Содержание к диссертации
Введение
1. Основные принципы лазера на основе квантовых точек; самоорганизующиеся массивы квантовых точек 11
1.1. Влияние плотности состояний на оптическое усиление. Лазер на основе идеального массива квантовых точек 11
1.2. Структурные и оптические свойства самоорганизующихся массивов квантовых точек 48
2. Оптимизация режимов эпитаксиального роста и конструкции структур с массивами самоорганизующихся квантовых точек для лазерных применений
2.1. Экспериментальные методы получения и исследования инжекционных лазеров на основе самоорганизующихся квантовых точек 70
2.2. Оптимизация режимов выращивания массивов самоорганизующихся КТ для применений в инжекционных лазерах
2.3. Управление длиной волны излучения и энергией локализации основного состояния массива самоорганизующихся квантовых точек 97
2.4. Оптимизация конструкции активной области на основе самоорганизующихся квантовых точек для лазерных применений 102
3. Оптическое усиление и пороговые характеристики лазеров на основе самоорганизующихся квантовых точек 133
3.1. Специфические особенности и взаимосвязь усиления с плотностью тока в лазере на основе самоорганизующихся квантовых точек 133
3.2. Аналитическое выражение для оптического усиления КТ лазеров с учетом факторов неидеальности. Переход к генерации через возбужденное состояние .
3.3. Зависимость характеристик усиления и пороговой плотности тока от поверхностной плотности массива КТ 168
3.4. Температурная зависимость усиления КТ лазера с неоднородно уширенной плотностью состояний 176
4. Инжекционные лазеры иа основе самоорганизующихся массивов квантовых точек 187
4.1. Длинноволновые лазеры на основе квантовых точек на подложках 188 GaAs
4.2. Лазеры на основе квантовых точек на подложках InP 230
4.3. Мощные лазеры на основе самоорганизующихся квантовых точек 247
Заключение 305
Список публикаций, включенных в диссертацию 311
Список цитированной литературы 328
- Структурные и оптические свойства самоорганизующихся массивов квантовых точек
- Оптимизация режимов выращивания массивов самоорганизующихся КТ для применений в инжекционных лазерах
- Оптимизация конструкции активной области на основе самоорганизующихся квантовых точек для лазерных применений
- Аналитическое выражение для оптического усиления КТ лазеров с учетом факторов неидеальности. Переход к генерации через возбужденное состояние
Введение к работе
Актуальность проблемы, объект исследования
Изобретение инжекционного лазера на основе полупроводниковых гетероструктур [1] произвело переворот в электронике, открыв, по существу, новое направление науки и техники - оптоэлектронику. В настоящее время полупроводниковые лазеры широко используются в качестве компактных источников когерентного излучения во многих применениях, включая передачу данных, накачку, считывание информации и др. В зависимости от специфического применения, лазерный диод должен обеспечивать определенный уровень выходной мощности на заданной длине волны. Чтобы минимизировать потребление энергии и избежать перегрева диода, степень преобразования электрической мощности в световую, т.е. коэффициент полезного действия, должна быть максимально высокой. В свою очередь, КПД лазерного диода зависит от пороговой плотности тока, внутренних потерь, внутренней дифференциальной эффективности и других приборных параметров. Большинство этих характеристик лазера тесно связаны с зонной структурой активной области, в которой собственно и происходит преобразование потока носителей заряда в свет. Изобретение лазера на основе квантовой ямы [2] наглядно - показало, что зонная структура активной области может быть целенаправленно изменена с помощью использования эффектов размерного квантования, улучшая приборные характеристики лазерного диода. К настоящему времени приборные характеристики лазеров на основе квантовых ям практически достигли своих теоретически предсказанных пределов [3,4]. Дальнейший прогресс технологии полупроводниковых лазеров связан с использованием структур с размерностью ниже чем два - квантовых проволок и квантовых точек.
Когда степень свободы движения носителей заряда уменьшается с помощью уменьшения размерности активной области, эффекты размерного квантования начинают сказываться на энергетическом спектре носителей и плотности состояний. В предельном случае ансамбля квантовых точек все носители заряда могут быть сосредоточены в очень узких энергетических интервалах, определяемых уровнями размерного квантования. Фактически, электронная структура массива квантовых точек воспроизводит спектр атома. Таким образом, отсутствуют более высоко лежащие "паразитные" состояния, которые давали бы вклад в пороговую плотность тока без соответствующего вклада в оптическое усиление. Это, в свою очередь, приводит к более резкой зависимости оптического усиления от тока накачки лазера. В то же время, плотность тока накачки, приводящая к возникновению инверсной заселенности в активной области, может быть существенно снижена вследствие использования счетного числа "активных" состояний, определяемого поверхностной плотностью массива квантовых точек. Таким образом, при одинаковом уровне потерь, лазер на основе квантовых точек будет обеспечивать более низкую пороговую плотность тока по сравнению со своим аналогом на основе объемного материала или квантовой ямы.
Квантово-точечный лазер был впервые предложен в 1982 г. Arakawa и Sakaki [5]. Основной мотивацией этой пионерской работы была попытка создания лазера, характеристики которого не зависят от температуры. Первоначально, Arakawa и Sakaki предложили использовать магнитное поле для создания электронных состояний, подобных массиву квантовых точек. Обнаруженный позднее эффект самоорганизации при эпитаксиальном росте определенного класса полупроводниковых гетероструктур [6] открыл путь созданию массивов полупроводниковых квантовых точек непосредственно в процессе выращивания активной области лазера. В качестве объекта исследования были выбраны инжекщюнные лазеры с активной областью на основе массивов квантовых точек, сформированных с использованием методов самоорганизации.
Однако, практическая реализация преимуществ лазеров на основе квантовых точек возможна лишь при условии, что будет вскрыта взаимосвязь приборных характеристик инжскционного лазера со свойствами массива квантовых точек и проведена целенаправленная оптимизация этих свойств. К моменту начала выполнения данной работы были проведены первые эксперименты по исследованию инжекционных лазеров на основе самоорганизующихся квантовых точек, однако их характеристики значительно уступали не только теоретическим предсказаниям для лазера на квантовых точках, но и существующим лазерам на квантовых ямах, а научные основы для оптимизации отсутствовали. Целью настоящей работы являлось создание научных основ и разработка
воспроизводимой технологии создания низкопороговых высокоэффективных инжекционных лазеров с активной областью на основе массивов самоорганизующихся квантовых точек для научных исследований нуль-мерных полупроводниковых систем и применений в лазерных диодах оптической накачки и волоконной связи.
Применение массивов самоорганизующихся квантовых точек в качестве активной области лазера возможно лишь при условии, что будут созданы гетероструктуры, свойства которых близки к модельным. Дефекты, неконтролируемые примеси, случайные вариации состава могут привести к подавлению и даже полному исчезновению ожидаемых эффектов. Массивы квантовых точек, предназначенные для использования в качестве активной области прибора, должны быть помещены в матрицу более широкозонного материала, допускающую возможность инжекции током, удовлетворять требованию отсутствия дефектов на границе с матрицей. Для реализации высоких значений усиления необходимо получать плотные массивы точек, достаточно однородных по форме и размерам. Для приборных применений желательно, чтобы энергетическое отстояние нижнего уровня размерного квантования от вышележащих уровней или континуума превосходило несколько квТ при комнатной температуре. Также, удовлетворение требованиям специфических приборных применений требует достижения в лазере на основе квантовых точек заданной длины волны излучения. В частности, на сегодняшний день одними из важнейших спектральных диапазонов являются 1.3 мкм, используемый в волоконно-оптических линиях связи, а также около 1 мкм, применяемый в лазерах накачки. Выполнение перечисленных выше условий предъявляет жесткие требования к технологии создания гетероструктур и требует тщательной оптимизации как самой структуры лазера, так и условий ее роста.
Для достижения поставленной цели, в ходе работы решались следующие основные задачи:
• экспериментальное и теоретическое исследование оптического усиления в лазерах на основе массивов самоорганизующихся квантовых точек, исследование влияния поверхностной плотности и степени разупорядоченности массива квантовых точек, а также более высоко лежащих состояний на усиление и пороговые характеристики,
• увеличение эффективности и снижение пороговой плотности тока лазеров на квантовых точках за счет преодоление проблемы насыщения оптического усиления, подавления безызлучательной рекомбинации и заселения носителями более высоко лежащих состояний (возбужденных уровней квантовых точек, смачивающего слоя и матрицы),
• разработка технологии лазеров на квантовых точках, работающих в непрерывном режиме,
• разработка новых методов формирования сверхплотных упорядоченных массивов квантовых точек для использования в мощных лазерах, исследование и оптимизация характеристик мощных лазеров на основе субмонослойных квантовых точек,
• исследование влияния материала и ширины .запрещенной зоны матрицы на структурные и спектральные характеристики массива квантовых точек, а также приборные характеристики инжекционных лазеров (пороговую плотность тока, внутренние потери),
• разработка метода формирования массивов квантовых точек на подложках GaAs, излучающих в спектральном диапазоне 1.3 мкм, на основе обнаруженного эффекта стимулированного распада напряженного твердого раствора.
На защиту выносятся следующие основные положения:
1. Результаты исследований оптического усиления, пороговых характеристик и дифференциальной эффективности в лазерах на основе самоорганизующихся квантовых точек, позволившие решить проблему насыщения усиления и создать низкопороговые высокоэффективные инжекнионные лазеры, работающие в непрерывном режиме.
2. Метод получения массивов квантовых точек для использования в мощных лазерах, технология создания и конструкция мощных лазеров на основе квантовых точек.
3. Метод получения массивов квантовых точек, технология создания и конструкция инжекционных лазеров на основе квантовых точек на подложках арсенида галлия, излучающих в диапазоне 1.3 мкм.
Научная новизна работы состоит в том, что в ней;
• Впервые проведено комплексное исследование пороговых характеристик и оптического усиления лазеров на квантовых точках, их взаимосвязи с плотностью массива квантовых точек, неоднородным уширением плотности состояний и термическим выбросом носителей из квантовых точек.
• Показано, что для достижения низких значений пороговой плотности тока и высоких значений внешней дифференциальной эффективности в лазерах на основе самоорганизующихся квантовых точек требуется увеличить максимальное (насыщенное) оптическое усиление, определяемое плотностью массива квантовых точек, и подавить тепловое заселение более высоко лежащих состояний, зависящее от энергии локализации основного состояния КТ.
• Предложены и реализованы методы эпитаксиального роста, позволяющие формировать плотные однородные массивы квантовых точек (субмонослойные квантовые точки), пригодные для применений в мощных лазерах диапазона длин волн около 1 мкм.
• Впервые продемонстрировано, что изменение ширины запрещенной зоны матрицы, окружающей массив квантовых точек, позволяет управлять длинной волны излучения из квантовых точек и подавлять выброс носителей из квантовых точек.
• Впервые обнаружен эффект активированного распада напряженного твердого раствора InGaAs при его осаждении над массивом напряженных квантовых точек; этот эффект использован для расширения спектрального диапазона квантовых точек вплоть до 1.3 мкм.
Таким образом, в ходе работы проведено комплексное исследование приборных характеристик лазеров на основе квантовых точек, вскрыта их взаимосвязь с электронными и структурными параметрами массива квантовых точек.
Практическая значимость работы состоит в том, что в ней:
• Впервые созданы и исследованы низкопороговые лазеры на основе квантовых точек, работающие в непрерывном режиме при комнатной температуре, продемонстрирована рекордная для лазеров на основе квантовых точек выходная мощность и внешняя дифференциальная эффективность.
• Впервые созданы инжекционные лазеры на основе квантовых точек, выращенных на подложках GaAs, работающие в спектральном диапазоне 1.3 мкм, по своим характеристикам превосходящие существующие лазеры волоконной связи на основе InP.
• Впервые созданы инжекционные лазеры на основе квантовых точек, выращенных на подложках ЫР, и впервые продемонстрирована возможность расширения спектрального диапазона инжекционных лазеров на квантовых точках до длины волны около 2 мкм.
Таким образом, в ходе работы созданы научные основы и разработана воспроизводимая технология создания низкопороговых высокоэффективных инжекционных лазеров с активной областью на основе квантовых точек, пригодных для применения в системах оптической накачки и волоконной связи.
Апробация работы.
Результаты, вошедшие в диссертационную работу, докладывались и обсуждались на Всероссийских и международных конференциях и симпозиумах: 2, 3, 4 Российских конференциях по физике полупроводников (Зеленогорск, 1997; Москва, 1998; Новосибирск, 1999);
8, 9, 10, 11 Международных конференциях по молекулярно-пучковой эпитаксии (Осака, Япония, 1994; Малибу, США, 1996; Канны, Франция, 1999; Пекин, Китай, 2000);
Международных симпозиумах "Наноструктуры: Физика и Технология" (Санкт-Петербург, 1995,1996, 1997, 1998,1999, 2000, 2001);
Осенних и весенних международных конференциях Общества исследования материалов (MRS) (Бостон,США, 1995, 1997, 1999; Сан-Франциско, США, 1996); 2, 3 Международной школе по приборам на основе низкоразмерных полупроводниковых структур (Созопол, Болгария, 1995, 1996);
2, 3 Международной конференции по низкоразмерным структурам и приборам (Лиссабон, Португалия, 1997; Анталия, Турция, 1999);
23, 24 Международных конференциях по физике полупроводников (Берлин, Германия, 1996; Иерусалим, Израиль, 1998);
23, 26 Международных симпозиумах по полупроводниковым соединениям (Санкт-Петербург, 1996; Берлин, Германия, 1999);
8, 9, 10 Европейских симпозиумах по молекулярно-пучковой эпитаксии (Сиерра Невада, Испания, 1995; Оксфорд, Великобритания, 1997, Ле-Арк, Франция, 1999);
10 Международной конференции по полупроводниковым й изолирующим материалам (Беркли, США, 1998);
О 39 Международной конференции по электронным материалам (Форт-Коллинз, США, 1997);
Международных симпозиумах по наноструктурам и квантовым точкам (Саппоро, Япония, 1998, Сан-Диего, США, 1999);
Международном семинаре по оптоэлектронике (Санкт-Петербург, 1998). Результаты исследований опубликованы в 115 научных статьях.
1. Основные принципы лазера на основе квантовых точек; самоорганизующиеся массивы квантовых точек
В настоящем разделе описываются фундаментальные принципы, на которых основываются инжекциошше лазеры на основе полупроводниковых гетероструктур. Целью первой главы является сформулировать основные требования к рабочим характеристикам инжекционного лазера. Описана взаимосвязь пороговых характеристик и оптического усиления, влияние вида энергетической зависимости плотности состояний в активной области лазера на оптическое усиление. Проведен анализ влияния размерности активной области на плотность состояний и характеристики инжекционного лазера. Рассмотрены теоретические преимущества лазера на основе идеального массива квантовых точек. Во второй главе проводится обзор современных методов формирования структур с пониженной размерностью (квантовых проволок и квантовых точек). Особое внимание уделено методам, основанным на использовании эффектов самоорганизации. Обсуждаются структурные и оптические свойства массивов самоорганизующихся квантовых точек на примере наиболее исследованной системы материалов InGaAs/GaAs.
1.1. Влияние плотности состояний на оптическое усиление..Лазер на основе идеального массива квантовых точек
1.1,1. Фундаментальные принципы и требования к характеристикам инжекционного лазера
Известно, что слово лазер (laser) является английской аббревиатурой, означающей "усиление света с помощью вынужденного излучения" (light amplification by stimulated emission of radiation). Однако в настоящее время термином лазер называется прибор, служащий для генерации излучения, а не усиления света. С этой точки зрения другое имя этого прибора, "оптический квантовый генератор" (ОКГ), предложенное Н. Г. Басовым и А. М. Прохоровым, представляется более подходящим. Лазеры используются там, где требуются достижение узкой направленности, большой мощности и высокой монохроматичности оптического излучения. Принцип работы лазера основывается на эффекте вынужденного излучения, предсказанном Альбертом Эйнштейном. При вынужденном излучении
переход электрона на нижний уровень энергии (излучение фотона) обусловлено воздействием внешнего налетающего фотона с энергией, отвечающей разделению уровней. Как и в случае спонтанного излучения, энергия испускаемого фотона равна энергетическому разделению верхнего и нижнего электронных уровней. Однако эти два механизма имеют и существенное отличие: в то время как спонтанно излученный фотон имеет произвольное направление и фазу, вынужденно излученный фотон сохраняет свойства исходного фотона. Фактически, факт вынужденной эмиссии приводит к возникновению еще одного одинакового фотона. Если оба эти фотона (исходный и вынуждено-излученный) остаются в дальнейшем в пределах активной среды (не поглощенными или не излученными за пределы среды) они могут произвести еще одну фотонную пару, удваивая таким образом общую плотность фотонов в среде (интенсивность света). Таким образом, пока не имеет место существенных световых потерь, плотность фотонов возрастает лавинообразно, т.е. имеет место генерация света.
Лазерный эффект впервые наблюдался в газовых средах, а затем и в твердом теле. Инверсная заселенность возникала вследствие существенного отличия темпов релаксации электронов между различными уровнями энергии. В так называемой четырехуровневой схеме (Рис. 1) верхний рабочий (3-й) уровень заселяется возбуждением электронов внешней накачкой с самого нижнего (1-го) уровня на 4-й уровень и быстрой релаксацией электронов с 4-го на 3-й уровень. Медленная релаксация электронов с 3-го на 2-й уровень (рабочий переход) в сочетании с быстрой релаксацией со 2-го на 1-й уровень делаю возможным ситуацию, когда заселенность 3-го уровня превысит заселенность 2-го (т.е. возникновение инверсной заселенности между уровнями рабочего перехода). Хотя электронные уровни в полупроводниковом материале уширены в зоны вследствие взаимодействия электронных оболочек соседних атомов, возникновение инверсной заселенности в полупроводнике также может быть проиллюстрировано четырехуровневой схемой (Рис. 1). Излучательные переходы электронов со дна зоны проводимости на свободные состояния потолка валентной зоны (излучательная рекомбинация электронов и дырок) являются рабочим переходом. Чтобы достичь лазерного эффекта (вынужденного излучения), заселенность верхнего уровня должна превысить заселенность нижнего. Подобное
энергетическое распределение электронов математически может быть описано ведением отрицательной, или другими словами инверсной, абсолютной температуры. Инверсная заселенность может быть достигнута вследствие внутризонной релаксации носителей заряда, существенно более быстрой по сравнению с излучательным межзонной рекомбинацией. Полупроводниковые материалы, благодаря возможности прямой инжекции электронов и дырок в активную область лазера, позволяют создавать компактные лазерные диоды. Впервые полупроводниковый инжекционный лазер был продемонстрирован Ж. И. Алферовым в 1963 г. [1].
Условие возникновения инверсной заселенности в полупроводнике означает, что вероятность заселения электронами состояния в зоне проводимости fc и вероятность заселения дырками состояния в валентной зоне у в сумме превышают единицу:
/c+/v l (1-1),
что эквивалентно разделению квази-уровней Ферми Fc и Fv электронов и дырок на величину, превышающую энергетическое разделение рассматриваемых состояний:
Fc - Fy EC EV Eg (1.2).
Последнее неравенство означает, что разделение квази-уровней Ферми должно быть по крайней мере не меньше чем ширина запрещенной зоны полупроводникового материала Е%. Достижение концентраций электронов и дырок, необходимых для возникновение инверсной заселенности в активной области полупроводникового лазера, называется также выполнением условия прозрачности, т.к. при этом усиление сравнивается с поглощением — материал становится прозрачным для определенной длины волны. Соответствующая плотность тока накачки называется током прозрачности, являющимся минимально возможным уровнем накачки, который может привести к усилению или генерации света в полупроводнике.
Для возникновения лазерной генерации помимо среды, в которой поддерживается инверсная заселенность (активной среды), необходимо наличие положительной обратной связи. Обратная связь обеспечивает возврат части излучаемых фотонов обратно в активную среду, превращая оптический усилитель в оптический генератор. Поскольку все рожденные фотоны эквивалентны в смысле их энергии, фазы и направления распространения, лазер генерирует монохроматический когерентный свет в отличие, например, от светодиода. Чтобы обеспечить эффективное взаимодействие света и усиливающей среды, свет должен быть заключен в пределах оптической полости, чьи геометрические размеры могут, вообще говоря, отличаться от размеров активной области. В случае полупроводникового лазера, простейшим способом обеспечить положительную обратную связь и сформировать оптический резонатор с выделенным направлением излучения является помещение активной среды между двумя плоскими параллельными полупрозрачными зеркалами (резонатор Фабри-Перо), формируемыми кристаллическими гранями полупроводника. В кристаллах, имеющих кубическую симметрию (например GaAs) зеркала резонатора могут быть получены раскалыванием кристалла параллельно плоскостям (ОН), обеспечивая для нормального падения света коэффициент отражения около 30%. Меньший или больший коэффициент отражения может быть достигнут напылением просветляющих или отражающих диэлектрических покрытий.
Структурные и оптические свойства самоорганизующихся массивов квантовых точек
Отмеченные выше свойства, в первую очередь возможность снижения пороговой плотности тока и уменьшения его температурной чувствительности, делают гетероструктуры на основе квантовых точек привлекательными для применений в качестве активной области инжекционных лазеров. Наблюдение эффектов, являющихся следствием размерного квантования более чем в одном направлении, и реализация преимуществ таких систем в соответствующих приборных структурах возможна лишь в случае получения массивов квантовых точек, близких к идеальным. Наиболее общим является требование малого числа точечных дефектов и дислокаций как на границе с матрицей, так и в самих квантовых точках.. Для большинства приборных применений, массивы квантовых точек в матрице более широкозонного материала должны позволять реализовать инжекцию неравновесных носителей током [ ]. Кроме того, желательно, чтобы расстояние по энергии между уровнями размерного квантования для носителей превышало при комнатной температуре несколько квГ, чтобы предотвратить температурное заселение более высоко лежащих уровней. Это означает, что эффективный радиус точки должен быть порядка 10 нм. С другой стороны, нижний энергетический уровень носителя в точке должен обладать возможно большей энергией локализации по отношению к энергии континуума (энергии края соответствующей зоны материала матрицы), т.к. в противном случае увеличение температуры приведет к термическому выбросу носителей из точек. Для реализации высоких значений максимального усиления число квантовых точек на единицу площади
Например, достигнутые размеры полупроводниковых кристаллитов в стеклах составляют всего 2-Ю нм [10]. Поэтому они представляют большой интерес с точки зрения исследования фундаментальных свойств нульмерных систем, и именно на них были проведены первые исследования в области квантовых точек [11]. Однако, вряд ли имеется возможность реализовать токовую инжекцию носителей в подобной системе материалов. должно быть достаточно высоко. Квантовые точки должны быть также однородны по форме и размерам, поскольку в противном случае уширение энергетического распределения совокупной плотности состояний приводит к снижению дифференциального усиления и в пределе может привести к полному исчезновению особенностей, ожидаемых для идеальных квантовых точек.
Лазер на основе квантовых точек был впервые предложен Arakawa и Sakaki в 1982 г [5]. Основной мотивацией было создание лазера с температурно-независимой пороговой плотностью тока. Исходно было предложено формировать КТ-подобные состояния в активной области с помощью приложения внешнего магнитного поля к лазеру на основе квантовой ямы, что, однако, неприемлемо для создания миниатюрных лазерных диодов. В целом, современные методы получения структур с квантовыми проволоками и квантовыми точками могут быть разделены на создание структур с пониженной размерностью с помощью постростовой обработки и на формирование непосредственно в процессе выращивания.
Наиболее простым является метод, использующий травление глубоких мез на структурах с квантовыми ямами. Модификацией этого метода является использование обратносмещенных затворов Шоттки, помещенных на поверхности, для создания ограничения носителей во втором измерении. Эти методы были подробно рассмотрены в [12]. Было показано, что при современных методах изготовления максимальный энергетический промежуток между основной и первой возбужденной подзонами типично составляет всего 10 мэВ, что меньше к#Т при комнатной температуре. Это связано с тем, что при современных методах литографии и травления трудно обеспечить воспроизводимое достижение размеров, меньших чем 50 нм. Для снижения темпа поверхностной рекомбинации в травленых структурах применялось заращивание широкозонным материалом [13]. В [14] сообщалось о значительном увеличении пороговой плотности тока после травления проволок и последующего заращивания по сравнению с исходной лазерной структурой. Это было приписано утечке носителей через центры безызлучательной рекомбинации или потерям на поглощение у интерфейсов заращивания. Улучшение технологии процесса заращивания и применение напряженной активной области позволило достичь некоторого снижения пороговой плотности тока [15] (до 1.6 кА/см2 при комнатной температуре в лазере с широким полоской длиной 1 мм) в структурах с квантовыми проволоками эффективной шириной 30 нм. Однако, получение бездефектной границы и уменьшение флуктуации ширины проволок, как отмечалось авторами, по прежнему остается открытой проблемой, не позволяя уменьшить пороговую плотность тока ниже 1 кА/см при 300 К.
Более перспективными представляются методы получения квантовых проволок и точек непосредственно в процессе выращивания. Достижение латерального квантования возможно в так называемых "наклонных" сверхрешетках [16]. Концепция состоит в поочередном осаждении дробного числа монослоев птирокозонного и узкозонного материалов, например GaAs и AlAs, на вицинальную поверхность. Создание проволоко-подобных структур подтверждается просвечивающей электронной микроскопией (ПЭМ) и анизотропией оптических и транспортных свойств. Используя указанный метод, была достигнута лазерная генерация при оптической накачке на длине волны 690 нм [17]. Не было, однако приведено никаких доказательств, что генерация происходит через одномерные состояния и не обнаружено каких-либо преимуществ, ожидаемых в случае использования активной области на основе квантовых проволок. Ограниченность этого метода связана с трудностью достижения одинакового угла наклона на большой площади подложки, с зарождением монослойных островков на террасах, тогда как наклонная сверхрешетка формируется только если рост происходит путем прикрепления атомов к ступенькам террас, а также с невозможностью длительное время поддерживать скорость роста постоянной. Как отмечалось в [18], ошибка в скорости роста в 1% может привести к ошибке в угле наклона, равной 15-5-30.
Оптимизация режимов выращивания массивов самоорганизующихся КТ для применений в инжекционных лазерах
Температура подложки является важнейшим параметром процесса МПЭ, определяющим темпы миграции атомов по поверхности и интенсивности таких процессов, как переиспарение, сегрегация и диффузия. Типичная температура роста GaAs составляет 600С. Хотя получение атомно-гладких поверхностей GaAs возможно даже при 100С [45], электрические и оптические свойства материала, выращенного при низких температурах резко ухудшаются [46]. При низких температурах темп миграции атомов Ga на ростовой поверхности мал, что приводит к образованию кристаллических дефектов, служащих центрами безызлучательной рекомбинации. С другой стороны, увеличивается вероятность внедрения примесей, прежде всего кислорода, из остаточной атмосферы ростовой камеры. Подобное поведение наблюдается также и для других соединений, содержащих In и AI. При этом нижний предел температуры роста твердого раствора определяется главным образом наиболее химически активным компонентом: А1 в случае осаждения InAlAs или AIGaAs и. Ga в случае InGaAs [47,48]. В то же время, преимущественное переиспарение мышьяка из наименее стабильного бинарного соединения, входящего в состав твердого раствора (InAs для InGaAs и InAIAs, GaAs для AIGaAs), устанавливает верхний температурный предел эпитаксиального роста. При сильном различии химической активности компонентов (например, In и AJ) температурный диапазон эпитаксиального роста может быть весьма узок даже при большом избыточном давлении элемента V группы.
Кроме того, при выращивании тройных соединений, содержащих In, могут возникать трудности, связанные с переиспарением и сегрегацией In при повышенных температурах роста [49]. Сегрегация индия приводит к избыточному содержанию атомов In в верхних монослоях растущего InGaAs за счет обеднения зарощенных монослоев. После закрытия заслонки источника индия, эти "избыточные" атомы In постепенно внедряются в верхние слои Ga(Al)As. Таким образом, сегрегация приводит к возникновению переходных областей с плавно изменяющимся составом, препятствуя образованию резких гетерограниц.
Подавление этих нежелательных эффектов находится в противоречии с требованием более высоких температур роста для более химически активных компонентов, и прежде всего А1. Более того, в случае выращивания структур, содержащих самоорганизующиеся квантовые точки, температура осаждения оказывает влияние и на структурные свойства массива КТ — более высокие температуры приводят к формированию КТ большего размера, но поверхностная плотность массива снижается. Поэтому получение высококачественных соединений, содержащих квантовые точки In(Ga)As, требует тщательной оптимизации условий осаждения. Даже если активная область прибора не содержит одновременно атомы In и А1, существует проблема согласования условий роста активного слоя (InGaAs) и окружающих слоев (обычно AlGaAs или GaAs).
Большинство исследуемых нами структур было выращено с использованием температуры осаждения активной области 485С. Мы полагаем, что указанная температура близка к оптимуму для самоорганизующихся квантовых точек InGaAs. С одной стороны, такая температура обеспечивает высокое оптическое качество индий-содержащих соединений, а с другой, позволяет подавить переиспарение и сегрегацию индия. Кроме того, массивы точек, сформированные при такой температуре, обладают высокой поверхностной плотностью (типичная плотность составляет (4-5)х1010 см 2), тогда как средний размер островков достаточно велик, позволяя достичь длины волны 1.24 мкм в КТ структурах в матрице GaAs.
Первоначальные исследования были начаты с использованием Ino.5Gao.5As в качестве материала для формирования квантовых точек. Однако вскоре мы убедились, что использование бинарного соединения (в данном случае InAs) является более предпочтительным. Во-первых, отсутствие Ga в активной области предотвращает возникновение центров безызлучательной рекомбинации, обусловленных низкотемпературным ростом. Во-вторых, в случае использования чистого InAs процесс формирования массива КТ оказывается более контролируемым, т.к. единственным структурным параметром, влияющим на морфологический переход к трехмерному росту является количество осажденного InAs, тогда как в случае InGaAs на формирование массива островков оказывает влияние также и состав тройного соединения. Для InAs критическая толщина, отвечающая началу островкового роста, хорошо установлена в результате многочисленных экспериментов, проведенных как нами, так и в других исследовательских группах, и составляет 1.7 МС. Это позволяет использовать переход к точечной картине дифракции при осаждении InAs на поверхности GaAs для определения скорости роста InAs и, таким образом, надежно контролировать эффективную толщину осажденного материала.
Следует также отметить, что в случае InGaAs образующиеся островки характеризуются большим отношением основания к высоте, т.е. КТ становятся более плоские, тогда как толщина смачивающего слоя возрастает от 1 (в случае InAs) до 2 МС. Это приводит к меньшему энергетическому разделению между квантовыми уровнями собственно КТ и смачивающего слоя. В пределе еще меньшего содержания индия (30%), переход к точечной картине дифракции хотя и наблюдается по достижении некоторой критической толщины вследствие корругирования ростовой поверхности, формирования ярко выраженных трехмерных островков не наблюдается из-за большой толщины остаточного двумерного слоя.
Оптимизация конструкции активной области на основе самоорганизующихся квантовых точек для лазерных применений
На начальном этапе исследований структур с самоорганизующимися квантовыми точками вопросу усиления в КТ лазерах не придавалось достаточного внимания. Полагалось, что замена квантовой ямы в стандартном инжскционном лазере на активную область, содержащую массив КТ, является единственным изменением в дизайне лазера, которое приведет к достижению лазерной генерации через состояния КТ и реализации преимуществ, присущих идеальному КТ лазеру. Однако, вскоре было обнаружено, что малое количество состояний в активной области, присущее массивам самоорганизующихся КТ, хотя и приводит с одной стороны к низким токам прозрачности, позволяя в принципе достичь низкой пороговой плотности тока, с другой стороны ограничивает максимальное оптическое усиление, что делало при определенных условиях достижение лазерной генерации в КТ лазерах вообще невозможным.
Лазерная генерация в структурах на основе самоорганизующихся КТ была впервые реализована нами в 1994 г., сперва при оптической накачке, а затем и в инжекционном лазере. На Рис. 25, а показана зависимость пороговой плотности тока от температуры для первого КТ лазера (в геометрии с четырьмя сколотыми гранями), содержащего одиночную плоскость самоорганизующихся квантовых точек (N= 1). Чтобы снизить риск формирования дислокаций, нами были использованы КТ, сформированные на самой начальной стадии трехмерного роста (0-1.7-1.8 МС). На нижнем рисунке приведена температурная зависимость длины волны генерации. Также показано положение линий, наблюдаемое в спектрах фотолюминесценции для основного состояния КТ и смачивающего слоя.
В области низких температур (30-100 К) в лазере на основе одиночного массива КТ была достигнута достаточно низкая пороговая плотность тока около 80 А/см . Что особенно важно, эта величина очень слабо зависела в указанном температурном диапазоне от температуры наблюдения. Характеристическая температура была оценена равной 400 К, что заметно превышает соответствующую величину, ожидаемую для лазера на основе квантовой ямы. Это было воспринято как неопровержимое доказательство нульмерного характера активной области исследуемого лазера. В этом температурном диапазоне длина волны лазерной генерации следует температурной зависимость линии ФЛ основного состояния КТ, доказывая, что генерация происходит именно через состояния самоорганизующихся КТ.
Однако, при повышении температуры наблюдения свыше всего 100 К наблюдалось резкое возрастание пороговой плотности тока. Величина Jth при комнатной температуре превышала 1 кА/см2, приводя к сильному перегреву лазерной структуры даже в импульсном режиме генерации. В то же время длина волны излучения постепенно смещалась в коротковолновую сторону и при комнатной температуре почти приближалась к положению линии ФЛ от смачивающего слоя. Таким образом, при повышении температуры наблюдения происходил переход от генерации через основное состояние КТ к генерации через состояния смачивающего слоя.
Наблюдаемое поведение было объяснено нами в терминах термического выброса носителей из состояний КТ в смачивающий слой, матрицу, а также состояния более коротковолновых КТ. Оптические исследования показали, что энергетическое разделение между оптическими переходами основного состояния КТ и смачивающего слоя в подобных КТ структурах составляет всего 100 мэВ. С учетом того, что эта величина разделяется между носителями обоих типов, энергия локализации носителей в КТ составляет всего около 2 квТ при комнатной температуре. Малое энергетическое разделение способствует заселению состояний смачивающего слоя при повышении температуры за счет состояний квантовых точек. Вольт-емкостные исследования структур подобными с квантовыми точками показало резкое уменьшение концентрации носителей на уровне КТ, когда температура повышалась свыше 100-120 К.
Вызванный повышением температуры переход к генерации через состояния смачивающего слоя весьма схож по своим внутренним причинам с перескоком длины волны, вызванном увеличением оптических потерь, как будет обсуждаться в следующем разделе. В рассматриваемом случае, однако, состояния смачивающего слоя, а не возбужденный уровень самих КТ играют роль более высоко лежащего уровня энергии в рассматриваемых самоорганизующихся КТ вследствие их малого размера и отсутствия возбужденного состояния. Плотность состояний исследуемой КТ системы схематически показана на Рис. 26,а сплошной линией. Уширенный пик состояний КТ расположен близко от состояний смачивающего слоя. Семейство штриховых кривых отражает эволюцию заселенности состояний с повышением температуры. Соответствующие спектры усиления (поглощения) показаны на Рис. 26,6. Для всех температур максимальное усиление удовлетворяет пороговому условию, т.е. равно полным потерям в лазерном резонаторе.
При наименьшей из рассматриваемых температур (Ті) в основном заселены состояния КТ и максимальное усиление, удовлетворяющее пороговому условию, достигается именно на состояниях КТ. В то же время заселенность состояний смачивающего слоя, и, соответственно, ее вклад в пороговую плотность тока малы. Увеличение температуры приводит к возрастанию заселенности смачивающего слоя, вызывая сначала медленное, а затем и резкое увеличение пороговой плотности тока с температурой. Однако, максимальное усиление все еще достигается на состояниях КТ (температура Тг на рисунке). При некоторой температуре Гз максимальное усиление, достигающееся на состояниях смачивающего слоя, сравнивается с усилением квантовых точек. При еще более высокой температуре (Гд на рисунке) усиление смачивающего слоя превышает усиление КТ и, таким образом, имеет место вызванный температурой перескок длины волны лазерной генерации. Длина волны лазерной генерации, фактически, следует температурному ходу положения квази-уровней Ферми. Достаточно большой разброс КТ по размерам, присущий точкам, полученным на начальных стадиях формирования трехмерных островков ( 1.7 МС) делал возможным плавное изменение длины волны без резких перескоков.
Аналитическое выражение для оптического усиления КТ лазеров с учетом факторов неидеальности. Переход к генерации через возбужденное состояние
Предложенная нами модель для описания характеристик усиления лазеров на основе самоорганизующихся КТ основывается на следующих допущениях. Во-первых, мы предполагаем, что вероятность заполнения электронных состояний в пределах ансамбля КТ подчиняется квази-равновесной статистике Ферми. Это означает, что можно ввести некоторый квази-уровень Ферми для всего ансамбля в целом, и заселение уровня в данной КТ будет описываться значением функции Ферми для энергии, соответствующей положению уровня размерного квантования в данной КТ. Также мы полагаем, что КТ разного размера характеризуются одинаковыми силой осциллятора и временем излучательной рекомбинации. Следовательно, вклад КТ данного размера (т.е. характеризующейся определенной энергией оптического перехода) в усиление и в плотность тока зависит только от заселенности состояния с соответствующей энергией.
В общем виде выражения для оптического усиления и плотности тока излучательной рекомбинации через темпы спонтанного и вынужденного излучения для ФПС произвольного вида были рассмотрены в Разделе 1 (выражения (1.18)). Для массива самоорганизующихся КТ они также могут быть записаны в виде: JQD « const х jXp (E)dE (З.б,а) GQD = const x maxfo, (E)] Q .6,6). В данном случае E имеет смысл энергии оптического перехода, которая соответствует квантовой точке или группе квантовых точек определенного размера. Здесь мы хотели бы отметить, что электрон может излучательно рекомбинировать с дыркой, если носители обоих типов пространственно локализованы в одной и той же квантовой точке (что с математической точки зрения, по существу, аналогично введению правила отбора по импульсу). Следовательно, вычисление темпов спонтанного и вынужденного излучения для ансамбля КТ, требующие интегрирования по всем возможным оптическим переходам с одинаковой энергией в пределах ФПС электронов и дырок, существенно упрощаются. Для массива КТ эти выражения могут быть упрощенно представлены в виде: Rsp(E) = const х p(E)f(E,F) (3.7,а), Л„(Е)= const p(El2f(E,F)-1] (3.7,6), гдеДіУО вероятность заполнения экситоном КТ с энергией оптического перехода Е. Распределение Ферми характеризуется сильным изменением вероятности заполнения в узком интервале энергий в несколько квТ вблизи уровня Ферми. Достаточно типичен, а также наиболее интересен случай, когда неоднородное уширение ФПС массива КТ уже, чем тепловое уширение функции Ферми. При комнатной температуре этот интервал соответствует приблизительно 100 мэВ, тогда как типичная ширина спектров излучения самоорганизующихся массивов КТ не превышает 50 мэВ, а в лучших случаях достигает 20 мэВ. Для столь узкой ФПС вероятность заполнения практически не зависит от энергии, будучи одинаковой для всего ансамбля КТ; /(, F) « const(E) = /0 (3.8). Рис. 42 иллюстрирует правомочность подобной замены. Неоднородно уширенная ФПС массива КТ представлена гауссовской кривой. Упрощенное рассмотрение заполнения состояний КТ, предполагающее независящую от энергии вероятность заполнения 7о, сравнивается с точным вычислением (р(Е) xjiEJFJ) для различных температур, отсчитанных относительно ширины ФПС массива КТ Д. Как наиболее характерный случай рассмотрено =1/2. Видно, что отличие между точным и приближенным описаниями становится заметным, когда тепловая энергия становится меньше чем 1/4 ширины ФПС. Если неоднородное уширение равно 40 мэВ, эта температура соответствует 120 К. Таким образом, для типичной ширины ФПС и температур, близких к комнатной, предложенное упрощение обеспечивает достаточную точность описания.
Следовательно, плотность тока может быть записана как: JQD - const J Р{Е)/0 dE - const x fQ jp(E)dE = const x /0 x nQD (3.9,a), учитывая что интеграл плотности состояний по энергии равен плотности массива КТ, умноженной на степень вырождения рассматриваемого уровня. В данном случае мы пока не рассматриваем возможное влияние более высоко лежащих состояний. Условие достижения прозрачности соответствует fo=l/2. Следовательно, Jo=Jjr (3.9,6), где J0= const xnQD (3.9,в) плотность тока прозрачности, учитывающая вклад только основного состояния КТ. Т.к. КТ, обладающие различной энергией оптического перехода, заселены с одинаковой вероятностью / максимальное усиление достигается в максимуме ФПС, т.е. при энергии, отвечающей наиболее вероятному размеру КТ, Е0; GQD = constхЯа(Е0)- constxp(E0)x[2f0-\] (3.10,а). Учтем, что До) «QD/A. Тогда: GQD = const х пдо ід х [2/о -1] (3.10,6). Принимая во внимание соотношение между вероятностью заполнения /0 и плотностью тока JQD В соответствии с выражением (3.9,6) и подставляя это выражение в уравнение для оптического усиления, в итоге получаем следующее искомое выражение: п пш QD -Л) GQD=G (3.11,а), где Gsat =constxnQD/A (3.11,6) насыщенное усиление, которое достигается при максимальном заполнении состояний КТ =1 или JQD=2JQ). Как и в случае идеального массива КТ, как плотность тока прозрачности, так и насыщенное усиление пропорциональны поверхностной плотности массива КТ. Кроме того, насыщенное усиление обратно пропорционально величине упгарения ФПС.
Выражения (3.11) описывают зависимость усиления от плотности тока для массива КТ с неоднородно уширенной плотностью состояний когда это уширение мало по сравнению с тепловой энергией, а вклады более высоко лежащих состояний пренебрежимы. Это выражение полностью идентично по форме соответствующему выражению для идеального массива КТ, т.е. усиление линейно возрастает когда плотность тока увеличивается в пределах от J0 до 2JQ.
