Сорбционное поведения технеция и некоторых других редокс чувствительных радинуклидов и их хроматографическое выделение из радиоактивных отходов и природных объектов Эль-Ваер, Сами Мохамед

Введение к работе

АКТУАЛЬНОСТЬ ТЕМЫ. Обезвреживание радиоактивных отходов и предотвращение радиоактивного загрязнения окружающей среды является наиболее серьезной проблемой атомной энергетики и промышленности. Избранные для настоящего исследования продукты деления технеций, рутений и церий, и в меньшей степени , плутоний , присутствуют в радиоактивных отходах в значительных количествах и, к сожалению, иногда попадают в окружающую среду вследствие аварий на атомных станциях и заводах, перерабатывающих облученное топливо, или из-за несовершенства технологии обезвреживания и хранения радиоактивных отходов. Указанные радионуклиды принадлежат к редокс-чувствительным элементам, так как могут существовать в растворах (жидких радиоактивных отходах и природных водах) в нескольких степенях окисления в зависимости от наличия окислителей и восстановителей и их сорбционное и миграционное поведение зависит таким образом от окислительно-восстановительного потенциала природных вод или жидких отходов.

Извлечение долгоживущего технеция из промышленных отходов для его последующего длительного хранения или его трансмутации в стабильный рутений является привлекательной идеей в современном подходе к обращению с радиоактивными отходами. . С другой стороны, знание поведения технеция в природных водах в контакте с минералами и породами важно для разработки барьеров, предотвращающих миграцию технеция-99 с радиоактивными отходами, хранящимися в естественных или построенных хранилищах. Методы сорбции и хроматографии высокоэффективны для концентрирования и извлечения Тс-99, Ru-106 и Се-144. Сведения по сорбционному поведению технеция и рутения на неорганических сорбентах, природных минералах и породах весьма ограничены. Результаты исследований последних лет показывают, что сорбционное поведение плутония также изучено неполно и этот <х-излучатель может быть достаточно мобильным из-за возможности существования Pu(V) в природных водах.

Таким образом, исследование сорбционного поведения мобильных редокс-чувствительных радионуклидов, таких как

технеций, рутений, плутоний и церий и разработка методов их выделения является актуальной и важной задачей.

Целью представленной работы было:

- Исследование сорбции технеция и рутения на природных
минералах, характерных для основных районов радиоактивного
загрязнения после аварии на ЧАЭС и для Южно-Уральского региона,
на ряде синтетических неорганических сорбентов, и органических
анионообменниках - для выделения Тс из различных РАО и
природных вод .

Изучение влияния окислительного состояния радионуклида Ри-239 на его сорбционное поведение на природных минералах.

Разработка хроматографического и экстракционно - хромато-графического выделения технеция-99, церия-144 и празеодима-144 из РАО, содержащих актиниды и продукты деления.

Впервые изучена сорбция технеция и рутения на более двадцати природных и искусственных минералах и органических анионооОменниках из модельных природных вод и жидких РАО различного состава. Кинетические измерения сорбции технеция из растворов анионитами и десорбции с них раствором ТБФ, насыщенным серной кислотой, позволили определить механизмы процессов.

В связи с исследованием сорбции технеция на сульфидных минералах впервые определено произведение растворимости малорастворимого сульфида технеция(VII) Tc₂S₇.

Определены различия в сорбционном поведении плутония(IV), (V) и (VI) на природных минералах определенных классов.

Показано , что экстракционная хроматография технеция на ТОФО, нанесенном на инертном носителе, является одним из наиболее экспрессных методов его выделения из кислых растворов.

Получены новые данные по сорбции технеция, рутения и плутония природными минералами, важные для прогнозирования их

поведения и миграции в окружающей среде.

Предложены более эффективные методики анионообменного выделения технеция из щелочных радиоактивных отходов, содержащих до 4 М NaN0₃ на анионите ВПТ-А, и экстракционной хроматографии для выделения технеция из кислых радиоактивных отходов, содержащих до 2М HN0₃.

Разработан новый метод выделения ¹⁴⁴Се из радиоактивных отходов, образующихся при переработке облученного урана и усовершенствован генератор '⁴⁴Рг. выделяющий этот короткоживущий нуклид из материнского ¹⁴⁴Се.

АПРОБАЦИЯ: Результаты исследования докладывались на :

1. 12-ой Радиохимической конференции, в Мариански Лазни, Май 7-11, 1990,

2. Всесоюзной конференции по химии радиоактивных элементов. Декабрь 11 - 13, 1990, Суздаль, СССР.

3. Пре-симпозиуме "Измерения радионуклидов после Чернобыльской аварии, Июнь 1991, Берген, Норвегия.

4. Международной конференции по быстрым реакторам и
соответствующим топливным циклам.- Окт. 28 -Ноябрь 1,
1991, Киото, Япония.

5. Втором Советско-Финском Семинаре, Сент. 20 - 23, 1991, Москва, СССР .

6. Конференции "22-е Дни Актинидов", Апр. 26 - 28, 1992, Мерибель, Франция .

ПУБЛИКАЦИИ: по теме диссертации опубликовано 8 печатных работ, включая 2 статьи в международных научных журналах, 2 полных текста доклада в трудах международных конференций и 4 абстракта докладов на конференциях. 2 статьи находятся в печати.