнями /П, УЬ . (Из работы [з]). жение частиц газа (световое давление [4], лазерная термодиффузия [5] и т.д.). Механизм этих эффектов таков, что требуется либо передача импульса излучения среде, либо диссипация энергии излучения. Для возникновения же СИД не требуется ни то, ни другое [3,6]. Роль излучения заключается только в создании селективного по скоростям возбуждения, а остальное довершают столкновения поглощающих частиц с буферными. Таким образом, кинетическая энергия направленного движения заимствуется не из энергии излучения, а из самой газовой среды (из тепла) [3,б].
Наша работа, результаты которой изложены в данной диссертации, началась вскоре после открытия эффекта СЩ - в сентябре 1979 г. К этому времени были получены следущие результаты.
Был выполнен первый теоретический анализ эффекта СЩ в модели двух невырожденных состояний [3]. При расчетах в [3] предполагалось, что распределения по скоростям на каждом из двух уровней мало отличаются от максвелловского. В этом предположении удалось рассчитать эффект Сад" путем сведения кинетических уравнений для матрицы плотности к замкнутым уравнениям гидродинамики.
Метод расчета, примененный в СЗ], имеет то достоинство, что не требует никаких модельных предположений о механизме столкновений. Этот метод позволяет рассчитывать эффект ОВД в полях произвольной интенсивности, если только взаимодействие частиц с излучением слабо селективно по скоростям (например, при однородном уширении). Однако в случае резко селективного по скоростям взаимодействия метод [3] применим только при слабых интенсивностях излучения, что не позволяет рассмотреть эффект СІЩ в оптимальных условиях его проявления.
Полученные в [3] формулы для скорости ОВД можно представить в следующем (см.[9]) виде: -г _ Ую-- Уиг 1 г\ ~\ -\
Здесь к| к) - волновой вектор и частота излучения; и)^^ -частота перехода между основным (w,) и возбужденным (пь) состояниями поглощающих атомов; ^ - наивероятнейшая скорость поглощающих атомов; Р - интегральная по скоростям вероятность поглощения излучения частицей в единицу времени; ^иг, Ль - транспортные частоты столкновений поглощающих атомов в состояниях Уп.Уь с буферными частицами; Гт, - скорость спонтанного радиационного распада уровня m, ; if (Q) -нечетная функция от расстройки частоты Q .
В случае однородного уширения ( Г > К г? , Г - однородная полуширина линии поглощения) величины Р , f (Q) даются формулами «p(Q)=* *****
ЛУИ, **L+VlTL ' где с^иги, - матричный элемент дипольного момента, - амплитуда электрического поля излучения. Оптимальные условия для проявления эффекта СРЩ реализуются при \Q\ ~ Г, 36» ~ 1, ^иг^^-Гт, и при минимально возможной Р , допускаемой при- - 9 -ближением Г>К& . Если взять Г-^К^ 9 m. ^2^ » Т0
IL~ 5-102 Vf (4) что составляет заметную долю тепловой скорости.
В случае неоднородного уширения (к^>Г) эффект СЩ рассчитан в [3] при условии lfr|2 frt+JU ^4 (5) ограничивающем интенсивность излучения. В этом случае «**)-e*|>+^jeV|.
Здесь ыКг) - интеграл вероятности от комплексного аргумента. Формулы (6) справедливы при любом соотношении Г и К#. Если Г^КІ? , то из (6) получаются формулы (3) для , f(Q) в приближении (5). Если же Г*<К& , то из (6) имеем
Хорошо видно, что в случае «^ »Г эффект СЩ максимален при ІФ/-КЇ?.
В ячейке с закрытыми концами поглощающие частицы будут собираться у одного из концов (в зависимости от направления ы ) в слое с характерным размером где Ad - длина свободного пробега поглощающих частиц [з]. см/с в [3] получена оценка ~ 10 см.
При переходе от оптически тонких к оптически плотным средам в проявлении эффекта ОВД возникают интересные особенности [3]. Одна из них состоит в том, что излучение может действовать на поглощающий газ подобно поршню, сжимая его в направлении светового потока (световой "поршень"). Специфика светового "поршня" состоит в том, что он действует только на поглощающую компоненту газовой смеси. Для остальных компонент смеси световой "поршень" прозрачен. Концентрация, до которой световой "поршень" сжимает поглощающий газ, может достигать значений л/ ю-1-* см . другая особенность проявления эффекта СВД в оптически плотных средах состоит в следующем. Пусть в атмосфере буферного газа находится сосуд, содержащий смесь поглощающего и буферного газов. Сосуд имеет горлышко, через которое вытекает поглощающий газ. Если горлышко освещать извне, то в нем может возникнуть эффективная "пробка", запирающая поглощающий газ в сосуде. Для возникновения световой "пробки" длина горяышка должна быть не меньше длины -I , даваемой формулой (8). Предельная плотность поглощающих частиц, удерживаемая
ТА —Я световой "пробкой", может достигать значений ~ 10х* см .
К сентябрю 1979 г. был выполнен всего лишь один эксперимент, в котором зарегистрирован эффект СВД атомов натрия в атмосфере гелия и неона [7]. Источником излучения служил лазер на красителе. Частота излучения перестраивалась в окрест- - II - ности% - линий натрия. Б эксперименте наблюдалось движение паров натрия либо по направлению светового потока, либо против него в зависимости от знака расстройки частоты излучения Q , Эксперимент имел качественный характер. Количественные измерения не проводились из-за сильной адсорбции натрия на поверхности ячейки.
Первые расчеты и оценки l,3] показали, что явление СЩ может найти широкие применения в научных исследованиях и использоваться для решения важных практических задач. В связи с применениями СВД в научных исследованиях особо подчеркивалась возможность исследования транспортных частот столкновений атомов и молекул, находящихся в короткоживущих возбужденных состояниях [3]. Так как эффект СВД зависит от разности транспортных частот и проявляется сильно, то можно экспериментально регистрировать даже небольшие отличия транспортных частот атомов и молекул в разных квантовых состояниях. Следует отметить, что до открытия СВД отсутствовали надежные методы таких измерений (экспериментальные данные были получены только для метастабильных состояний (см., например, [ТО])).
Практические применения явления СВД связаны прежде всего с задачами по разделению компонентов газовых смесей: разделение изотопов, изомеров, получение чистых веществ и т.д. Проведенные в [3] оценки показали, что при разделении изотопов по схеме, основанной на эффекте световой "пробки", возможно практически стопроцентное разделение при затрате ^ 10/| фотонов на один атом выделенного изотопа ( | - доля этого изотопа в исходной смеси).
Как следует из вышесказанного, к началу нашей работы не только экспериментальные, но и теоретические исследования СИД находились на начальном этапе. Первые теоретические результаты [1,3] были получены на основе простейшей двухуровневой модели поглощающих частиц. На основе этой идеализированной модели можно оценить ожидаемую величину эффекта и выявить многие важные закономерности, присущие СИД. Однако для количественного описания экспериментов требуются более совершенные модели, поскольку реальные объекты - атомы и молекулы - многоуровневые. Заметное влияние на ОВД могут оказывать не только дополнительные "рабочие" уровни, но и незатронутые излучением уровни, на которые возможны радиационные или столкновительные переходы с "рабочих" уровней. В атомах это компоненты тонкой и сверхтонкой структур, магнитные подуровни. В молекулах,кроме того, колебательные и вращательные уровни. Таким образом, в теоретическом плане необходимо было исследовать влияние на ОВД перечисленных выше факторов, существенных для реальных объектов. Представлялись перспективными исследования эффекта СЩ при ступенчатом и двухфотонном возбуждениях, при воздействии широкополосного излучения и т.д.
Большой научный и практический интерес представляло выявление новых эффектов, основанных на СИД или родственных СИД по своей физической основе, как в газовых, так и в негазовых средах. Ввиду большой величины самого эффекта СИД в газах можно надеяться и на значительное макроскопическое проявление новых эффектов.
Таков был круг теоретических задач по исследованию СВД, сложившихся к началу данной работы.
Целью данной работы является теоретическое исследование - ІЗ - (Щ сложных (многоуровневых) атомов и новых явлений, родст-. венных по своей физической основе эффекту (Щ газов.
Кратко сформулируем содержание диссертации.
В первой главе диссертации рассмотрен эффект ОВД при ступенчатом возбуждении уровней атомов как комбинированным, так и чисто лазерным способами. В первом случае предполагается, что предварительное возбуждение осуществляется нелазерными методами (например, электронным ударом в газовом разряде), а излучение вызывает селективные по скоростям переходы между возбужденными состояниями. Во втором случае одно из излучений имеет широкий спектр и вызывает неселективные по скоростям переходы на какой-либо ступени возбуждения. На другой ступени происходят селективные переходы под действием монохроматического излучения.
Интерес к СВД при комбинированном способе возбуждения обусловлен, в частности, тем, что энергия кванта излучения существущих лазеров часто оказывается недостаточной для возбуждения из основного состояния, в то время как частоты переходов между возбужденными состояниями для большого числа объектов находятся в области частот генерации непрерывных лазеров на красителях.
При лазерном ступенчатом возбуждении широкополосное излучение переносит между уровнями неравновесность в распределении по скоростям, хотя само ее не создает. Вследствие этого широкополосное излучение может влиять не только на величину эффекта СВД, но даже и на его знак.
Во второй главе проанализировано влияние сверхтонкой структуры уровней на эффект СЩ. Анализ проведен, в частно- сти,; для схемы уровней, достаточно хорошо отражавшей реальную структуру основного и первого возбужденного состояний некоторых объектов, например, паров щелочных металлов (напомним, что явление ОВД было впервые зарегистрировано в парах щелочного металла - натрия [7]).
В третьей главе рассмотрены новые эффекты, родственные по своей физической основе эффекту СВД газов. Расчеты проведены на основе двухуровневой модели.
Рассмотрен эффект возникновения электрического тока и э.д.с. при селективном по скоростям воздействии излучения на газ нейтральных частиц. Эффект обусловлен рождением направленного потока ионов и электронов в процессе столкновений возбужденных поглощающих частиц с буферными и различием скоростей торможения ионов и электронов. Расчеты проведены для двух типов реакций столкновительной ионизации. Получена связь между величиной э.д.с. и скоростью СВД поглощающих частиц.
Далее рассмотрен эффект селективного по сорту частиц "охлаждения" или "нагрева" компонентов газовой смеси под действием излучения и столкновений. Общими для эффектов "охлаждения" ("нагрева") и СЩ является то, что оба они обусловлены селективным по скоростям возбуждением и столкновениями поглощающих атомов с частицами буферного газа, а степень их проявления зависит от соотношения частот столкновений для возбужденного и основного состояний.
Завершает главу теоретическое описание эффекта светоинду-цированного дрейфа экситонов. При оптических переходах между экситонными уровнями эффект Доплера проявляется точно так же, как и в газах. Роль буферного газа для экситонов играют фоно- нн, примеси и дефекты решетки. С точки зрения СВД аналогия с газовыми системами становится практически полной.
В Заключении приведены основные результаты, полученные в диссертационной работе.
Как уже отмечалось, метод расчета, разработанный в [1,3], не позволяет рассмотреть случай резко селективного по скоростям взаимодействия частиц с излучением произвольной интенсивности. Чтобы охватить и этот случай, оптимальный для проявления СЩ и родственных ему эффектов, в наших расчетах (за исключением расчета СИД экситонов) использовалась модель сильных столкновений [її]. Для расчета же СВД экситонов использовался метод, разработанный в [1,3]. Поскольку взаимодействие экситонов с излучением слабо селективно по скоростям, то никаких ограничений на интенсивность излучения не накладывалось.
В диссертации выносятся на защиту следующие основные положения.
СВД может приводить к легко наблюдаемым макроскопиче-ским изменениям в газовой системе даже при ничтожной (" 10" ) доле частиц, взаимодействующих с излучением.
В случае эффекта СВД при ступенчатом возбуждении атомов изменение давления буферного газа может приводить к изменению направления дрейфа. При чисто лазерном ступенчатом возбуждении знак эффекта может зависеть, кроме того, и от интенсивности широкополосного излучения, вызывающего неселективные по скоростям переходы на одной из ступеней возбуждения.
Сверхтонкая структура уровней оказывает существенное влияние на зависимость величины эффекта СИД от частоты излучения.
Излучение, селективно по скоростям воздействующее на газовую смесь нейтральных частиц, способно породить электрический ток. Эффект обусловлен рождением направленного потока ионов и электронов в процессе столкновений возбужденных поглощающих частиц с буферными и различием скоростей торможения ионов и электронов.
Частицы газа, селективно по скоростям взаимодействующие с излучением и испытывающие столкновения с частицами буферного газа, способны "охлаждаться" или "нагреваться".
Излучение, резонансное переходу между экситонными уровнями в твердом теле, может вызвать дрейф экситонов. Механизм явления такой же, как и механизм СЩ газов.
Результаты диссертации докладывались на УЇІ Вавиловской конференции (Новосибирск, 1981) и в основном отражены в публикациях [12-15].
К настоящему времени имеется уже большое количество публикаций, посвященных явлению ОВД. Можно считать, что теория явления в значительной степени разработана. Кроме того, есть целый ряд экспериментов, подтверждающих существование эффекта СЩ для разных объектов. Дадим краткий обзор результатов, полученных к настоящему времени другими авторами. Теоретические работы можно разделить на три группы:
Работы, в которых исследовались основные закономерности явления СЩ на основе модели двух невырожденных состояний [16-19,64].
Работы по исследованию влияния различных факторов,су- щественных для реальных систем и требующих усовершенствования двухуровневой модели поглощащих частиц (в эту группу мы включили и работы по двухфотонному СВД) [8,20-24].
3) Работы, в которых описывались новые явления, родственные по своей физической природе эффекту СИД газов или основанные на эффекте СИД [25-32, 64-66].
Во многих работах расчеты проводились на основе модели сильных столкновений [П], что позволило рассмотреть эффект СИД в оптимальных условиях его проявления. С этих позиций анализ эффекта СВД двухуровневых частиц в модели сильных столкновений проведен в [64]. Выражение для скорости дрейфа, полученное в [64], можно представить в виде (2) (см. [9]). При этом "J^i)^ имеют смысл частот сильных упругих столкновений, а вероятность поглощения Р дается выражением Y „ г 14 г Ъ(1+1/к)'+5У *- Р . » Т1-ъет&' т>*&-^ Y-Vr,fcr*a*j,
Величины if(Q) » w^(z) даются соответствующими формулами в (6), в которые нужно подставить ? из (9). Смысл остальных величин в (9) прежний.
Обратим особое внимание на тот факт, что при условиях Г>КЇ? илиг<*1 (ср. с (5)) из (9) следуют соответственно формулы (3) или (6), полученные в [3] без каких-либо пред- положений о механизме столкновений. Таким образом, при условиях, использованных в Сз], модель сильных столкновений также дает правильные результаты.
Анализ, проведенный в [64], показал, что в поле монохроматического излучения интенсивностью несколько Вт/см^ скорость СВД может достигать следующих значений: U*f-,0*»W; а*|г, (А-.-2*.). (10)
В поле немонохроматического излучения эффект СВД проявляется сильнее[16,17] . При одинаковой интенсивности скорость СВД в поле немонохроматического излучения может быть значительно больше, чем в поле монохроматического излучения. В [16,17] показана принципиальная возможность достижения скорости дрейфа, превышающей V (при условии 9m, ^ 10 Vn, ). Для реальных объектов такая скорость дрейфа вряд ли достижима: проблематично выполнение условия 9т.Д0 йъ» кроме того, в этой области скоростей могут возникать неустойчивости. Полученный результат ценен тем, что показывает, насколько велики потенциальные возможности эффекта СИД.
Как видно из (2), эффект СВД тем больше, чем больше различие частот 9м, и 9т/. При упругих столкновениях можно надеяться на различие частот 9hv, 9 и, в несколько раз. Однако если между буферными и поглощающими частицами возможен квазирезонансный обмен возбуждением (например, в смеси изотопов), то эффективная частота SW увеличивается и возможно значительное (на порядок) различие частот SWjVn, [їв].
Использование импульсных источников света позволяет существенно расширить возможности экспериментального исследова- ния ОВД. При переходе от стационарного режима возбуждения к импульсно-периодическому скорость дрейфа может уменьшаться незначительно [19]. Интересной особенностью явления СВД в случае импульсно-периодического возбуждения является возможность изменения направления дрейфа при изменении интенсивности излучения или длительности импульсов.
В тех случаях, когда транспортная частота столкновений частицы изменяется слабо при переходе из основного состояния в первое возбужденное, молено надеяться на большее изменение частоты при переходе в высоковозбужденные состояния. Энергии одного кванта излучения существукщих лазеров часто оказывается недостаточно для возбуждения в высоколежащие состояния. В этой ситуации целесообразно двухфотонное возбуждение. Анализ явления СВД в условиях двухфотонного возбуждения проведен в работе Q20]. В ней рассмотрены случаи воздействия на среду непрерывного и импульсно-периодического излучения. В режиме импульсно-периодического возбуждения средняя интенсивность излучения, требуемая для максимального проявления эффекта СВД, ниже, чем в случае непрерывного возбуждения. При встречных волнах эффект СВД может проявляться сильнее, чем при однонаправленных. Явление СВД в случае двухфотонного поглощения рассматривалось также в работе [21].
Эффект СВД при колебательно-вращательном возбуждении молекул впервые был рассмотрен в работах[22,23], затем, более детально, в [8]. Анализ показал, что эффект СИД проявляется тем сильнее, чем больше скорость колебательной релаксации. Максимально достижимая скорость дрейфа в i/WgCJn/) Раз меньше таковой для двухуровневых частиц. Здесь WB ( J^) - больцма-новский фактор, характеризующий вероятность нахождения моле- кулы на затронутом светом вращательном уровне J^ нижнего колебательного состояния.
В эксперименте эффект СИД удобно регистрировать по перепаду концентрации поглощающих частиц дЛ/ на концах закрытой ячейки. Для перепада концентрации молекул в [8] была получена формула где &$ - изменение интенсивности излучения при прохождении ячейки; SW,9n. - транспортные частоты столкновений молекул в колебательных состояниях иг,и/ . Величина дЗ может быть непосредственно измерена, a ip(Q) легко находится из условий эксперимента. Таким образом, неизвестный фактор в формуле (II) - относительная разность транспортных частот, легко находится из экспериментальных данных. В дальнейшем соотношение вида (II) получено в [67] без каких-либо предположений о характере столкновений. Для І)^9иг в [67] получена связь с микроскопическими характеристиками вещества.
В [8] проанализирован, кроме того, СИД эффективных трехуровневых систем. Третьим уровнем моделировалась совокупность уровней, на которые возможен столкновительный или радиационный переход (например, компоненты тонкой или сверхтонкой структур). Интересной особенностью для таких систем является то, что эффект СИД может возникать при отличии транспортных частот не только для комбинирующих уровней, но и для любой другой пары уровней. Это связано с переносом неравновесности в распределении по скоростям на уровень, не затронутый излучением.
СВД частиц с вырожденными уровнями рассмотрен в работе [24]. Оказалось, что дрейф частиц возможен даже в том случае, когда основное и возбужденное состояния тождественны с точки зрения столкновений с буферными частицами. Для возникновения дрейфа достаточно лишь существования неравновесности в распределении по магнитным подуровням.
Физические процессы, обусловливакщие СВД газов, могут приводить и к другим эффектам. Если поглощавдими частицами являются ионы в газоразрядной плазме, то СЙД ионов приведет к возникновению разности потенциалов на концах ячейки [64]. В оптимальных условиях эксперимента разность потенциалов может быть "* ОД В, а величина электрического тока ~I0 А.
В полупроводниках при оптических переходах между уровнями Ландау эффект Доплера проявляется так же, как и в газах. Подвижность электронов неодинакова на разных уровнях Ландау. Таким образом, выполняются все условия для возникновения СВД электронов в полупроводниках [25,2б]. Разность потенциалов, возникающая в результате дрейфа, может достигать значений ~ Ю"3 В.
Роль буферного газа для поглощающих частиц может играть поверхность ячейки. Если частицы в основном (ю) и в возбужденном (иг) состояниях рассеиваются поверхностью по-разному (различны доли частиц ^^сЛ^ , рассеиваемых диффузно в состояниях yl, ууь ), то при селективном по скоростям возбуждении возникнет дрейф поглощающих частиц [65, 6б].й' Скорость
На возможность этого эффекта впервые обратил внимание В.И. Донин. дрейфа пропорциональна \<Кп,-<кт\ и при Id^-oUj'4' 4 может быть порядка тепловой скорости (для разреженного газа) [бб].
К интересному результату приводит рассмотрение эффекта отдачи поглощакщих частиц, находящихся в атмосфере буферного газа. Если SW^n, , то может возникать эффект "отрицательного" светового давления [27]. Эффект заключается в том, что частицы будут двигаться против направления света.
Много общего с эффектом СИД имеет явление втягивания (при }к*>>^ ) или выталкивания (при ^т^Уп. ) частиц световым полем [28,29]. Так же, как и эффект СИД, это явление обусловлено столкновениями поглощающих частиц с буферными, а степень его проявления зависит от соотношения частот Uvt39n,# Для возникновения эффекта втягивания (выталкивания), так же как и для возникновения СИД, не требуется затрат ни энергии, ни импульса излучения.
На основе явления СИД возможна генерация звука в газе [зо]. Оценки, проведенные в [ЗО], показывают, что интенсивность звука может быть на много порядков больше интенсивности, соответствующей порогу слышимости.
Дрейф (в частности, светоиндуцированный дрейф) полярных молекул в буферном газе приводит к их ориентации вдоль направления дрейфа [Зі] . В результате ориентации полярных молекул, имеющих дипольный момент, возникает постоянное электри-' ческое поле. Напряженность поля, возникающего при СИД, может достигать десятых долей В/см.
Явление СИД можно использовать для управления движением аэрозольных частиц, находящихся в смеси газов [32]. Дрейфовая сила, действующая на аэрозольную частицу, обусловлена тем, что потоки возбужденных и невозбужденных поглощающих атомов и буферных атомов имеют различную силу трения об аэрозольную частицу.
Перейдем теперь к обзору экспериментальных результатов исследования СВД [33-42], полученных после сентября 1979 г.
СВД молекул впервые был зарегистрирован в эксперименте [33]. Компоненты смеси изотопных молекул H3F+ CH3F Ра3~ делялись при возбуждении молекул СНзІ7 излучением непрерывного С02~лазера. Впервые на основе эффекта СВД было найдено относительное изменение транспортной частоты ь^/И при коле- бательном возбуздении молекул, которое для CH3F в буфер- ном газе СН-^Р оказалось равным ~ ТО . Исследование СВД молекул С Из F было продолжено в более широком диапазоне экспериментальных условий (различные буферные газы, широкая область изменения давления и т.д.) [34,3б]. В экспериментах [33-35J получено хорошее согласие по целому ряду зависимостей, даваемых формулой (II). В частности, наблюдалась характерная для эффекта СВД зависимость от частоты излучения. Для смеси CH*F + ^з^ достигнуто обогащение около 70$ по изотопным молекулам CH*>F.
В эксперименте [36] зарегистрирован эффект СВД при поглощении света на переходе между возбужденными состояниями неона, находившегося в условиях газового разряда в смеси с гелием. Обнаружена характерная для СВД антисимметричная зависимость от расстройки частоты. В условиях эксперимента доля атомов неона, находившихся в возбужденном состоянии, состав-ляла ~ 10 . Тем не менее при изменении знака расстройки без изменения ее абсолютной величины концентрация неона на одном' из концов ячейки заметно менялась (примерно на 3%). Этот эксперимент подтвердил теоретические выводы работы [14], изложенной в данной диссертации, о том, что эффект СИД может приводить к большим макроскопическим изменениям даже при ничтожной доле (~1(Л6) атомов, взаимодействующих с излучением.
Обнаружен и исследован ОВД молекул 1*Л/НЪ в смеси изотопных молекул /VH3 + А/Н$ при воздействии непрерывного излучения С09-лазера [37]. В этом эксперименте зарегистрировано обогащение около 97$ по изотопной молекуле NW$ Относительное изменение транспортной частоты при возбуждении молекулы 15Л/Нх оказалось равным - 5 «КГ2 (при возбуждении транспортная частота уменьшается).
Экспериментальному исследованию СИД молекул & Е> посвящены работы [38-41]. В работе [38] сообщалось о наблюдении разделения компонентов смеси f^ с различными буферными газами под действием излучения СОз-лазера, работавшего в импульсном режиме. Эффект, однако, отсутствовал при облучении той же смеси газов излучением лазера, работавшего в непрерывном режиме. В [39] измерения проводились в поле излучения непрерывного ^-члазера. Изменение концентрации fy на одном из концов ячейки авторы работ [38,39] связывали с СИД. В [40] сообщалось об отсутствии эффекта при облучении смесиF6tНе непрерывным излучением. Наконец, в [4і] в широком диапазоне экспериментальных условий эффект СВД для молекул Ре в смеси с буферными частицами Не СН3 F^ 3<^S Pg не обнаружен (с точностью 0,2 * 1% концентрация молекул3*^^ не изменялась). Причины, по которым не удалось зарегистрировать эффект СИД в экспериментах [40,4l], обсуждались в работе [4і]. В ней сделан вывод о том, что результаты экспериментов [38,39] нельзя интерпретировать как проявление эффекта СВД.
Б эксперименте 42] надежно зарегистрирован СВД электронов в полупроводнике 1ц,$1» электронного типа. Лазерное излучение с фиксированной длиной волны (Л = 119 мкм) поглощалось на переходе между уровнями Ландау. Изменение расстройки частоты излучения относительно частоты перехода осуществлялось магнитным полем. Дрейф электронов регистрировался по разности потенциалов на торцах образца. В эксперименте четко наблюдалась характерная для СВД антисимметричная зависимость сигнала от .Q .
Таким образом, в настоящее время имеются пять объектов (атомы Ml, b/e ; молекулы CH3F, А/Н3 ; электроны в 1ц, <& ), для которых эффект СВД надежно зарегистрирован [7,33-37,42_].
Открытие эффекта СВД стимулировало появление работ [43,44]. В первой из них теоретически рассчитано изменение транспортной частоты при возбуждении в резонансное состояние атомов натрия и калия, находящихся в атмосфере гелия или неона. Транспортная частота изменяется при возбуждении на несколько десятков процентов. В работе [44] рассчитаны транспортные сечения молекулы СО в основном и в первом возбужденном колебательных состояниях (в обоих случаях вращательное квантовое число равно 9). Относительная разность транспортных сечений столкновения СО с Не около 1% (при температуре < 200К).
Ступенчатое возбуждение лазерными полями
Рассмотрен эффект возникновения электрического тока и э.д.с. при селективном по скоростям воздействии излучения на газ нейтральных частиц. Эффект обусловлен рождением направленного потока ионов и электронов в процессе столкновений возбужденных поглощающих частиц с буферными и различием скоростей торможения ионов и электронов. Расчеты проведены для двух типов реакций столкновительной ионизации. Получена связь между величиной э.д.с. и скоростью СВД поглощающих частиц.
Далее рассмотрен эффект селективного по сорту частиц "охлаждения" или "нагрева" компонентов газовой смеси под действием излучения и столкновений. Общими для эффектов "охлаждения" ("нагрева") и СЩ является то, что оба они обусловлены селективным по скоростям возбуждением и столкновениями поглощающих атомов с частицами буферного газа, а степень их проявления зависит от соотношения частот столкновений для возбужденного и основного состояний.
Завершает главу теоретическое описание эффекта светоинду-цированного дрейфа экситонов. При оптических переходах между экситонными уровнями эффект Доплера проявляется точно так же, как и в газах. Роль буферного газа для экситонов играют фононн, примеси и дефекты решетки. С точки зрения СВД аналогия с газовыми системами становится практически полной.
Как уже отмечалось, метод расчета, разработанный в [1,3], не позволяет рассмотреть случай резко селективного по скоростям взаимодействия частиц с излучением произвольной интенсивности. Чтобы охватить и этот случай, оптимальный для проявления СЩ и родственных ему эффектов, в наших расчетах (за исключением расчета СИД экситонов) использовалась модель сильных столкновений [її]. Для расчета же СВД экситонов использовался метод, разработанный в [1,3]. Поскольку взаимодействие экситонов с излучением слабо селективно по скоростям, то никаких ограничений на интенсивность излучения не накладывалось.
В диссертации выносятся на защиту следующие основные положения. 1. СВД может приводить к легко наблюдаемым макроскопиче-ским изменениям в газовой системе даже при ничтожной (" 10" ) доле частиц, взаимодействующих с излучением. 2. В случае эффекта СВД при ступенчатом возбуждении атомов изменение давления буферного газа может приводить к изменению направления дрейфа. При чисто лазерном ступенчатом возбуждении знак эффекта может зависеть, кроме того, и от интенсивности широкополосного излучения, вызывающего неселективные по скоростям переходы на одной из ступеней возбуждения. 3. Сверхтонкая структура уровней оказывает существенное влияние на зависимость величины эффекта СИД от частоты излучения. 4. Излучение, селективно по скоростям воздействующее на газовую смесь нейтральных частиц, способно породить электрический ток. Эффект обусловлен рождением направленного потока ионов и электронов в процессе столкновений возбужденных поглощающих частиц с буферными и различием скоростей торможения ионов и электронов. 5. Частицы газа, селективно по скоростям взаимодействующие с излучением и испытывающие столкновения с частицами буферного газа, способны "охлаждаться" или "нагреваться". 6. Излучение, резонансное переходу между экситонными уровнями в твердом теле, может вызвать дрейф экситонов. Механизм явления такой же, как и механизм СЩ газов. Результаты диссертации докладывались на УЇІ Вавиловской конференции (Новосибирск, 1981) и в основном отражены в публикациях [12-15]. К настоящему времени имеется уже большое количество публикаций, посвященных явлению ОВД. Можно считать, что теория явления в значительной степени разработана. Кроме того, есть целый ряд экспериментов, подтверждающих существование эффекта СЩ для разных объектов. Дадим краткий обзор результатов, полученных к настоящему времени другими авторами. Теоретические работы можно разделить на три группы: 1) Работы, в которых исследовались основные закономерности явления СЩ на основе модели двух невырожденных состояний [16-19,64]. 2) Работы по исследованию влияния различных факторов,существенных для реальных систем и требующих усовершенствования двухуровневой модели поглощащих частиц (в эту группу мы включили и работы по двухфотонному СВД) [8,20-24]. 3) Работы, в которых описывались новые явления, родственные по своей физической природе эффекту СИД газов или основанные на эффекте СИД [25-32, 64-66]. Во многих работах расчеты проводились на основе модели сильных столкновений [П], что позволило рассмотреть эффект СИД в оптимальных условиях его проявления. С этих позиций анализ эффекта СВД двухуровневых частиц в модели сильных столкновений проведен в [64]. Выражение для скорости дрейфа, полученное в [64], можно представить в виде (2) (см. [9]).
Случай селективных переходов между основным и первым возбужденным уровнями
В случае эффекта СВД, возникающего при оптических переходах непосредственно из основного состояния, доля возбужденных частиц может быть большой. Поэтому возможна и большая, порядка среднетешювой, скорость дрейфа (см., например, [64]). Ввиду сильного проявления эффекта СВД при лазерном возбуждении из основного состояния можно надеяться на регистрацию эффекта даже в такой ситуации, когда доля возбужденных частиц ничтожно мала. Именно такая ситуация возникает при использовании оптических переходов между возбужденными состояниями, если предварительное возбуждение создается традиционными, нелазерными, способами (например, электронным ударом в разряде). Анализ явления СВД при таком комбинированном способе возбуждения важен по той простой причине, что энергия кванта излучения существувдих лазеров часто оказывается недостаточной для возбуждения из основного состояния, в то время как частоты переходов между возбужденными уровнями для большого числа объектов находятся в области частот генерации непрерывных лазеров на красителях. Таким образом, возможность реализации СВД при комбинированном возбуждении позволяет существенно расширить класс объектов, доступных экспериментальному исследованию.
При чисто лазерном ступенчатом возбуждении для возникновения эффекта СВД необязательно вызывать селективные по скоростям переходы на всех ступенях возбуждения. Достаточно вызвать селективные переходы на одной из ступеней возбуждения. На остальных ступенях допустимы неселективные переходы под действием широкополосного излучения. Этот случай и анализируется в диссертации.
Как при ступенчатом лазерном, так и при комбинированном способах возбуждения происходит перенос неравновесности в распределении по скоростям с одних уровней на другие за счет спонтанных и вынуждаемых широкополосным излучением переходов. Вследствие этого возможна такая ситуация, когда эффект СВД возникает благодаря различию транспортных частот столкновений поглощающих атомов в основном и в высоковозбужденном состояниях. Поэтому интерес к изучению СВД при ступенчатом возбуждении уровней связан еще и с тем обстоятельством, что в тех случаях, когда мало отличие транспортных частот в низковозбужденном и в основном состояниях, можно надеяться на большее отличие частот при возбуждении в высоколежащие состояния.
Как мы уже отметили, особый интерес представляет явление СВД в том случае, когда излучение вызывает селективные по скоростям переходы между возбужденными состояниями, а предварительное возбуждение осуществляется нелазерными методами. При нелазерном возбуждении заселенности всех уровней, кроме основного, обычно малы. Поэтому воздействие света на переход между возбужденными состояниями может вызвать лишь незначительное изменение заселенности основного уровня, и этим изменением можно пренебречь. Это обстоятельство позволяет ввести не зависящие от интенсивности света скорости предварительного возбуждения Q.i(l?) в комбинирующие (отвечающие селективгеному по скоростям взаимодействию с излучением) состояния і . В то же время для СВД существенен учет переноса неравновесности в распределении по скоростям с одних уровней на другие за счет спонтанных радиационных переходов. Поэтому в отличие от типичных задач лазерной физики, в которых описывалось взаимодействие света с веществом на переходе между возбужденными состояниями, мы должны конкретизировать каналы спонтанного распада комбинирующих уровней.
Конкретный расчет эффекта СВД будем производить для схемы, представленной на рис. 3 а. Столкновениями между поглощающими частицами пренебрежем, полагая концентрацию буферного газа много большей концентрации поглощающего газа. Газовую среду будем считать оптически тонкой. Рассмотрим взаимодействие частиц с немонохроматической квазирезонансной волной где - случайная функция времени.Случай () — соплі отвечает взаимодействию частиц с монохроматической волной. В пространственно однородных условиях взаимодействие частиц с излучением при использовании модели сильных (максвеллизукщих) столкновений [її] описывается следующей системой уравнений для элементов атомной матрицы плотности.
СВД при сверхтонком расщеплении возбужденного состояния
Для распределения по скоростям частиц как целого N(v) и для скорости СЩ остаются справедливыми выражения (1.56), (1.22), в которых а У(?), Y и ( (2) даются формулами (1.23), (1.24) с соответствующей заменой в них /we на Геи. . Как видно из (1.70), эффект СЩ возникает fe+o) при различии любой пары частот столкновений Ъп.3 $е3 $пъ . В том случае, когда 9и,-9еФЙп, , эффект СЩ возникает только благодаря наличию широкополосного излучения. При большой интенсивности широкополосного излучения (аеь 1, iV/fW) фактор zv равен т.е. эффект СВД обусловлен различием между частотой столкновений на уровне In и средним арифметическим частот столкновений на уровнях №, . Это связано с тем, что при высокой скорости обмена между уровнями YVL}Z ОНИ ведут себя (с точки зрения столкновений) как один уровень с усредненными характеристиками. Как и в предыдущем случае, направление дрейфа может зависеть от интенсивности широкополосного излучения ж от давления буферного газа (если 9e P t W. или !?ж, v n. ve ). В отсутствие широкополосного излучения (дЄь о) полученные результаты совпадают,как и должно быть,с результатами задачи о взаимодействии монохроматического излучения с двухуровневой системой [64]. При исследовании явления СВД неизбежно возникает вопрос о влиянии сверхтонкой структуры (СТО) уровней на величину эффекта. Характер влияния СТО уровней на СЙД существенно зависит от соотношения между шириной линии поглощения и расстоянием между компонентами СТО.
Анализ явления СВД в том случае, когда расстояние между компонентами СТС много больше ширины линии поглощения, проведен в работе [8]. В такой ситуации излучение затрагивает только два "рабочих" уровня. Остальные уровни непосредственно не возмущаются излучением, но на них возможен столкновительный или спонтанный радиационный переход с "рабочих" уровней.
Часто, однако, расстояние между компонентами СТС меньше или сравнимо с шириной линии поглощения. В этом случае светом непосредственно возмущаются несколько уровней. Влияние сверхтонкого расщепления на СВД проявляется теперь не только в изменении характера столкновительно-радиационной релаксации, но и в изменении селективности взаимодействия света по скоростям поглощающих частиц. Анализ явления СИД в указанной ситуации составляет содержание настоящей главы.
Рассмотрим взаимодействие монохроматического излучения (1.36) с частицами, схема уровней которых показана на рис.5а. Здесь уровни Уь , - - компоненты СТС основного состояния. На расстояние между ними не накладывается никакого ограничения.
В частности,излучение может затрагивать сразу обе компоненты СТО. Уровни n-SK представляют собой компоненты тонкой или сверхтонкой структур возбужденного состояния. Уровень К не затрагивается излучением, однако, расстояние между уровнями KyWb достаточно мало, чтобы мог существовать активный стол-кновительный обмен между ними. Фактически под уровнем К можно понимать группу уровней, не затронутых излучением.
Представленная схема уровней достаточно хорошо отражает реальную структуру основного и первого возбужденного состояний некоторых объектов. Такими объектами являются, например, пары щелочных металлов (напомним, что явление СВД было впервые зарегистрировано в парах натрия [7]).
Будем решать задачу о взаимодействии излучения с газом в модели сильных столкновений [и]. Столкновениями между поглощающими частицами пренебрежем, полагая концентрацию буферного газа много большей концентрации поглощающего газа. Столкнови-тельные переходы между уровнями по каналу будем описывать частотами lj , которые представим в виде Зцесь введены частоты столкновений, при которых скорость частиц не изменяется ( Vcj) или происходит полная максвеллизация С Vij) . Поглощающую среду считаем оптически тонкой.
В принятой модели в стационарных и пространственно однородных условиях имеем следующие уравнения для матрицы плотности поглощающих частиц: Здесь u - частоты упругих столкновений с сильным изменением скорости поглощающих атомов, находящихся на с -ом уровне; П.; - радиационные скорости распада уровней L по каналу и. и е заселенности уровней VI и в отсутствие излучения, так что и. + е / , где /У - концентрация поглощающих частиц; WCv) - максвелловское распределение по скоростям. Величины &n.W) и Ре№) - вероятности поглощения излучения в единицу времени частицей, которая имеет фиксированную скорость V" и находится на уровнях К или t . Формулы для PvbLir) , Pe(tr) приведены ниже.
Столкновительно-радиадионные "охлаждение" и "нагрев" газа
В соответствии с (2.3), (2.4), (2.13) на уровне иг возникают два беннетовских пика (Zim 0) . Форма того пика, который обусловлен поглощением света на переходе пг-к (или YYL-L ), задается функцией Y ,( ) (или Ye ( V) ). Два беннетовских пика возникаю/на уровне К , если только не равна нулю частота "VmK столкновительного перехода иг- К .
Распределения по скоростям на уровнях П и I имеют одинаковую структуру. Ради определенности будем говорить о распределении на уровне Ц . На нем возникают "собственный" бенне-товский провал ( Т и. всегда больше нуля), обусловленный поглощением света на переходе иг-и,, и "чужие" беннетовские пик (еслиГ-fft o ) или провал (еслиг п, о ). "Чужой" пик возникает вследствие спонтанного радиационного переноса с уровней п,К беннетовских пиков,а "чужой" провал - вследствие столкнови-тельного переноса с уровня "собственного" беннетовского провала, причем переносимые пики и провал обусловлены поглощением света на переходе иг- . Знак величины Тщ, определяется соотношением скоростей радиационного и столкновительного переносов. При низких давлениях буферного газа скорость радиационного переноса выше скорости столкновительного переноса и на уровне К/ возникает "чужой" беннетовский пик (Тщ, о). При высоких же давлениях, наоборот, возникает "чужой" провал (Vivb o) . В области промежуточных давлений возможна такая ситуация, когда на уровне (г вообще нет "чужих" беннетовских . структур (г =о).
Дяя частных значений параметров распределения заселенно-стей по скоростям на уровнях ьь , иг показаны на рис. 6.
Рассмотрим первое уравнение в (2.II) и выясним физический смысл "расцепления" функций Рц,(Й и Pe(,tr) . Пренебрежение селективным членом (пропорциональным Pe(tf"J ) в фигурных скобках означает, что влияние его на величину п.С ) .стоящую в левой части уравнения, мало по крайней мере в той области скоростей, где Рп.( ) заметно отлична от нуля. Сама же величина ВУЬІІГ) пропорциональна разности заселенностей VL() -"$ №) на переходе WL-VI (СМ. (2.9)). Поэтому "расцепление" функций означает, что в указанной области скоростей величина селективной части разности заселенностей Q C )" - %тЫ) не зависит от наличия тех беннетовских структур на уровнях и, ууі , которые обусловлены поглощением света на переходе №-1 . Однако в той же области скоростей поглощение света на переходе nt- может существенно влиять на величину равновесной части разности заселенностей и,(«?) т,С?) (это влияние учитывается членом в фигурных скобках, пропорциональным Ре ). Проявление этого влияния наиболее заметно при высоких давлениях буферного газа. Действительно, чем выше давление, тем больше амплитуды равновесных "подкладок" под теми беннетовскими структурами на уровнях ft, иг , которые обусловлены поглощением света на переходе WL-Z , и тем сильнее влияние этих "подкладок" на равновесную часть разности заселенностей и,(й 3m,(?) . Таким образом, факторы Qw., ?е в решении (2.13) характеризуют взаимное влияние вероятностей поглощения РуьСЇг) иРе( ) через равновесные части в разностях заселенностей. Критерий "расцепления" функций выглядит, как следует из (2.II), следующим образом: где i itj t e имеют тот же смысл, что и в (2.10). В соответствии с (2.14) и с качественными рассуждениями "расцепление" функций возможно в следующих случаях: I) провалы (пики) Бен-нета, описываемые функциями Ри,(іг), Ре(і?) , не перекрываются; 2) если провалы (пики) перекрываются, то должны быть малы их амплитуды (ае , аЄе. 4) J 3 в устном случае Г#1и,- гД.-о, Г т,+ Г, = о , когда амплитуды "чужих" пиков на уровнях VI . равны амплитудам соответствующих им пиков на уровне . Сравним теперь условия "расцепления" (2.14) и условия (2.10). Анализ показывает, что оценочно при таких давлениях буферного газа, когда Гг (2.15) наложение условий "расцепления" практически не приводит к сужению области применимости решения задачи, ограниченную условиями (2.10). В (2.I5)AQsu)iwb-aW - расстояние между компонентами СТС основного состояния; v), Г , и Г - характерные величины частот столкновений, скоростей радиационных переходов и скоростей релаксации недиагональных элементов матрицы плотности. При низких давлениях буферного газа соотношение (2.15) не выполняется и условия "расцепления" жестче условий (2.10).
