Введение к работе
Актуальность темы
В течение долгого времени потребность в сцинтилляторах для физики высоких энергий была достаточно ограниченной и в основном удовлетворялась наиболее распространенным сцинтилляционным кристаллом йодистого натрия Nal(Tl), находящим применение во многих областях [1]. В последнее десятилетие интенсивное развитие экспериментов в физике высоких энергий (медицина и технология) стимулировало исследование и усовершенствование более широкого класса сцинтилляторов.
Вольфраматы щелочноземельных элементов и свинца уже давно привлекают внимание физиков и являются перспективными материалами в физике высоких энергий. Поиск материалов с наиболее оптимальными характеристиками для физики высоких энергий, ядерной физики, геофизики, медицины привел к исследованию кристаллов вольфраматов.
Сцинтилляционные свойства вольфраматов двухвалентных ионов известны достаточно давно [1]. Им посвящено большое количество исследований. Важной особенностью вольфраматов кадмия, кальция, цинка является высокий атомный номер и большая плотность. Они обеспечивают хорошую эффективность регистрации при относительно малых объемах и обладают достаточно высоким световым выходом, однако медленное затухание сцинтилляций ограничивает их применение случаями, когда не требуется большой скорости счета. Вольфраматы щелочноземельных металлов используются в детекторах рентгеновского излучения, в медицинских и промышленных томографах, а также в детекторах полного поглощения у-квантов в условиях небольших загрузок [1].
Характерная особенность вольфраматов - способность к свечению при отсутствии активаторов. Люминесцентные и сцинтилляционные свойства вольфраматов сильно зависит от их предыстории и, следовательно, от дефектов структуры.
В настоящее время установление природы центров свечения и центров захвата электронов, а так же роли дефектов структуры в формировании этих центров представляется актуальной задачей.
Остается много неясных вопросов, связанных с возникновением и релаксацией возбужденных электронных состояний и с переносом энергии к центрам высвечивания в этих кристаллах. Решение этих проблем позволит управлять оптическими свойствами этих кристаллов, в частности, позволит повысить световыход, что является важной задачей.
Целью работы являлось установление механизмов возбуждения и свечения кристаллов PbWC>4, влияния на них радиации, термообработки и легирования и сравнение с кристаллами вольфраматов двухвалентных элементов.
Для достижения поставленной цели необходимо было решение следующих задач:
измерение спектров пропускания, рентгенолюминесценции,
термостимулированной люминесценции кристалла вольфрамата
свинца;
уточнение зонной структуры PbWC>4.
Научная новизна работы:
Для кристаллов вольфраматов двухвалентных элементов впервые найдена корреляция длины волны, соответствующая максимуму коротковолновой полосы люминесценции (кщях), с температурой плавления (Тщ), и, следовательно, с энергией решетки кристаллов.
Обнаружено, что отжиг в вакууме и облучение электронами, приводящие к повышению концентрации вакансий кислорода не усиливают зеленой люминесценции относительно синей. Это позволяет полагать, что вакансии кислорода не участвуют в образовании центров зеленого свечения, как предполагалось ранее.
Установлено, что легирование кристаллов PbW04 малыми концентрациями примеси Мо (до 500 ррт) может несколько увеличивать
световыход, но с повышением концентрации Мо интенсивность люминесценции снижается.
Основные положения, выносимые на защиту:
Результаты экспериментального исследования оптических характеристик кристаллов вольфраматов двухвалентных элементов и свинца (спектры пропускания, рентгенолюминесценции и интегральной термостимулированной люминесценции (ТСЛ)).
Влияние восстановительного отжига, легирования и радиации на оптические свойства кристаллов вольфраматов двухвалентных ионов и свинца.
Расчет зонной структуры кристалла PbWC>4.
Практическая значимость работы:
Установлено, что, увеличивая концентрацию вольфрама, добавляя WO3 в шихту, можно повысить световыход PbWC>4. Такого же эффекта в кристаллах PbWC>4 можно достичь введением малых концентраций (10 ррт) примеси Мо, но при этом спектр люминесценции смещается в длинноволновую область.
Восстановительный отжиг кристаллов PbWC>4, выращенных в азоте, повышает вероятность излучательных переходов и световыход кристаллов PbW04.
Облучение электронами кристаллов PbW04, выращенных на воздухе, способствует увеличению светового выхода.
Апробация работы и публикации:
Материалы докладывались и обсуждались на Второй Международной конференции по физике кристаллов «Кристаллофизика 21-го века», посвященной памяти М. П, Шаскольской (Москва, 2003 г.) и на Третьей Международной конференции по физике кристаллов «Кристаллофизика 21-го века» (Черноголовка, 2006 г.). По теме диссертации опубликовано 7 печатных работ.
Благодарности. Автор благодарит В.В. Антипова (МИСиС), С.З. Шмурака (ИФТТ РАН), Л.И. Ивлеву (ИОФ РАН), Б.И.Заднепровского (ВНИИСИМС) за предоставленные кристаллы, A.M. Мусалитина (МИСиС), О.М. Кугаенко (МИСиС) за помощь в организации эксперимента.
Структура и объем диссертации:
Диссертация состоит из введения, 7 глав, списка литературы, включающего 97 наименований. Объем работы составляет 169 страниц машинописного текста, включая 96 рисунков, 52 таблицы.
