Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Взаимодействие квантовой точки с окружением и полем излучения 8
1.1. Вводные замечания 8
1.2. Квантовые точки
1.2.1. Квантовый конфайнмент 10
1.2.2. Методы создания квантовых точек 12
1.2.3. Квантовая точка в экситоном режиме 13
1.3. Одноэлектронный транзистор 15
1.3.1. Транспорт заряда в одноэлектронном транзисторе 16
1.3.2. Экспериментальная реализация одноэлектронных транзисторов 17
1.3.3. Кулоновская блокада 19
1.3.4. Эффект Кондо в одноэлектронных транзисторах 25
1.3.5. Квантовые флуктуации в квантовых точках, взаимодействующих с электронными резервуарами
1.4. Формализм обобщенной квантовой динамики 32
1.5. Собственно-энергетические функции и спектры атомов, взаимодействующих с окружением 1.5.1. Нелокальность взаимодействия на примере сепарабельной модели 41
1.5.2. Влияние окружения на формы спектральных линий атомов 43
Глава 2. Собственно-энергетические функции одноэлектронной квантовой точки, связанной с электронными резервуарами 47
2.1. Модель одноуровневой квантовой точки 47
2.2. Собственно-энергетические функции состояний квантовой точки, взаимодействующей с проводниками
2.2.1. Случай нулевой температуры 52
2.2.2. Случай ненулевой температуры 60
2.3. Поправки к энергии состояния одноуровневой квантовой точки, обусловленные квантовыми флуктуациями 64
2.4. Поправки к энергиям оптических переходов, обусловленные квантовыми флуктуациями 72
Глава 3. Влияние квантовых флуктуаций на взаимодействие квантовой точки с полем излучения 74
3.1. Вводные замечания 74
3.2. Квантовая точка в экситонном режиме как эффективная двухуровневая система 74
3.3. Модель взаимодействия квантовой точки с квантовым электромагнитным полем 79
3.4. Влияние нелокальности взаимодействия на волновые функции и спектральные характеристики излучаемых фотонов 82
Заключение 93
Список работ, опубликованных по теме диссертации 95
- Квантовая точка в экситоном режиме
- Собственно-энергетические функции и спектры атомов, взаимодействующих с окружением
- Собственно-энергетические функции состояний квантовой точки, взаимодействующей с проводниками
- Квантовая точка в экситонном режиме как эффективная двухуровневая система
Квантовая точка в экситоном режиме
Помимо способа создания, квантовые точки можно классифицировать по тому, возможно ли в них образование экситона. Экситон – это квазичастица, состоящая из электрона и положительно заряженной дырки (по сути, пустого состояния в валентной зоне), которая может свободно перемещаться по неметаллическому кристаллу как единое целое. При этом между электроном и дыркой возникает кулоновское притяжение, которое приводит к образованию атомоподобной структуры. Поскольку электрон и положительная дырка имеют равные, но противоположные по знаку электрические заряды, экситоны в целом нейтральны, хотя и обладают большим дипольным моментом. Из-за этого экситоны бывает трудно обнаружить прямыми методами. Схема экситона показана на рисунке 1.4.
Когда электрон рекомбинирует с положительной дыркой, вакантное место в валентной зоне восстанавливается, и экситон исчезает. Энергия рекомбинации экситона может быть высвобождена в форме кванта света, который может быть поглощен в другом месте кристалла с созданием нового экситона [21, 22].
Не в каждой квантовой точке возможно образование экситона. Чтобы выяснить, возможно ли это в каждой конкретной квантовой точке или нет, необходимо сравнить суммарную энергию размерного квантования электрона и дырки Esum с энергией из кулоновского взаимодействия Vc. Можно показать, что при условии Esum Vc состояния носителей зарядов в квантовой точке будут одночастичными, а взаимодействием между ними можно пренебречь. Так, для случая сферической квантовой точки с радиусом R и экситона с радиусом Rex это неравенство перепишется в виде Rex R. Про такие квантовые точки говорят, что они находятся в режиме сильного конфайнмента. В противоположном случае говорят, что квантовая точка находится в режиме слабого конфайнмента или в экситонном режиме.
Одним из важнейших преимуществ квантовых точек в экситонном режиме является то, что они обладают относительно большим электрическим дипольным моментом. Электрический дипольный момент является мерой разделения положительных и отрицательных электрических зарядов, то есть мерой общей полярности заряженной системы. От его величины зависит константа связи эмиттера с излучением. Так, например, дипольные моменты атомов, от которых зависит эта константа, как правило, меньше, чем дипольные моменты молекул и квантовых точек, см. таблицу 1.2. По этой причине молекулы и квантовые точки всё чаще рассматриваются как элементы для квантовой информатики на фотонах. момент (Д) Таким образом, созданием экситонного режима в квантовой точке можно добиться многократного увеличения дипольного момента. Такой большой дипольный момент появляется благодаря взаимодействию электрона и дырки, которые образуют экситон, а оптический переход осуществляется за счёт их рекомбинации, либо перехода между состояниями экситона.
В настоящее время в связи с развитием технологических методов электроники, появилась возможность создавать структуры с наноразмерными областями. Наноэлектроника — это область исследования, которая касается понимания, изучения и использования характеристик приборов и инструментов, размер которых лежит в наномасштабе. Исследования в этой области могут помочь инженерам в создании новых материалов с интересными свойствами. На данный момент разработаны приборы и устройства, размерами до 100 нанометров, то есть достаточно малые, но при этом обладающие большой эффективностью. По сути, все современные технологии характеризуется стремлением к миниатюризации. Пожалуй, наиболее ярким примером является электроника, где немалый технологический прогресс привел к снижению размера транзисторов, и, как следствие, к увеличению их количества, устанавливаемых на чип. Уменьшение размера транзисторов неизбежно сталкивается с ограничением, связанным с тем, что электрический ток переносится отдельными заряженными частицами.
Одноэлектронный транзистор это устройство с тремя выходами, предназначенное для манипуляции токов на уровне отдельных электронов. Он состоит из острова, который туннельно соединен с электродами истока и стока и емкостно связан с затвором, чей электростатический потенциал можно настраивать. Одноэлектронные транзисторы показали себя как сверхчувствительные электрометры, которые в состоянии ощутить даже доли заряда электрона. Поэтому он может быть использован, когда измерение транспортного тока становится слишком сложным, к примеру, если ток слишком мал. Кроме того, одноэлектронный транзистор может быть использован для измерения заряда. Именно это является той характеристикой одноэлектронного транзистора, которая делает его идеальным кандидатом для исследования процессов транспорта заряда через квантовые точки.
Транспорт заряда в такой мезоскопической системе выполняется с помощью приложенного напряжения смещения и на основе эффекта одноэлектронного туннелирования [26, 27]. Однако постоянный ток может быть получен с помощью циклического изменения некоторых внутренних параметров системы даже при нулевом смещении. Мезоскопическое устройство, которое производит постоянный ток в результате периодического изменения во времени некоторых внутренних параметров, называется электронным насосом. Если ток при этом передается с помощью отдельных электронов, такой насос называется одноэлектронным. Эту идею впервые высказал Таулесс [28], когда предположил, что можно добиться транспорта единичного заряда через систему с запрещённой зоной в отсутствии смещения, если к ней прикладывать потенциал, периодически меняющийся во времени и пространстве. Такой одноэлектронный насос, называемый перистальтическим или классическим, был реализован в эксперименте авторами работы [29]. Возможность исследовать ток величиной в один элементарный заряд определяет важную роль электронных насосов как инструментов метрологии.
Рост интереса к одноэлектронным насосам возник в тот момент, когда теоретически [30] и экспериментально [31] была показана возможность реализации этого принципа с помощью эффектов квантовой интерференции. В результате было предложено большое количество экспериментальных реализаций таких насосов, начиная от перистальтических устройств, где основную роль играет кулоновское взаимодействие, заканчивая устройствами на основе открытых и неупорядоченных квантовых точек, где заряд протекает благодаря когерентному взаимодействию электронов. Нас будет интересовать последний случай, связанный с транспортом под действием квантовых эффектов. В этом случае квантовая точка является хорошим кандидатом на роль острова, соединенного с проводниками, поскольку в ней реализуется конечное число состояний [32-38].
Собственно-энергетические функции и спектры атомов, взаимодействующих с окружением
Мы будем рассматривать квантовую точку, у которой энергетическое расстояние между уровнями больше, чем любой другой энергетический масштаб, в том числе напряжение смещения и температура. Поэтому мы можем утверждать, что только один единственный уровень будет участвовать в процессах транспорта, поэтому остальные уровни точки можно не рассматривать. Такая модель называется моделью одноуровневой квантовой точки. Стоит, однако, учесть, что такое название условно, поскольку это уровень может быть занят двумя электронами с противоположными спинами. Кроме того, в квантовой точке реализуется состояние, в котором на рассматриваемом уровне нет электронов.
Такая одноуровневая квантовая точка описывается моделью Андерсона [68]. Это одна из самых простых моделей для изучения электронного транспорта. Она широко используется для теоретического описания этого процесса для случаев различной силы туннельной связи. Для квантовой точки, туннельно связанной с проводниками, полный гамильтониан системы имеет вид H = Hgd+Htun+Hlead, (2.1) где Н d - это гамильтониан, описывающий квантовую точку, Htun - гамильтониан, который описывает процессы туннелирования между квантовой точкой и проводниками и Hlead - гамильтониан, описывающий проводники. Гамильтониан Hqd в пренебрежении спин-орбитальным взаимодействием может быть представлен в виде Hqd = X Edld« + ЩПІ , (2.2) T=t,4 где оператор числа частиц па = d\dG выражается через операторы рождения (уничтожения) электрона dl(da) со спином т=ТД; є - это уровень энергии квантовой точки, а U - это энергия отталкивания двух электронов. Схематически все три возможных случая, описываемых гамильтонианом Н d, приведены на рисунке 2.1. Гамильтониан, ответственный за туннелирование определяется формулой НШп = X а/а,к,Л + Э.С., (2.3) а,к,а где Va - это матричные элементы, которые не зависят от импульса и спина, сІка(сака) – оператор рождения электрона со спином о и импульсом к в проводнике а, где а = L, R. Гамильтониан, описывающий проводники, определяется выражением НШ = Єа/а Са . (2.4) а,к,а
Разница химических потенциалов двух проводников определяется потенциалом смещения piL-piR=-eV. Мы будем предполагать, что при туннельном транспорте электронов через квантовую точку плотность состояний в проводниках ра остается постоянной, и константа туннельной связи Ra будет определяться выражением Ra = 2кра \Va \ [56]. Мы также можем определить операторы числа частиц А и NR для каждого из проводников в отдельности
Три случая, реализуемых в одноуровневой модели: (а) пустая квантовая точка, (б) квантовая точка с одним электроном, (в) квантовая точка с двумя электронами. 2.2. Собственно-энергетические функции состояний квантовой точки, взаимодействующей с проводниками В отличие от случая протекания тока через квантовую точку, квантовые флуктуации соответствуют ситуации, при которой будут происходить процессы с изменением энергии системы. Для большей систематизации представим гамильтониан в виде трех частей: Н = Н0+Н1+Н2, (2.6) где Н0 - это невозмущённая часть, описывающая энергию системы без взаимодействия (туннелирования), Н0 - это часть, описывающая процесс туннелирования с сохранением энергии (на массовой поверхности), а Н0 - это часть, описывающая процесс туннелирования, при котором энергия системы не сохраняется (вне массовой поверхности), где Vn,n=(ri\Ht\n), \n) являются собственными состояниями гамильтониана в отсутствие туннелирования с энергиями Еп. Последний тип процессов, очевидно, может происходить виртуально, только лишь на время, определяемое принципом неопределенности Гейзенберга. Именно эти вклады будут интересовать нас при анализе квантовых флуктуаций с помощью обобщенного динамического уравнения в лидирующем порядке (1.25).
Как уже было отмечено в разделе 2.1, в одноуровневой квантовой точке реализуется три ситуации: пустая квантовая точка и квантовая точка с одним и двумя электронами. Каждому из этих случаев будут соответствовать свои виртуальные состояния при квантовых флуктуациях. Для случая пустой точки виртуальным будет состояние, при котором один электрон с энергией со уходит с проводника (его энергия при этом уменьшается на величину со с вероятностью /а(со), см. раздел 1.3.5) и садится на квантовую точку с энергией є. Для случая, когда на точке находится два электрона, точка может отдать один из них в резервуар. В этом случае промежуточным состоянием будет состояние с квантовой точкой с энергией є, а энергия проводника увеличится на со с вероятностью \-fa{co). В случае же, когда в начальном состоянии точка содержала один электрон, возможна, как отдача этого электрона в проводник с увеличением его энергии на со (энергия точки при этом обратится в ноль), так и отъём от проводника второго электрона (энергия точки при этом будет равна 2є + и). Поскольку мы считаем, что резервуары находятся в термодинамическом равновесии, мы можем провести усреднение по той части состояний, которые соответствуют состояниям в резервуарах согласно функции распределения Ферми: где C0(z) - это собственно-энергетическая функция, учитывающая квантовые флуктуации с уровня без электронов, Ca{z) - с одним электроном, и Cd{z)- с двумя электронами. Как видно из формул (2.11), (2.12) и (2.13), собственно-энергетические функции для всех состояний сильно зависят от z, причём, как будет показано далее, чем ниже температура, тем сильнее эта зависимость. Это говорит о том, что предположение, которого требует применимость стандартной теории, а именно независимость собственно-энергетической функции от z, здесь неприменимо и может привести к ошибкам. Такая же ситуация наблюдается, например, в фотонных кристаллах, где сингулярное поведение плотности фотонных состояний выражается в том, что функция C(z) изменяется очень сильно, что может привести к усилению взаимодействия между эмиттером, помещённым в фотонные кристаллы и полем [69].
Собственно-энергетические функции состояний квантовой точки, взаимодействующей с проводниками
В данной главе будет исследован вопрос о том, как квантовые флуктуации в квантовых точках, вызванные туннелированием носителей заряда между эмиттером и резервуаром, влияют на оптические спектры. Это влияние обусловлено поведением собственно-энергетических функций. В предыдущей главе для модели квантовой точки с одним уровнем было решено обобщенное динамическое уравнение и получены соответствующее решения. Эти решения демонстрируют сильную зависимость от z, причем характер этой зависимости тесно связан с параметрами системы. В этой главе будет показано, как немонотонность собственно-энергетических функций явно проявляет себя в спектрах люминесценции. Это будет продемонстрировано для квантовых точек, в которых возможно существование и рекомбинация экситонов. Такие объекты являются перспективными кандидатами для создания однофотонных источников. Поэтому можно утверждать, что управление собственно-энергетическими функциями открывает дорогу к управлению волновыми функциями одиночных фотонов, что важно для квантовой информатики.
С точки зрения приложений для оптики большой интерес представляют самоорганизующиеся квантовые точки на основе InAs/GaAs. Высокого качества таких квантовых точек можно добиться с помощью метода MBE, при котором поверх пленки из GaAs выращивается InAs по атомному слою за раз. Пока толщина InAs меньше определенного порога, InAs формирует тонкую пленку, которая, будучи закрыта впоследствии слоем GaAs, образует квантовую яму. Тем не менее, из-за расхождения в 7% между постоянными решетки InAs и GaAs в пленке накапливается натяжение. В результате при превышении определенного значения по толщине вещество InAs начинает формировать капли, ровно так же, как это происходит с каплями жидкости на несмачиваемых поверхностях. Сами по себе такие капли обладают большим количеством химических связей, что может приводить к эффективной безызлучательной релаксации. По этой причине капли из InAs накрывают материалом GaAs, что убирает дефекты и обеспечивает получившейся конструкции замечательные оптические свойства. В силу того, что запрещенная зона в InAs меньше, чем в GaAs, получившаяся квантовая точка обеспечивает хороший конфайнмент как для электронов, так и для дырок. Более того, в силу градиентного перемешивания концентраций арсенида и галлия, в квантовой точке образуется вертикальное смещение волновых функций электронов и дырок относительно друг друга. Это обеспечивает определенный постоянный дипольный момент у образующегося экситона.
Глубина потенциальной ямы такой квантовой точки составляет порядка 100-300 мэВ для электрона и порядка 30-100 мэВ для дырки. Это означает, что экситон удерживается скорее краями потенциальной ямы, нежели кулоновским взаимодействием между электроном и дыркой. Поперечный размер волновых функций носителей заряда может быть оценен с использованием метода туннельной спектроскопии в магнитном поле [71], или получен из измерения квантово-размерного эффекта Штарка [72].
Процесс самосборки является сложным процессом. Каждая точка имеет свой размер, форму и состав, что выражается в распределении точек по энергетической структуре, спектрам фотолюминесценции и другим оптическим свойствам. Этот факт хорошо иллюстрирует рисунок 3.1, на котором представлен результат измерения спектра люминесценции ансамбля квантовых точке с переменной апертурой, что позволяет пространственно разделять спектры от одной или от нескольких точек. Для большой апертуры диаметром 200 мкм спектр излучения является гауссовым с шириной около 70 мэВ. Это отражает вероятностное распределение энергий излучения ансамбля квантовых точек. Уменьшая размер апертуры, мы можем уменьшать количество точек, дающих вклад в наблюдаемый спектр, вплоть до линейчатого спектра от одиночной квантовой точки. Как правило, излучение от одной квантовой точки удается наблюдать за счет их низкой концентрации при апертурах с диаметром порядка 200-1000 нм. Рисунок 3.1 – Измерения спектра люминесценции ансамбля квантовых точке с переменной апертурой диаметрами 200 мкм, 500 нм и 200 нм. При малой апертуре наблюдается спектр от одиночной квантовой точки. Для средней апертуры спектр обогащается линиями от других точек. При апертуре в 200 мкм наблюдается широкополосное излучение, отражающее статистическое распределение по энергиям излучения целого ансамбля. Рисунок взят из обзора [73].
Распределение энергии излучения и случайное положение точек являются, пожалуй, самыми большими препятствиями на пути к созданию масштабируемых систем кубитов на основе квантовых точек. Тем не менее, есть ряд причин для оптимизма. Во-первых, в работе [74] было получено распределение по энергиям излучения менее 10 мэВ или 1% относительно среднего значения. Такие результаты были достигнуты в образцах, которые предполагается использовать в низкопороговых лазерах на квантовых точках. Во вторых, в работах [75, 76] разными группами наблюдался антикроссинг уровней парных квантовых точек на основе InAs / GaAs, туннельно связанных друг с другом. Такое поведение стало возможным благодаря технологии синтеза точек одна над другой при наслаивании нескольких слоев. Наконец, в работах [77, 78] были доложены результаты, которые заключаются в контроле положения квантовых точек и дисперсии их распределения с помощью выращивания их на подложках с предварительно нанесенным рисунком. Кроме того, несколькими группами были продемонстрированы схемы для точного позиционирования наноструктур с центром в выбранной точке [79-81], а также технологии, основанные на использовании лазерного отжига для коррекции оптических свойств одиночной квантовой точки [82, 83].
Чтобы внести ясность в вопросы, связанные оптическими спектрами квантовых точек, рассмотрим точку, занятую электроном и дыркой в основном состоянии, запертыми в трехмерной конечной потенциальной яме квантовой точки, см. рисунок 3.2. Это состояния часто называют s-оболочкой по аналогии с атомной физикой. Электроны в зоне проводимости имеют волновые функции, соответствующие нулевому орбитальному моменту, в то время как дырки в валентной зоне имеют волновые функции, соответствующие орбитальному моменту, равному единице.
Квантовая точка в экситонном режиме как эффективная двухуровневая система
Окружение можно рассматривать как резервуар, следовательно, двухуровневую систему, взаимодействующую с квантовым электромагнитным полем, следует описывать, как открытую квантовую систему. Влияние на эту квантовую систему со стороны резервуара должно описываться соответствующим эффективным оператором взаимодействия, форма которого должна отражать нелокальность во времени такого эффективного взаимодействия. Наиболее общим и естественным путем эта проблема решается [7, 66] в рамках формализма ОКД. Динамика любой системы описывается уравнениями (1.19) и (1.20) с граничными условиями (1.23) и (1.24). В данном случае оператор взаимодействия с электромагнитным полем описывается гамильтонианом взаимодействия в дипольном приближении Br(z) = Нет. Поскольку явно мы должны учитывать только степени свободы нашей открытой системы, бесконечный предел z oo в (1.24) должен означать такие значения z, которые являются большими по сравнению с характерными энергиями системы (энергии порядка Ех), но малые по сравнению с энергетическим масштабом резервуара. В этой области энергий (n\Bs{z)\n) практически должна быть равна собственно-энергетической функции Cn(z) глобальной системы, когда вкладом от процессов, в которых наряду со взаимодействием, обусловленным туннелированием электронов, вступает в игру электромагнитное взаимодействие, можно пренебречь. Таким образом, в данном случае граничные условия для обобщенного динамического уравнения должны иметь вид M{s\z) .. Нет, (3.5) C(ns\z) zhoo C(\z). (3.6) Здесь и далее C{ \z) мы обозначаем собственно-энергетические функции, которые мы получили решением уравнений (2.11), (2.12) и (2.13) как C(\z). Решение этой проблемы в целом является сложной задачей. Однако в лидирующем порядке, когда M{s)(z) = Нет, мы достаточно просто можем получить решение. Действительно, для глобальной системы, включающей в себя резервуар, матричные элементы оператора эволюции в картине взаимодействия, описывающий этот процесс, имеет вид 0;к,єА U(t,0) \Х = — dzQxp[it(k- z)] 0;к,єА \ G0(z)M(z)G0(z) \ X
Учитывая, что состояние кристалла 0) является стабильным и что сдвиги энергетических уровней учтены с самого начала и, следовательно, C0(z) = 0, уравнение (3.7) можно переписать в виде Q-i,eAu{tMx =—\dz \it{k-z)]/ ;MJM( )i 2ж{ L \z-(dk)(z-Ex-Cx(z)) Это выражение является прямым следствием обобщенного динамического уравнения и не зависит от деталей взаимодействия. В лидирующем порядке мы можем в нем заменить M(z) на Нет и Cx{z) на C{x\z), т.е. собственно-энергетической функцией, в которой взаимодействие с полем излучения не учитывается. Таким образом, матричный элемент, описывающий взаимодействие квантовой точки с излучением, имеет вид 0;k,sA\U(t,0)\X = — ]dzGXp[it(k-z)]/ 0\J/7JXor ч (3.9) 2л-1 n i(z-cok)(z-Ex-C \z)) По сути, это есть решение нашей проблемы в лидирующем порядке. В этом случае нелокальность взаимодействия проявляет себя в зависимости Сх \z) от z. Используя это выражение, мы можем записать вектор состояния излученного фотона в виде т 0 играет роль волновой функции фотона. Как видно из этого выражения, волновая функция фотона существенно зависит от собственно-энергетической функции квантовой точки в экситонном режиме. Как было показано во второй главе, варьируя напряжение на затворе и проводниках, можно существенно модифицировать процессы квантовой флуктуации и, как следствие, собственно-энергетическую функцию и временную зависимость волновой функции. Следует особо отметить, что сильная зависимость функции Cn(z) от z говорит о том, что эффекты нелокальности очень существенны. Это открывает возможность для создания волновых пакетов фотонов, излучаемых квантовой точкой, со свойствами, которые требуются для квантовых вычислений.
Рассмотрим теперь влияние квантовых флуктуаций при взаимодействии квантовой точки с электронным резервуаром на спектральные характеристики излучаемых квантовой точкой фотонов. Как уже было отмечено выше, при описании процесса излучения фотона квантовой точки достаточно ограничиться приближением двухуровневой системы. При этом важно, что мы считаем, что процесс накачки системы происходит нерезонансно, см. рисунок 3.3.
Схема однофотонного источника на базе квантовой точки в окружении проводников (одноэлектронного транзистора). Пунктирной линией обозначена оптическая накачка с частотой 0, сплошной линией показана однофотонная генерация за счет рекомбинации экситона с частотой X. Это означает, что после испускания фотон находится в состоянии №) = У4 к,є\ (3.14) Здесь вектор состояния описывается в картине взаимодействия, в которой вектора не меняются во времени в отсутствии взаимодействия. Следовательно, вектор, определенный соотношением (3.14) после процесса излучения, которое в лидирующем порядке является мгновенным, не изменяется со временем. Волновую функцию (3.12) можно представить в виде А = 0;к,є1НетХ Ч (сок), (3.15) где (щ) - это часть волновой функции, несущая в себе влияние, оказываемое нелокальностью во времени. Реальная и мнимая части функции (щ) для различных параметров системы представлены на рисунках 3.4 - 3.12 в относительных единицах.