Электронная библиотека диссертаций и авторефератов России
dslib.net
Библиотека диссертаций
Навигация
Каталог диссертаций России
Англоязычные диссертации
Диссертации бесплатно
Предстоящие защиты
Рецензии на автореферат
Отчисления авторам
Мой кабинет
Заказы: забрать, оплатить
Мой личный счет
Мой профиль
Мой авторский профиль
Подписки на рассылки



расширенный поиск

Структуры металлический кластер - квантовая точка, выращенные нанокапельной молекулярно-лучевой эпитаксией Лямкина Анна Алексеевна

Структуры металлический кластер - квантовая точка, выращенные нанокапельной молекулярно-лучевой эпитаксией
<
Структуры металлический кластер - квантовая точка, выращенные нанокапельной молекулярно-лучевой эпитаксией Структуры металлический кластер - квантовая точка, выращенные нанокапельной молекулярно-лучевой эпитаксией Структуры металлический кластер - квантовая точка, выращенные нанокапельной молекулярно-лучевой эпитаксией Структуры металлический кластер - квантовая точка, выращенные нанокапельной молекулярно-лучевой эпитаксией Структуры металлический кластер - квантовая точка, выращенные нанокапельной молекулярно-лучевой эпитаксией Структуры металлический кластер - квантовая точка, выращенные нанокапельной молекулярно-лучевой эпитаксией Структуры металлический кластер - квантовая точка, выращенные нанокапельной молекулярно-лучевой эпитаксией Структуры металлический кластер - квантовая точка, выращенные нанокапельной молекулярно-лучевой эпитаксией Структуры металлический кластер - квантовая точка, выращенные нанокапельной молекулярно-лучевой эпитаксией Структуры металлический кластер - квантовая точка, выращенные нанокапельной молекулярно-лучевой эпитаксией Структуры металлический кластер - квантовая точка, выращенные нанокапельной молекулярно-лучевой эпитаксией Структуры металлический кластер - квантовая точка, выращенные нанокапельной молекулярно-лучевой эпитаксией Структуры металлический кластер - квантовая точка, выращенные нанокапельной молекулярно-лучевой эпитаксией Структуры металлический кластер - квантовая точка, выращенные нанокапельной молекулярно-лучевой эпитаксией Структуры металлический кластер - квантовая точка, выращенные нанокапельной молекулярно-лучевой эпитаксией
>

Диссертация - 480 руб., доставка 10 минут, круглосуточно, без выходных и праздников

Автореферат - бесплатно, доставка 10 минут, круглосуточно, без выходных и праздников

Лямкина Анна Алексеевна. Структуры металлический кластер - квантовая точка, выращенные нанокапельной молекулярно-лучевой эпитаксией : диссертация ... кандидата физико-математических наук: 01.04.10 / Лямкина Анна Алексеевна;[Место защиты: Институт физики полупроводников СО РАН].- Новосибирск, 2015.- 121 с.

Содержание к диссертации

Введение

1 Обзор литературы 11

1.1 Полупроводниковые квантовые точки, сформированные методом молекулярно лучевой эпитаксии 11

1.1.1 Метод Странского-Крастанова 12

1.1.2 Нанокапельная эпитаксия 15

1.1.3 Вертикальное упорядочение столбцов квантовых точек 17

1.1.4 Способы повышения эффективности вывода излучения квантовых точек 18

1.2 Поверхностный плазмонный резонанс и плазмонные приложения для фотоники 20

1.2.1 Морфология плазмонных структур 25

1.2.2 Плазмонные приложения 29

1.3 Гибридные структуры с плазмонными элементами и квантовыми точками 31

1.3.1 Коллоидные квантовые точки 31

1.3.2 Твёрдотельные квантовые точки

1.4 Экситон-плазмонное взаимодействие в гибридных структурах 35

1.5 Заключение 39

2 Описание экспериментальных и численных методик 41

2.1 Молекулярно-лучевая эпитаксия 41

2.2 Фотолюминесценция 43

2.3 Метод дискретного приближения диполями 44

3 Формирование металлических кластеров как начальная стадия нанокапельной эпитаксии 48

3.1 Изготовление образцов 48

3.2 Анализ параметров металлических кластеров с помощью метода атомно-силовой микроскопии 49

3.3 Механизмы формирования металлических кластеров 54

3.4 Выводы 57

4 Исследование плазмонного резонанса в кластерах метал лов iii группы методом численного моделирования 59

4.1 Модель металлического кластера на поверхности GaAs 59

4.2 Влияние материала, формы и размера кластеров на плазмонный резонанс

4.2.1 Влияние материала кластера 61

4.2.2 Влияние размера кластера 62

4.2.3 Влияние подложки 64

4.2.4 Мультипольные моды 67

4.2.5 Влияние геометрии кластера 69

4.2.6 Постростовая подстройка с помощью формирования оксидной плёнки

4.3 Взаимодействие локализованного плазмона и дипольного излучателя 71

4.4 Выводы 76

5 Экспериментальное изучение экситон-плазмонного взаимодействия в гибридных металл-полупроводниковых структурах с квантовыми ТОЧКАМИ InAs/AlGaAs 78

5.1 Получение гибридных структур 78

5.2 Структурные свойства гибридных структур, исследованные методом электронной микроскопии 80

5.3 Оптические свойства гибридных структур, исследованные методом фотолюминесценции 81

5.4 Модель экситон-плазмонного взаимодействия в ансамбле квантовых точек, расположенных под металлическим кластером 85

5.5 Изучение экситон-плазмонного взаимодействия в гибридных структурах методом микрофотолюминесценции 91

5.6 Выводы 96

Заключение 97

Список цитированной литературы

Вертикальное упорядочение столбцов квантовых точек

Основным способом получения квантовых точек является самоорганизующийся процесс образования массива квантовых точек по Странскому-Крастанову [18-20]. Самоорганизация наноструктур понимается в широком смысле как самопроизвольное возникновение макроскопического порядка в первоначально однородной системе. Принципиальная возможность появления на поверхности кристалла периодических структур может быть доказана из первых принципов, такой подход продемонстрирован, например, в [21].

Метод Странского-Крастанова состоит в выращивании двумерной пленки на подложке, имеющей различие параметров решётки с осаждаемым материалом. За счёт сильных взаимодействий на поверхности образуется тонкий смачивающий слой. Он не содержит дислокаций и, как следствие, сильно механически напряжён. В процессе роста на поверхность поступают всё новые порции атомов. С одной стороны, это приводит к увеличению упругой механической энергии, с другой, - к ослаблению связи между поверхностью подложки и верхними, вновь образовавшимися слоями материала. При определённой толщине этого слоя наступает равновесие.

Существуют два конкурирующих механизма упругой релаксации - объёмная релаксация с образованием когерентно напряжённых островков и образование дислокаций. В теории, развитой Вандербильтом и Викхамом [24], эти механизмы сравниваются, и строится фазовая диаграмма системы с несоответствием постоянных решётки, на которой представлены возможные морфологии поверхности, такие как однородные плёнки, островки с дислокациями и когерентные островки. Формирование островка из двумерной пленки сопровождается, во-первых, релаксацией упругой энергии Ееіазцс, во-вторых, изменением площади поверхности. Соответственно, поверхностная энергия изменяется на некоторую Esurf, которая считается положительной. Теория Вандербильта-Викхама показывает, что морфология в несогласованной системе определяется соотношением между Egurf и энергией поверхности с дислокациями Einterface dis- Отношение этих двух энергий является параметром, который определяет фазовую диаграмму морфологии. Согласно общепринятым воззрениям, после формирования когерентных островков должно произойти Оствальдовское созревание - объединение нескольких островков в один. Этот процесс уменьшает общую площадь поверхности и, соответственно, поверхностную энергию системы. Процесс созревания подразумевает рост больших островков за счет испарения маленьких [25]. При этом распределение по размерам должно быть достаточно широким, увеличивается средний объем островка и уменьшается их плотность. Однако, экспериментальные исследования систем квантовых точек обнаружили узкое распределение островков по размеру, которое не следует само по себе из модели моды роста Странского-Крастанова [26]. Подобные результаты наблюдаются во многих гетероэпитакси-альных системах.

Отсутствие Оствальдовского созревания и узкое распределение точек по размеру до сих пор является предметом научных прений. Согласно термодинамической теории, при определённых условиях равновесным состоянием гетероэпитаксиальной системы с несоответствием решёток может являться упорядоченный массив трёхмерных напряженных островков. В этом случае Оствальдовское созревание не происходит. Согласно кинетической теории, после того, как островки сформировались, всегда существует обусловленная термодинамикой тенденция к слипанию, но рост островков свыше определённого размера может быть кинетически замедлен (так называемый кинетически самоограничивающийся рост). Основными предметами обсуждения являются следующие вопросы: может ли действительно существовать равновесный массив объёмных островков, и является ли исследуемый массив островков равновесным или управляемым кинетикой?

Для изучения этой проблемы Щукин и Леденцов в 1995 году [27] разработали термодинамическую теорию для самопроизвольного образования массива трёхмерных когерентно напряжённых островков. В этой теории учитывается то, что в системе имеется две причины напряжения - несоответствие решёток и разрывность тензора поверхностного напряжения на краях островка. Также была учтена зависимость поверхностной энергии от натяжения. Проведённый анализ показал, что в определённой области параметров равновесное состояние системы объёмных напряжённых островков действительно соответствует упорядоченному массиву одинаковых островков, и Оствальдовское созревание не происходит [18,19]. Таким образом, в моде роста Странского-Крастанова при достижении критического значения толщины смачивающего слоя образуется плотный массив трёхмерных островков без дислокаций и с узким распределением по размерам. Такие островки в силу своих малых размеров (десятки нанометров) являются квантовыми точками и могут быть использованы для локализации электрона по всем трём пространственным координатам. Небольшая дисперсия по размерам и отсутствие дислокаций позволяют применять их для создания лазеров, при этом высокая плотность точек (порядка 1010 см-2) является плюсом, способствуя увеличению мощности излучения. Для создания однофотонного излучателя [28-31] требуются специфические параметры, а именно длинноволновый спектр, соответствующий большим размерам отдельных точек (желаемая длина волны 1.3-1.5 мкм), и низкая плотность (порядка 108 см-2). В настоящее время есть несколько подходов для решения этой задачи.

Квантовые точки с низкой плотностью могут быть получены нанесением на подложку слоя InAs с толщиной, близкой к критической для перехода Странского-Крастанова. В этом случае достичь длины волны 1.3 мкм сложно, так как она соответствует большим квантовым точкам и, соответственно, относительно большому количеству InAs. Происходящее во время задержки роста Оствальдовское созревание позволяет увеличить размер точек за счет перераспределения материала между большими и маленькими КТ и, возможно, смачивающим слоем вокруг точек. Так, заметный длинноволновый сдвиг и уменьшение плотности точек наблюдались при нанесении на поверхность 1.8 монослоя InAs [32]. Нанесение слоя сверхкритической толщины возможно при низких скоростях роста. Таким образом, получить квантовые точки с низкой плотностью и длинноволновым спектром возможно, комбинируя низкие скорости роста с задержками роста. Однако, согласно данным, приведенным в [33], концепция слипания нанокристаллов не слишком плодотворна. При уменьшении скорости роста от 0.2 до 0.01 монослоя/с, плотность сокращается всего на порядок, средняя высота увеличивается на 4.7 нм, а ширина распределения уменьшается на проценты, что, вероятно, сравнимо с погрешностью статистической обработки. При этом ширина пика на спектре фотолюминесценции практически не изменяется. Таким образом, желаемые параметры квантовых точек, перечисленные выше, проблематично получить в рамках описанного метода.

Фотолюминесценция

Анализ литературы показывает, что исследования взаимодействия экситонов КТ с плаз-монными модами металлических наночастиц являются актуальными и представляют большой интерес для создания миниатюрных оптических устройств. Для экспериментального исследования экситон-плазмонного взаимодействия в твёрдотельных структурах существенную проблему представляет размещение металлических частиц вблизи КТ. Большинство существующих методов, описанных в разделе 1.3.2, обладают существенными недостатками - малой вероятностью взаимодействия (КТ расположены случайно относительно коллоидных и лито графических структур) или ресурсоёмкостью (перемещение частицы с помощью иглы АСМ в ручном режиме [7]).

Привлекательным выглядит способ, предполагающий вертикальное самосовмещение металлических кластеров, сформированных на структуре с КТ непосрдественно в МЛЭ установке. Такое самосовмещение аналогично упорядочению КТ в столбцы (раздел 1.1.3). Помимо прецизионного контроля расстояния между металлическим кластером и КТ, этот метод позволяет создавать всю гибридную структуру в едином ростовом процессе, что является значительным технологическим преимуществом. Следует подчеркнуть, что формирование кластеров представляет собой начальную стадию нанокапельной эпитаксии (раздел 1.1.2), поэтому режимы получения металлических кластеров заведомо совместимы с условиями роста КТ. Такой метод самоорганизации металлических частиц был использован в работах [12,89], однако, прямых доказательств совмещения КТ и кластеров (например, методами ТЕМ или микроФЛ) представлено не было, таким образом, данный вопрос требует дополнительного изучения.

В работах по изучению экситон-плазмонного взаимодействия с КТ в зависимости от исследуемой системы наблюдались сдвиг экситонной линии [10], усиление или тушение люминесценции [11,118,128] и возникновение нового пика [12]. Отметим, что доля работ, посвященных твёрдотельным структурам, невелика из-за сложностей, связанных с их получением. Таким образом, создание новой гибридной системы не только представляет большой интерес для повышения эффективности КТ (см. раздел 1.1.4), но и может внести вклад в наноплазмо-нику. Глава 2

Для формирования гибридных структур использовался метод молекулярно-лучевой эпитаксии, основанный на послойном нанесении компонентов на монокристаллическую подложку в условиях сверхвысокого вакуума. Рост образцов проводился на установках Riber 32Р и Riber Compact21 с давлением остаточной атмосферы 10 8 Па. Фотография установки и схема ростовой камеры приведены на рисунке 2.1.

Рисунок 2.1. Установка молекулярно-лучевой эпитаксии. а) фотография установки Riber Compact21: б) схематичное изображение ростовой камеры установки МЛЭ. На рисунке отмечены: 1 - дерэюателъ с блоком нагрева, 2 - монокристаллическая подлоэюка, 3 - заслонка отдельной ячейки, 4 - ячейки Кнудсена, 5 - электронная пушка, 6 - люминофорный экран.

Для презиционного контроля скоростей нанесения материалов использовался метод дифракции быстрых электронов на отражение (ДБЭО). Схема дифракционного эксперимента приведена на рисунке 2.2а. При нанесении на идеальную поверхность половины монослоя материала на ней формируются островки, поверхность максимально разупорядочена и отражение электронов от неё минимально. При полном заполнении монослоя отражение мак симально, и период между максимумами соответствует времени нанесения одного монослоя. Наблюдая за осцилляциями интенсивности отражения, можно определить скорость послойного роста, которую в МЛЭ обычно измеряют в монослоях в секунду (МС/с). Также метод ДБЭО позволяет регистрировать момент формирования КТ по появлению характерной дифракционной картины (рисунок 2.26). Энергия первичного пучка регулировалась в пределах 5-15 кэВ, расстояние от места падения пучка на образец до экрана составляло 325 мм. Конденсорная система пушки позволяет получать угловую ширину первичного пучка 1.5 мрад. Пространственная когерентность первичного пучка является следствием использования практически моноэнергетических (АЕ/Е Ю-5 — 10_6) источников с малой площадью эмиссии ( 10_6 см2) и углами расходимости пучка ( Ю-4, много меньшими брэгговских углов дифракции, которые обычно составляют д/2к 10 2 рад. Для нашего дифрактометра продольная длина когерентности (вдоль электронного пучка) составляла 102 нм, поперечная 10 нм.

Метод ДБЭО не подходит для измерения скорости нанесения металла в отсутствие потока элемента V группы, так как в этом случае послойный рост не происходит. Далее в работе для указания соответствующих скоростей и количества нанесённого индия (галлия) использованы номинальные параметры для роста эквивалентного количества арсенида индия (галлия) в предположении о том, что рост полупроводника лимитируется металлической компонентой.

Для повышения однородности образца во время роста держатель 1 на рисунке 2.16 вращается. При остановке этого вращения из-за асимметрии расположения источников относительно образца возникает градиент материала вдоль некоторой оси. Эта конструктивная особенность установки была использована в эксперименте с формированием слоя КТ с изменяющимися размерами и плотностью, описанном в главе 5. Количественная оценка этого эффекта показана на рисунке 2.3, на котором приведена величина периода сверхрешёток для случаев вращения держателя и его отсутствия [131].

Основным инструментом для исследования оптических свойств гибридных структур являлся метод фотолюминесценции. Схема установки, которая была использована для измерения спектров стационарной макролюминесценции (размер возбуждающего пучка 0.1 мм), приведена на рисунке 2.4. Образец находился в криостате на держателе с вертикальным манипулятором. Лазер с длиной волны 550 нм, который обозначен на схеме как Лазер 2, использовался для позиционирования возбуждающего пятна на образце. Для накачки использовался HeCd лазер (hv = 3.81 эВ) мощностью 5 мВт (плотность мощности 50 Вт/см2). Детектирование оптического сигнала производилось с помощью монохроматора СДЛ-1 и германиевого диода.

Схема измерения микро-фотолюминесценции (микро-ФЛ) приведена на рисунке 2.5. Образец находился на пьезосканере высокого разрешения Attocube в криостате, погружённом в жидкий гелий. Оптическая система состояла из трёх каналов: изображения, возбуждения и детектирования. Канал изображения служил для позиционирования образца, при этом образец освещался белым светом, отражение которого поступало на кремниевую матрицу (ПЗС). Для измерения стационарной ФЛ в канале возбуждения использовался полупроводниковый лазер с длиной волны 850 нм, для кинетики ФЛ - импульсный лазер Tsunami с перестраиваемой длиной волны, настроенный на 850 нм. Измерение мощности накачки осуществлялось с помощью фотодиода. В каналах возбуждения и детектирования находились поляризационные фильтры. Для детектирования оптического сигнала использовался монохроматор Horiba Jobin Yvon с ПЗС для стационарных измерений и детектором одиночных фотонов (ДОФ) TimeHarp 260 для измерений кинетики ФЛ.

Для численного моделирования использовалось приближение дискретными диполями. В этом приближении исследуемый объект описывается как совокупность точечных диполей. Поляризуемость этих диполей задаётся диэлектрическими постоянными объёмного материала, из которого изготовлен объект, и электрическим полем по выбранному алгоритму. В данной работе использовалось решёточное дисперсионное отношение, в котором бесконечная решётка точечных диполей с конечным расстоянием между диполями имитирует твёрдое тело с объёмной диэлектрической постоянной [132]. Затем можно решить линейную систему Оптическая система

Анализ параметров металлических кластеров с помощью метода атомно-силовой микроскопии

Для ряда задач, связанных с возбуждением плазмонов дипольными источниками, например, такими как молекулы, квантовые точки и т. п., представляет интерес увеличение скорости безызлучательной релаксации. Примером может служить передача возбуждения в плазмон-ный волновод для последующей обработки сигнала [157,158]. Как следует из зависимости на рисунке 4.12, для этого требуется уменьшить расстояние между плазмонной частицей и излучателем. Однако, при этом уменьшение расстояния между излучателем и поверхностью, на которой сформирован кластер, может привести к деградации оптических свойств излучателей из-за наличия дефектов, поверхностных состояний и зарядов и т. д. Например, для InAs/GaAs систем было показано, что оптический сигнал из КТ сильно зависит от толщины буферного слоя [107]. При достаточно высоком уровне сигнала ФЛ для толщины буферного слоя 10 нм, его значение сильно падает уже для толщины 6 нм. Похожие результаты для варьирования толщины слоя от 12 до 200 нм приведены в [159]. Таким образом, необходим компромисс между уменьшением толщины буферного слоя для усиления экситон-плазмонного взаимодействия излучателя с плазмонной модой и увеличением этой толщины, чтобы сохранить его оптические свойства. Формирование конуса травления представляет собой удобный способ повышения эффективности передачи энергии от излучателя к плазмонной моде без увеличения негативного влияния поверхности.

Зависимости скорости безызлучательной релаксации дипольного излучателя, расположенного на оси X, от расстояния до основания капли для различной глубины конуса травления и дипольной и квадрупольной мод представлены на рисунке 4.14.

При увеличении глубины конуса травления кластера для источника, расположенного на фиксированном расстоянии от основания капли (основание соответствует поверхности структуры), скорость безызлучательной релаксации значительно изменяется. Например, увеличение скорости в 100 раз для кластера с плоским дном происходит на расстоянии х = 10 нм, а для кластеров с конусами травления глубиной 5, 21 и 44 нм соответствующие расстояния составляют уже 13, 28 и 50 нм. Отметим, что уменьшение скорости релаксации с увеличением расстояния между кластером и излучателем для квадрупольной моды, как и ожидалось, происходит быстрее, так как мультипольные моды сильнее локализованы.

Из-за своей симметрии наличие конуса может влиять на взаимодействие излучателя с плазмонной модой в зависимости от латерального положения излучателя. На рисунке 4.15 представлены зависимости скорости безызлучательной релаксации от положения дипольного излучателя под кластером индия для капли с плоским дном и капли с конусом травления глубиной 21 нм при фиксированном расстоянии излучателя до основания капли. Глубина конуса для этого расчёта выбрана равной половине исходной высоты кластера с плоским дном для количественного усиления эффекта.

Видно, что помимо количественного увеличения скорости релаксации на оси симметрии частицы в двумерной карте произошли качественные изменения. В то время как для капли с плоским дном скорость слабо зависит от положения под каплей, увеличиваясь под её краем, для кластера с конусом травления скорость релаксации непосредственно под вершиной конуса значительно увеличивается. Таким образом, формирование конуса позволяет селективно по латеральному расположению увеличить скорость безызлучательной релаксации излучателя: при наличии под кластером ансамбля излучателей тот диполь, который находится на оси симметрии кластера, будет сильнее взаимодействовать с плазмонной модой. Это явление может быть использовано для исследования коллективных взаимодействий в системах с ансамблями различных излучателей и плазмонными частицами.

В данной главе теоретически исследован поверхностный плазмонный резонанс в металлических кластерах, геометрия которых изучена в главе 3. Зависимость ППР от материала кластера показала, что кластеры металлов III группы, сформированные в МЛЭ росте, могут быть эффективно использованы для плазмоники. Показано, что с помощью изменения размера кластера положение резонанса может быть перестроено в широком диапазоне длин волн, учёт влияния подложки приводит к сдвигу ППР в длинноволновую сторону. В качестве дополнительного инструмента для постростовой подстройки ППР под излучение КТ предложено плазменно-химическое окисление кластеров с последующим селективным травлением плёнки оксида. Удельный сдвиг положения ППР в зависимости от толщины плёнки достигает dx/dh = —17.3 мэВ/нм. Установлено, что достаточно большие кластеры поддерживают мультипольные моды, и изучены свойства этих мод.

Затем было исследовано взаимодействие плазмонных мод в кластере индия с точечным ди-польным источником. Определены зависимости скоростей излучательной и безызлучательной релаксаций диполя от расстояния до частицы. Показано, что формирование конуса травления под кластером увеличивает скорость передачи возбуждения в плазмон для излучателя, расположенного на оси симметрии кластера. Формирование конуса представляет собой удобный способ уменьшения влияния поверхности структуры на оптические свойства КТ, при этом сохраняя достаточно сильное экситон-плазмонное взаимодействие.

Настоящая глава посвящена экспериментальному исследованию экситон-плазмонного взаимодействия в гибридных структурах с КТ InAs/AlGaAs и металлическими кластерами, полученных методом МЛЭ. Условия, при которых происходит формирование металлических кластеров на поверхности GaAs, были установлены в главе 3. Расчёты плазмонного резонанса в таких кластерах, описанные в главе 4, позволяют ожидать, что взаимодействие в гибридных структурах будет достаточно сильным. В данной главе прямым методом электронной микроскопии продемонстрировано вертикальное упорядочение металлических кластеров над КТ. Затем методом ФЛ исследованы оптические свойства гибридных структур и предложен механизм экситон-плазмонного взаимодействия. Показано, что экситон-плазмонное взаимодействие сильно зависит от расстояния между КТ и кластерами. Помимо образцов, полученных полностью в рамках МЛЭ технологии, дополнительно изучены структуры с КТ, расположенными на минимальном расстоянии от поверхности структуры, и литографическими плазмон-ными антеннами. С помощью измерений микро-фотолюминесценции, поляризационных зависимостей и кинетики люминесценции показано, что в таких структурах также присутствует сильное экситон-плазмонное взаимодействие.

Постростовая подстройка с помощью формирования оксидной плёнки

Несмотря на вертикальную корреляцию кластеров и КТ в комплексах, сами комплексы, занимающие всего 5% площади образца, расположены на поверхности случайно. В отсутствие абсолютной системы координат, которая позволила бы, например, связать изображения АСМ с картой интенсивности ФЛ, установить расположение кластеров относительно КТ с большой интенсивностью ФЛ крайне затруднительно. Аналогичная проблема возникает при измерении кинетики ФЛ, причём для макро-ФЛ из-за малого количества КТ, взаимодействующих с кластерами (5%), их вклад в кинетику слишком мал для надёжного установления эффекта.

Тем не менее, продвинуться в изучении экситон-плазмонного взаимодействия в гибридных структурах методом микроФЛ можно, временно отказавшись от одной из основных предпосылок работы - идеи о вертикальном упорядочении КТ и плазмонных частиц. Для этого были использована структура с InAs/AlGaAs КТ, отделёнными от поверхности буферным слоем толщиной 8 нм. Вместо металлических кластеров по методу самоорганизации на ней были сформированы золотые плазмонные антенны типа бабочка методом электронной литографии. Такие антенны были подробно теоретически и экспериментально исследованы в [6], где были определены параметры, позволяющие добиться перекрытия плазмонного резонанса с полосой испускания КТ и значительной локализации электрического поля в зазоре. Антенны представляли собой пару золотых равносторонних треугольника с высотой 100 нм, зазором между вершинами 5 нм и толщиной плёнки золота 40 нм, расположенные строго периодически с шагом 1.5 мкм. Процедура измерения микро-ФЛ КТ, расположенных вблизи одиночной антенны, и СЭМ изображение массива антенн приведены на рисунке 5.9. Результаты измерений спектров отражения при освещении одиночных антенн белым лазером, нормированных на отражение подложки, показаны на рисунке 5.10а. Видно, что даже для индивидуальных антенн спектр достаточно широкий и сильно перекрывается с полосой излучения КТ, приведённой на рисунке 5.106. В то же время, поскольку массивы КТ и антенн не коррелируют между собой, расположение КТ в зазоре антенны, где происходит максимальное усиление электрического поля, может пройти только случайно, и вероятность этого события очень невелика.

Оптические измерения образца проводились методом низкотемпературной микрофотолюминесценции при температуре 10 К. На рисунке 5.9в показано изображение отражения лазера накачки с длиной волны 850 нм, полученное при сканировании микро-ФЛ. Несмотря на низкое разрешение оптического сигнала по сравнению с СЭМ, на этом изображении отчётливо видна периодическая структура, параметры которой соответствуют СЭМ изображению массива антенн. На изображении интегральной интенсивности ФЛ, которое было получено при Исследование гибридных структур с литографическими антеннами, а) Схема измерения микро-ФЛ КТ, расположенных вблизи одиночной антенны; б) СЭМ изображение массива антенн "бабочка на вставке - одиночная антенна с характерными размерами; в) скан микроФЛ отражения лазера накачки с длиной волны 850 нм; г) скан микро-ФЛ интегральной интенсивности КТ, соответствующий участку образца на в). сканировании этого же участка образца, показанном на 5.9г, видны 3 КТ со значительно большим уровнем сигнала. Расстояние между ними кратно периоду антенн, а абсолютная корреляция их расположения с максимумами отражения лазера позволяет утверждать, что такие КТ расположены строго под наноантеннами.

Интенсивность указанных на рисунке 5.9г ярких КТ на порядок выше интенсивности ре-перных точек, расположенных вне массивов антенн. Это усиление можно попытаться объяснить изменением условий транспорта носителей из матрицу в точку, вызванным нанесением металла на поверхность. В то же время поскольку антенна является сильно анизотропной, её взаимодействие с КТ должно сопровождаться сильной поляризационной зависимостью последней. Измерение спектров микро-ФЛ проводилось для различных поляризаций канала детектирования относительно оси антенн. На рисунке 5.11 представлены спектры КТ с большой интенсивностью, измеренные в параллельной и перпендикулярной относительно главной CDСпектр дифференциального отражения одиночных антенн; б) спектр ФЛ структуры с КТ до нанесения антенн.

оси антенны поляризациях. Видно, что максимальное значение сигнала ФЛ для этих поляризаций отличается в 8 раз. На вставке приведена подробная поляризационная зависимость интегрального сигнала ФЛ для исследованной КТ, отношение лепестков которой достигает 9 и соответствует степени поляризации 80%.

Для КТ, демонстрирующих большую интенсивность ФЛ и сильную поляризационную зависимость, были также проведены измерения кинетики фотолюминесценции, результаты которых представлены на рисунке 5.12. Для контрольных КТ, расположенных вне массива антенн, среднее время жизни экситона составило 0.7 не. Его сокращение по сравнению с типичным для InAs/AlGaAs системы т 1 не может быть связано с влиянием поверхности, отделённой от КТ тонким буфером. Для взаимодействующих с антеннами КТ уменьшение времени жизни относительно репера составило 2.4 раза для измерений в перпендикулярной поляризации и 2.9 в параллельной поляризации. Отметим, что полученное ускорение кинетики в 3 раза является оценкой снизу и ограничено разрешающей способностью использованного детектора.

Таким образом, в гибридных металл-полупроводниковых системах были обнаружены усиление ФЛ КТ, расположенным рядом с наноантеннами, анизотропная поляризационная зависимость ФЛ с усилением в поляризации, совпадающей с осью антенны, в 9 раз и значительное ускорение кинетики ФЛ. Обнаружение всех этих трёх факторов одновременно убедительно свидетельствует о наличии сильного экситон-плазмонного взаимодействия в системе с КТ, расположенными на минимальном расстоянии от поверхности. 1.36