Содержание к диссертации
Введение
ГЛАВА 1. Возбуждение неоднородно-уширенных переходов ультракороткими электромагнитными импульсами 13
1.1 Аналитический подход к теории возбуждения неоднородно-уширенных переходов УКИ гауссовской формы 14
1.2 Вероятность возбуждения радиационных переходов при наличии различных типов уширения 24
1.3 Вероятность возбуждения радиационного перехода с хольцмарковским уширением 31
1.4 Поглощение УКИ на дублетах Na и Li 46
Выводы 1-й главы 58
ГЛАВА 2. Фотоионизация атомов ультракороткими электромагнитными импульсами 60
2.1 Фотоионизация атомов благородных газов УКИ 61
2.2 Фотоионизация атомов в Ридберговских состояниях ультракороткими вейвлет-импульсами 73
2.3 Фотоионизация атома водорода вейвлет-импульсами 79
Выводы 2-й главы 83
ГЛАВА 3. Поглощение и рассеяние ультракоротких электромагнитных импульсов на металлических наночастицах и кластерах 86
3.1 Поглощение УКИ металлическими наносферами в диэлектрике 87
3.2 Рассеяние УКИ на металлических наносферах с учетом плазмонных интерференционных эффектов 98
3.3 Фотовозбуждение квантовой точки через рассеяние ЭМИ на атомном кластере 119
Выводы 3-й главы 126
Заключение 129
Список сокращений и условных обозначений 132
Основные публикации по теме диссертации 133
Список литературы
- Вероятность возбуждения радиационных переходов при наличии различных типов уширения
- Поглощение УКИ на дублетах Na и Li
- Фотоионизация атома водорода вейвлет-импульсами
- Рассеяние УКИ на металлических наносферах с учетом плазмонных интерференционных эффектов
Введение к работе
Актуальность и степень проработанности темы диссертации
Развитие технологии генерации ультракоротких электромагнитных импульсов (УКИ) с заданными параметрами открыли новые области исследования в физике взаимодействия излучения с веществом, важные как с фундаментальной точки зрения, так и для разнообразных технических, биологических и медицинских применений. Так, полученные к настоящему времени аттосекундные импульсы (с длительностью несколько десятков аттосекунд [1]) перспективны для исследования динамики квантовых систем в реальном масштабе времени [2], полуцикловые импульсы террагерцового диапазона [3] позволяют манипулировать Ридберговскими атомами, что открывает новые возможности для построения квантовых вычислительных устройств, зависимость электромагнитного взаимодействия от фазы несущей по отношению к огибающей, характерная для УКИ, позволяет реализовать фазовый контроль электромагнитных процессов [4].
Для описания взаимодействия УКИ с веществом, вообще говоря, оказывается недостаточным или даже неадекватным традиционный подход, основанный на применении понятия вероятности фотопроцесса в единицу времени и интенсивности излучения. Вместо этого следует использовать вероятность за все время действия импульса и напряженность электрического поля в импульсе, как это было показано в статье [5]. Полученная в работе формула для полной вероятности фотопроцесса описывает широкий круг электромагнитных процессов в рамках справедливости теории возмущений, она используется как базовый элемент рассмотрения в диссертации.
Применение вышеуказанного подхода позволяет выявить качественно новые характеристические черты электромагнитных явлений в поле УКИ, не имевшие место в случае длинных импульсов. К этим чертам в первую очередь следует отнести, вообще говоря, нелинейную зависимость вероятности от длительности импульса. Кроме того, спектральные и угловые характеристики фотопроцессов оказываются чувствительными к длительности импульса.
Наряду с формулой, выведенной в статье [5] в рамках теории возмущений, для описания возбуждения двухуровневой системы УКИ в работе [6] использовался непертурбативный подход, основанный на решении оптических уравнений Блоха. Достоинством указанного метода является возможность рассмотрения интенсивных импульсов вне рамок теории возмущений, а существенным недостатком – применимость только для связанно-связанных переходов в основном в двухуровневом приближении.
В данной работе рассматриваются три объекта воздействия УКИ на вещество: связанно-связанный переход в произвольной квантовой системе, нейтральные атомы различных типов и металлические наносферы в диэлектрической матрице. Выбор вышеуказанных мишеней обусловлен их важностью либо для фундаментальной науки, либо для технологических применений. Так, связанно-связанный переход в квантовой системе является элементарной составляющей множества фотоиндуцированных процессов в дискретном спектре. Фотоионизация атомов играет важную роль в самых различных областях науки: от физики плазмы до лазерной физики. Сферические наночастицы используются в качестве сенсоров, а также в ряде био-медицинских приложений.
Взаимодействие УКИ с двухуровневыми системами, атомами и металлическими наносферами рассматривалось и ранее (см., например, работы [6] , [7], [8], а также монографию [9]). Были установлены ряд важных закономерностей этого взаимодействия, о некоторых из них говорилось выше, но, естественно, не были исследованы все аспекты рассмотренных явлений и все объекты воздействия УКИ. Кроме того, теоретический анализ, как правило, основывался на численных расчетах, не позволявших установить функциональные взаимосвязи между параметрами задачи и особенностями рассчитанных зависимостей. Настоящая диссертация в значительной степени устраняет указанный пробел. В ней, наряду с численным анализом,
получен ряд существенных аналитических результатов, позволяющих на качественном уровне интерпретировать особенности взаимодействия УКИ с различными мишенями. Важным развитием предыдущих исследований является рассмотрение различных типов уширения возбуждаемого перехода в атоме, в частности, подробно проанализирован случай хольцмарковского уширения. При анализе рассеяния УКИ на металлических наносферах в диэлектрике, проведенном в предыдущих работах, не учитывалась угловая зависимость вероятности рассеяния, а также интерференция вкладов поверхностных различных мультипольностей плазмонов, что весьма существенно для практических применений.
Цель диссертационной работы
Исследование спектрально-угловых и временных особенностей поглощения и рассеяния ультракоротких электромагнитных импульсов различной формы на атомах в основном и высоковозбужденных состояниях, а также на металлических наносферах в диэлектрической матрице с учетом плазмонных интерференционных эффектов.
Для достижения поставленной цели были решены следующие задачи
– Построена аналитическая теория возбуждения неоднородно-уширенного перехода связанно-связанного перехода гауссовой формы под действием УКИ;
– проведен численный анализ полной вероятности возбуждения атомов и ионов в плазме при наличии различных типов уширения в зависимости от длительности и несущей частоты УКИ;
– выведены формулы, описывающие вероятность возбуждения хольцмарковски-уширенных переходов атомов в плазме через корреляционную функцию дипольных моментов;
– исследовано возбуждение дублетов атомов лития и натрия под действием УКИ;
– рассчитана и проанализирована фотоионизация атомов благородных газов в поле УКИ,
– получены аналитические выражения для полной вероятности ионизации атома водорода и Ридберговских атомов под действием ультракоротких вейвлет-импульсов;
– исследовано поглощение УКИ металлическими наночастицами за счет возбуждения поверхностных плазмонов различной мультипольности;
– рассчитаны и проанализированы спектрально-угловые зависимости рассеяния монохроматического излучения и УКИ на металлических наносферах с учетом интерференционных плазмонных эффектов;
– рассчитано и проанализировано фотовозбуждение экситонного перехода через рассеяние УКИ на атомном кластере.
Научная новизна
– Впервые получено выражение для полной вероятности фотовозбуждения неоднородно-уширенного перехода гауссовой формы электромагнитным импульсом малой длительности;
– выведана формула, позволяющая рассчитывать возбуждение хольцмарковски-уширенных переходов в атоме через коррелятор дипольных моментов плазменных электронов;
– впервые проанализированы особенности возбуждения спектральных дублетов в атомах щелочных металлов под действием УКИ;
– впервые рассчитаны и проанализированы вероятности фотоионизации атомов благородных газов (Ar, Kr, Xe) под действием УКИ скорректированной гауссовской формы;
– впервые получены аналитические выражения, описывающие фотоионизацию атома водорода и Ридберговских атомов в поле вейвлет-импульсов без несущей частоты;
– впервые исследована вероятность поглощения УКИ на металлических наносферах в диэлектрике как функция длительности возбуждающего импульса;
– впервые учтено влияние плазмонных интерференционных эффектов на спектрально-угловое распределение излучения при рассеянии УКИ на металлических наносферах;
– впервые исследована возможность увеличения вероятности возбуждения экситонного перехода ультракоротким импульсом, рассеянным на атомном кластере.
Теоретическая и практическая значимость
Результаты диссертации существенным образом дополняют теорию взаимодействия УКИ с атомами и наночастицами, выявляя новые закономерности фотопроцессов, характерные для ультракоротких импульсов. Так, полученное в работе выражение для энергии возбуждения связанно-связанного перехода при наличии гауссовского уширения является основой для анализа специфических черт зависимости вероятности процесса от длительности импульса. Оно может быть использовано в расчетах поглощения УКИ атомами, полупроводниковыми наночастицами, а также любыми квантовыми объектами, содержащими дискретный энергетический спектр в рамках применимости теории возмущений. Выведенное в диссертации представление вероятности фотовозбуждения атомов в случае хольцмарковского уширения позволяет использовать в расчетах взаимодействия УКИ с атомами в плазме имеющиеся данные для коррелятора дипольных моментов, полученные методами молекулярной динамики, открывая тем самым новые возможности моделирования радиационных процессов в плазме. Проведенный в диссертации анализ фотоионизации атомов благородных газов УКИ, в частности, важен для оценки возможности использования данных атомов в генерации гармоник и получении УКИ. Существенное практическое значение имеет исследование особенностей поглощения и рассеяния УКИ на металлических наносферах в диэлектрической среде для разнообразных сенсорных (оптических энкодерах), биологических и медицинских применений, а также в устройствах навигации, таких как приборы высокоточного определения направления на географический север, в которых основным измерительным элементом являются волоконно-оптические датчики. Среди этих применений важную роль играет фототермическая терапия опухолей, нанохирургия на клеточном уровне, модификация молекулярных и субклеточных структур. Проведенное в работе исследование возможности увеличения вероятности возбуждения связанно-связанных переходов в квантовых объектах УКИ, рассеянными на атомарных кластерах, важно для решения проблемы селективного возбуждения нанообъектов электромагнитным полем.
Методология и методы исследования
В работе при исследовании возбуждения связанно-связанных переходов и ионизации атомов благородных газов использовались методы квантово-механической теории возмущений. Для расчета вероятности фотоионизации Ридберговских состояний атомов использовалась квазиклассическая формула Крамерса. В случае поглощения и рассеяния УКИ на металлических наносферах в диэлектрической среде применялась теория Ми.
Положения, выносимые на защиту
-
Аналитическое описание возбуждения связанно-связанного электронного перехода при наличии спектрального уширения гауссовой формы за все время действия УКИ.
-
Зависимости от времени вероятности возбуждения электронного перехода в атоме при различных формах спектральной линии.
-
Описание вероятности возбуждения хольцмарковски-уширенного атомного перехода в плазме через коррелятор дипольных моментов плазменных электронов.
-
Временные (от длительности импульса) зависимости вероятности возбуждения дублетов в атомах щелочных металлов.
-
Вероятность ионизации атомов благородных газов как функция несущей частоты и длительности УКИ.
-
Аналитическая теория ионизации атома водорода и Ридберговских атомов ультракороткими вейвлет-импульсами.
-
Зависимость от длительности импульса вероятности поглощения УКИ на металлических наносферах в диэлектрике.
-
Спектрально-угловые и временные зависимости рассеяния электромагнитных импульсов на металлических наносферах в диэлектрике с учетом плазмонных интерференционных эффектов.
-
Анализ вероятности возбуждения экситонного перехода полем рассеянного на атомном кластере УКИ.
Степень достоверности и апробация результатов
Все результаты диссертации получены на основании строго электродинамического подхода либо в рамках квантово-механической теории возмущений (для связанно-связанных переходах в квантовых системах и фотоионизации атомов), либо с использованием теории Ми (в случае металлических наносфер в диэлектрике). Численный анализ подтверждает функциональные зависимости, полученные в рамках аналитического подхода в области применимости последнего.
Основные результаты диссертации были представлены на следующих международных и всероссийских конференциях:
1. Astapenko V.A., Svita S.Yu. «Absorption of Ultrashort Electromagnetic Pulses», 22nd
International Conference on Spectral Line Shapes, г. Туллахома, Теннесси, США. 1-6 июня 2014г.
2. Astapenko V.A., Svita S.Yu. «Excitation of Quantum Dot by Ultrashort
Electromagnetic Pulse Scattering on Atomic Cluster», 7th International Conference on Photonics,
Devices and Systems, г. Прага, Чехия. 27-29 августа 2014г.
-
Свита С.Ю., Астапенко В.А. «Фотоионизация атомов Kr, Xe ультракороткими электромагнитными импульсами», XII Всероссийский молодежный Самарский конкурс-конференция научных работ по оптике и лазерной физике, г. Самара, Россия. 12-16 ноября 2014 г.
-
Свита С.Ю., Астапенко В.А. «Поглощение ультракоротких электромагнитных импульсов серебряными наносферами в стекле», 57-й научной конференции МФТИ с международным участием, посвященной 120-летию со дня рождения П.Л. Капицы, г. Долгопрудный, Россия. 24-29 ноября 2014г.
5. Astapenko V.A., Svita S.Yu. «Plasmonic interference effects in scattering of ultrashort
electromagnetic pulses on silver nanospheres», Nanoplasmonics: Faraday Discussion 178, г. Лондон,
Великобритания. 16-18 февраля 2015г.
-
Astapenko V.A., Svita S.Yu. «Photoionization of Rydberg States by Ultrashort Wavelet Pulses», Saint-Petersburg OPEN 2015, г. Санкт-Петербург, Россия. 6-8 апреля 2015г.
-
Astapenko V.A., Svita S.Yu. «Scattering of electromagnetic pulses on metallic nanospheres with account for plasmonic interference effects», META’15, the 6th International Conference on Metamaterials, Photonic Crystals and Plasmonics», г. Нью-Йорк, США. 4-7 августа 2015г.
-
Astapenko V.A., Svita S.Yu. «Dipole and Quadrupole Scattering of Ultra Short Pulses on Metal Nanospheres», ICOP 2015: 17th International Conference on Optics and Photonics, г. Барселона, Испания. 17-18 августа 2015г.,
а также доложены на научных семинарах в университете Пьера и Марии Кюри (Париж, Сорбонна) и университете Экс-Марсель (Прованс, Франция) в 2014-2015 гг.
Работа по теме диссертационного исследования выполнена при финансовой поддержке Министерства науки и образования РФ в рамках Госзаказа (НИР №1940), а также государственного контракта от «17» июня 2014г. № 14.575.21.0017 «Разработка новых инструментальных средств для навигации и определения ориентации объектов в пространстве».
Публикации
Материалы диссертации опубликованы в 7 печатных работах и монографии, которые входят в список ВАК, а также индексируются в базе данных Web of Science и Scopus. Список публикаций приведен в конце автореферата.
Личный вклад автора
Все основные результаты диссертации получены лично автором, либо при его непосредственном участии. Автором были разработаны методы решения поставленных задач, дан аналитический вывод ряда основополагающих формул.
Вероятность возбуждения радиационных переходов при наличии различных типов уширения
Развитие техники генерации коротких и ультракоротких электромагнитных импульсов делает актуальным построение адекватной теории их взаимодействия с веществом и исследование особенностей этого взаимодействия [1].
Как известно, в случае длинных квазимонохроматических импульсов фотопроцессы (в рамках теории возмущений) описываются с помощью вероятности в единицу времени, которая определяется через сечение процесса и интенсивность излучения. При таком описании вероятность фотопроцесса за все время действия излучения и связанные с ней величины возрастают линейно с длительностью импульса.
При переходе к достаточно коротким импульсам (несколько циклов на несущей частоте и менее) сами понятия вероятности в единицу времени и интенсивности излучения становятся плохо определенными. В этом случае описание фотопроцессов базируется на использовании вероятности за все время действия импульса (полной вероятности), а электромагнитное излучение характеризуется напряженностью электрического поля. В работе [5] в рамках теории возмущений была получена формула для полной вероятности фотопоглощения через спектральное сечение процесса и фурье-образ электрического поля в импульсе. Численный расчет по этой формуле зависимости полной вероятности возбуждения двухуровневой системы от длительности импульса [11], [6] показал, что в ряде случаев данная зависимость имеет нелинейный характер с максимумами и минимумами и только в пределе длинных импульсов становится линейной. К недостаткам исследований, проведенных в работах [11], [6] следует отнести тот факт, что численный расчет не позволяет получить в явном виде функциональные зависимости, описывающие специфические черты взаимодействия коротких электромагнитных импульсов с веществом.
В настоящей главе наряду с численным анализом вероятности возбуждения связанно-связанного перехода с различным типом уширения дается аналитическое описание частотно-временной зависимости вероятности возбуждения в случае гауссова уширения спектральной линии, а также для хольцмарковского уширения, характерного для атомов в плазме. Кроме того, рассматриваются особенности поглощение УКИ на дублетах щелочных металлов.
Результаты главы опубликованы в [2], [3] основного списка публикаций по теме диссертации. Цель данного параграфа - дать аналитическое описание временной зависимости возбуждения квантовой системы коротким электромагнитным импульсом на примере поглощения энергии электромагнитного импульса с гауссовской огибающей неоднородно-уширенным переходом.
Рассмотрим поглощение энергии электромагнитного импульса гауссовской формы на неоднородно-уширенном радиационном переходе. Временная зависимость напряженности электрического поля в данном импульсе дается выражением: E(t) = E0exp cos(cot+(p), (1.1.1) где EQ - амплитуда, со - несущая частота, ср - начальная фаза и г - временной параметр, определяющий длительность импульса.
Предположим, что амплитуда импульса такова, что применима теория возмущений по взаимодействию электромагнитного поля с радиационным переходом. Тогда для энергии излучения, поглощенной на рассматриваемом переходе 11) - 12) за все время действия импульса, с помощью выражения, выведенного в статье [5], имеем:
В данном параграфе рассматриваются импульсы с длительностью п 2, когда для квадрата модуля фурье-образа поля (1.1.1) справедливо приближенное выражение: №f «2 exp{- (fi -fi/)V}. (1.1.5) Отсюда, в частности, следует, что исчезает зависимость фотопроцесса от начальной фазы.
Аналитическое выражение для поглощенной энергии получается после подстановки в правой части равенства (1.1.2) функций (1.1.5), (1.1.7) и вычисления интеграла: – функция безразмерных переменных, определяющая зависимость поглощенной энергии от длительности импульса и спектральной отстройки (нормированная энергия возбуждения). Как видно из формулы (1.1.11), в рассматриваемом приближении поглощенная энергия не зависит от знака отстройки в отличии от случая более коротких импульсов скорректированной гауссовской формы [6].
Поглощение УКИ на дублетах Na и Li
На рис. 1.3.8 сравниваются вероятности поглощения УКИ переходом Lyp, для разных значений отстройки несущей частоты УКИ от собственной частоты перехода. Отстройка определяется величиной параметра . Наблюдается значительное отличие вероятности возбуждения при резонансном случае, т.е. когда /? = 0 при числе циклов УКИ более 6000. В монохроматическом пределе, когда длительность УКИ стремиться к бесконечности t - оо; вероятность возбуждения при резонансном случае будет стремиться к 0, в то время как нерезонансного случая (при малых отстройках) вероятность возбуждения будет отлична от 0.
В рассматриваемом примере термин УКИ (ультракороткий импульс) определяется не как абсолютная длительность импульса, а тем как соотносится длительность импульса с величиной хольцмарковского уширения . Оценить соотношение длительности УКИ и величины хольцмарского уширения позволяет параметр а — Лт.
Расчет вероятности возбуждения УКИ через коррелятор дипольных моментов перехода Исследуется иной подход к теории взаимодействия УКИ и перехода с хольцмарковским уширением. Ниже рассматривается модель, использующая в своей основе функцию корреляции дипольных моментов, которая в ряде случаев вычисляется аналитически методом молекулярной динамики.
, Вероятность возбуждения в терминах функций корреляции имеет следующий вид [5]: где K (t) – корреляционная функция дипольных моментов перехода, а J (t) – корреляционная функция электромагнитного поля падающего УКИ. В ряде случаев удобнее производить вычисленияиспользуя функцию (1.3.16), нежели эквивалентную ей функцию (1.3.6). J(T) определяется следующим образом: J(T)= \E(t+T)E(t)dt, Ё=Е/Е0 (1.3.17) Рассмотрим взаимодействие перехода с хольцмарковским уширением и импульса гауссовской формы. Зависимость электрической составляющей гауссовского импульса от времени:
Релаксационная функции корреляции дипольных моментов рассматриваемого перехода На. Сплошная кривая - функция, рассчитанная методами молекулярной динамики, пунктирная - аппроксимация экспоненциальной функцией. На рис. 1.3.9 изображена релаксационная функция, описывающая релаксацию корреляции дипольных моментов рассматриваемого перехода, рассчитанная методом молекулярной динамики (частное сообщение от A. Callisti). На этом же рисунке приведена аппроксимирующая её релаксационная функция f{r) = ехр(- ат) (1.3.21) где а, (размерность фс-1) - есть обратная величина времени корреляции дипольных моментов: а —, где ткпг - эффективное время когерентности тког перехода, выраженное в фс. Для рассматриваемого перехода На плазмы с заданными значениями температуры и концентрации а = 0,01 фс"1. В выражение (1.3.20) подставляется собственная частота перехода, соо = 2,8621015 с"1.
Вероятность возбуждения УКИ перехода На, выраженная через корреляционные функции, после подстановки (1.3.18) и (1.3.21) в (1.3.15), имеет вид:
Рассмотрим возбуждение перехода HH в резонансном случае, когда частота несущей УКИ совпадает с собственной невозмущенной частотой перехода 0 = 1,888 эВ, рис. 1.3.10. Рисунок 1.3.10. Зависимость вероятности возбуждения перехода На плазмы от длительности УКИ, резонансный случай. Сплошная кривая - численные данные корреляционной функции дипольных моментов, пунктирная кривая -аппроксимирующая функция дипольных моментов (1.3.21).
Приведенный на рисунке 1.3.10 график отражает зависимость вероятности возбуждения перехода от длительности падающего импульса. Вероятность возбуждения перехода На плазмы линейно зависит от длительности импульса при длительности импульса более 100 фс. Видно, что график, построенный с использованием аппроксимирующей функции (1.3.21) дипольных моментов хорошо совпадает с результатом, посчитанным по численным данным.
На рис. 1.3.11 рассмотрен нерезонансный случай возбуждения перехода На плазмы. График зависимости вероятности возбуждения перехода от длительности УКИ имеет точку перегиба при t = 90 фс. Рисунок 1.3.11. Зависимость вероятности возбуждения перехода HH плазмы от длительности УКИ, нерезонансный случай (отстройка +0,6%, 0 = 1,9 эВ). Сплошная кривая – численные данные корреляционной функции дипольных моментов, пунктирная кривая – аппроксимирующая функция дипольных моментов (1.3.21). Зависимость вероятности возбуждения перехода HH от несущей частоты воздействующего УКИ для разных длительностей. Сплошная кривая – 5 фс, пунктир – 10 фс, штриховая – 20 фс. Как видно из рис. 1.3.12 присутствует нелинейная зависимость вероятности возбуждений перехода от параметра длительности воздействующего УКИ, что особенно наглядно видно при нулевой отстройке частоты несущей УКИ от невозмущенной частоты перехода. Это объясняется тем, что рассматриваемый временной масштаб (десятки фс) лежит в нелинейной области зависимости W(r), см. рис 1.3.10.
На рис. 1.3.13 сравниваются вероятности поглощения при резонансном случае (когда несущая частота УКИ совпадает с собственной невозмущенной частотой перехода На) и случай, когда есть небольшая отстройка. Наблюдается значительное отличие вероятности возбуждения при резонансном случае при длительности импульса более 20 фс. Рисунок 1.3.13. Зависимость вероятности возбуждения перехода HH от длительности УКИ для резонансного и нерезонансных случаев. Сплошная кривая – частота несущей УКИ 0 = 1,87 эВ, пунктир – 0 = 1,888 эВ, штриховая – 0 = 1,91 эВ.
На основании полученных формул рассчитана и проанализирована вероятность возбуждения основного состояния водородоподобного иона при наличии хольцмарковского уширения. Рассмотрено два случая взаимодействия УКИ с плазмой, имеющей хольцмарковское уширение перехода: случай холод разреженной плазмы и второй случай - горячей и плотной плазмы.
Показано, что в случае УК-импульсов вероятность возбуждения перехода определяется двумя безразмерными параметрами: относительной отстройкой частоты 0 и параметром а = Ах, где А - уширение, а т - длительность УКИ.
Также получена формула для вероятности через корреляционный функцию дипольных моментов. Рассчитаны временные и спектральные характеристики возбуждения для различных значений параметра задач.
Фотоионизация атома водорода вейвлет-импульсами
Из приведенного рисунка следует, что максимумы в зависимости Wph (n) имеют место для субцикловых импульсов. С ростом частоты w данные максимумы становятся менее проявленными, в то же время выход на линейную зависимость происходит для больших значений n. Так, для w = 40 эВ линейный режим реализуется при n 0.6, а для w = 70 эВ – при n 3.
Расчет показывает, что для меньших несущих частот в диапазоне Ith w 30 эВ, выход на линейный режим вероятности фотоионизации атомов благородных газов под действием СГИ как функции длительности импульса происходит для субцикловых импульсов с n 0.15.
На рис. 2.1.5 представлены зависимости вероятности фотоионизации атома ксенона СГИ от числа циклов n в импульсе в допороговой области несущих частот w Ith/. Видно, что соответствующие зависимости представляют собой кривые с максимумом, обращающиеся в ноль в квазимонохроматическом пределе (n 1). С ростом несущей частоты положение максимума смещается в область больших значений параметра n, а величина вероятности в максимуме возрастает. Такое поведение вероятности фотоионизации объясняется уменьшением ширины спектра СГИ с ростом длительности импульса и смещением частоты спектрального максимума в область низких частот.
Максимуму на сплошной кривой рис. 2.1.5 соответствует значение временного параметра = 110 фс, а максимуму на штриховой кривой – = 220 фс.
На рис. 2.1.6 представлены частотные зависимости фотоионизации атома ксенона под действием СГИ и в монохроматическом пределе для различных длительностей: n = 0.5, 1, 2 и энергий фотона, больших 40 эВ. Спектр фотоионизации атома ксенона под действием СГИ (сплошная кривая) и его монохроматический предел (пунктир): (a) полуцикловый импульс; (b) одноцикловый импульс; (c) двухцикловый импульс.
Видно, что для полуциклового импульса спектр фотоионизации атома криптона сильно отличается от своего монохроматического предела: на частоте w = 60 эВ минимум в монохроматическом случае сменяется максимумом. С ростом длительности импульса спектральная кривая фотоионизации смещается в область больших значений частоты, так что при n=2 она практически совпадает со своим монохроматическим аналогом.
Спектр фотоионизации атома криптона для энергий фотона, меньших 40 эВ, представлен на рис. 2.1.7 для различных длительностей СГИ. Рисунок 2.1.7. Спектр фотоионизации атома криптона для различных длительностей СГИ: сплошная кривая (ордината уменьшена в 10 раз) – = 1 фс, пунктир – = 100 ас, штриховая кривая – = 50 ас.
Из приведенного рисунка видно, что в случае длинных импульсов 1 фс порог вероятности фотоионизации близок к своему монохроматическому пределу (14 эВ). С уменьшением длительности УКИ порог фотоионизации смещается в область меньших энергий, так что для 100 ас величина порога становится равной нулю. Данное обстоятельство объясняется уширением спектра СГИ с уменьшением длительности субфемтосекундного импульса, а также «голубым» сдвигом в спектре СГИ, о котором говорилось выше. Влияние этого сдвига демонстрируется рис. 2.1.8, на котором представлены спектры фотоионизации атома криптона под скорректированным и традиционным гауссовским импульсом для = 100 ас. Видно, что максимум вероятности традиционного (пунктир) гауссовских импульсов для = 100 ас. Спектры фотоионизации атома под действием СГИ отвечает меньшим энергиям фотона по сравнению со случаем традиционного гауссовского импульса, а амплитуда вероятности в спектральном максимуме несколько выше. Рисунок 2.1.8. Спектр фотоионизации атома криптона под действием скорректированного (сплошная кривая) и фотоионизации атомов ксенона и аргона для энергий фотона, меньших 40 эВ, и тех же длительностей СГИ имеют вид, аналогичный спектрам фотоионизации атома криптона, представленным на рис. 2.1.7.
Расчет показывает, что влияние СЕ-фазы на вероятность ионизации атомов благородных газов СГИ пренебрежимо мало в отличии от рассмотренного в работе [11] случая ионизации атома Ленца-Йенсена традиционными гауссовским импульсами.
В рамках применимости теории возмущений рассчитана и проанализирована вероятность фотоионизации атомов благородных газов (аргона, криптона и ксенона) под действием УКИ скорректированной гауссовской формы для различных длительностей импульсов и несущих частот.
Показано, что характер зависимости вероятности фотоионизации атомов в поле СГИ от длительности импульса существенно зависит от несущей частоты. Так, для частот, значительно (в два и более раз) превышающих пороговую частоту, функция Wph (t) носит нелинейный характер в диапазоне значений параметра t t , где «точка перегиба» t возрастает для атома ксенона с ростом несущей частоты в пределах от 30 до 100 ас при изменении энергии w от 40 до 70 эВ. При этом на меньших частотах кривая Wph (t) имеет явно выраженный максимум, который вырождается в «плечо» с ростом несущей частоты w. При переходе к более легким атомам (криптону и аргону) область нелинейности зависимости вероятности фотоионизации от длительности СГИ смещается в область меньших значений параметра , а максимум становится менее выраженным. Немонотонная зависимость Wph (t) характерна для субцикловых
СГИ (n 1). Для атома ксенона выход на линейный режим происходит при значениях n возрастающих от 0.5 до 2 при изменении энергии фотона на несущей частоте w0 от 40 до 70 эВ. Для несущих частот СГИ, лишь незначительно превышающих пороговую частоту фотоионизации атомов, линейная зависимость Wph (t) имеет место для всех актуальных значений параметра . В области допороговых несущих частот зависимость вероятности фотоионизации от длительности импульса имеет вид кривой с максимумом, обращающейся в ноль в пределе больших . С ростом несущей частоты положение максимума смещается в область больших длительностей, величина вероятности фотоионизации в максимуме растет.
Исследование зависимости спектра вероятности фотоионизации от длительности СГИ на примере атома ксенона показало, что в диапазоне w 40 эВ функция Wph (w) существенно изменяется при переходе от полуцикловых к двухцикловым импульсам. Так, спектральный максимум вероятности фотоионизации для n = 0,5 приходится на спектральный минимум вероятности в монохроматическом пределе. Напротив, для двухциклового СГИ спектр фотоионизации в рассматриваемом диапазоне частот практически совпадает со своим монохроматическим пределом.
Рассеяние УКИ на металлических наносферах с учетом плазмонных интерференционных эффектов
В результате основное излучение приходится на дипольный максимум, в то время как в случае серебряных наносфер для радиусов, больших 30 нм, квадрупольный максимум в сечении поглощения доминирует над дипольным (рис.3.1.1).
Как видно из рис. 3.1.4 – 3.1.6, положение и форма максимумов функции R() зависят от размера наночастицы и несущей частоты УКИ. Вообще говоря, имеют места два максимума: острый для субфемтосекундных длительностей УКИ и широкий, максимум которого лежит в фемтосекундном диапазоне, который в ряде случаев вырождается в «плечо». Положение широкого максимума определяется несущей частотой УКИ и радиусом наносферы и варьируется в рассмотренных случаях от 1 до 3 фс. Расчет показывает, что в рассматриваемом случае при длительностях импульсов t 10 фс отношение R близко к единице, т.е. реализуется квазимонохроматический режим.
На основании квантового расчета продемонстрировано, что поглощение вблизи плазмонного резонанса УКИ (фемо- и субфемтосекундной длительности) металлическими наносферами, помещенными в диэлектрик, носит специфические черты, отличные от случая поглощения длинных импульсов.
Так, спектр поглощения малоцикловых импульсов существенно уширен, имеет асимметричную форму и его максимум сдвинут в область меньших несущих частот по сравнению с монохроматическим случаем.
Проанализирована зависимость поглощенной энергии от длительности импульса на различных несущих частотах и для различных радиусов серебряных наносфер. Показано, что в низкочастотном крыле спектра поглощения указанная зависимость имеет максимум и минимум. Положение максимума слабо смещается в область длинных импульсов с увеличением радиуса наносферы и в рассматриваемых случаях лежит в пределах 1,5 nmax 2 (n – число циклов на несущей частоте в импульсе). Положение минимума также возрастает с ростом радиуса наносферы (3,5 nmin 4,5). Для n nmin зависимость поглощенной энергии от длительности импульса выходит на прямую линию, что соответствует монохроматическому пределу. Установлено, что наименьшее отличие от монохроматического случая имеет место для несущих частот УКИ вблизи максимума спектрального сечения фотопоглощения.
Рассеяние УКИ на металлических наносферах с учетом плазмонных интерференционных эффектов Использование металлических наносфер (НС) перспективно в различных областях человеческой деятельности: от сенсорных применений в технике, биологии и медицине [32] до фототермической терапии опухолей [33].
Для сенсорных применений важно знать специфику рассеяния ЭМИ различной длительности и несущей частоты на наносферах с радиусом в диапазоне 10 – 100 нм, помещенных в диэлектрические матрицы.
Как известно, максимумы в спектральной эффективности рассеяния излучения на металлических НС отвечают возбуждению плазмонов различной мультипольности на поверхности сфер [32]. Низкочастотные максимумы соответствуют возбуждению дипольных поверхностных плазмонов. Квадрупольные, октупольные и т.д. поверхностные плазмоны отвечают максимумам сечения рассеяния, лежащим в более высокочастотном диапазоне. Хотя максимумы сечения рассеяния излучения на плазмонах различной мультипольности разнесены по частоте, спектральные области их вклада в процесс, вообще говоря, перекрываются. Тогда (для заданного угла рассеяния) возможна интерференция этих вкладов, которая может носить как конструктивный, так и деструктивный характер.
Данный параграф посвящен теоретическому исследованию рассеяния электромагнитных импульсов различной длительности на металлических наносферах с учетом интерференции вкладов плазмонов различной мультипольности.
Рассмотрим сначала общие способы описания фотоиндуцированных процессов, включая поглощение и рассеяние излучения на нанообъектах.
В монохроматическом приближении для количественной характеристики фотоиндуцированного процесса, как правило, используется вероятность в единицу времени w, которая связана с сечением процесса s равенством: w=s(w) jw, (3.2.1) 100 где jm - плотность потока фотонов в монохроматическом излучении на частоте со, определяемая через интенсивность /: jo) = I/ha (3.2.2) Отметим, что выражение (3.2.1) справедливо в т.н. пертурбативном режиме, когда вероятность процесса пропорциональна интенсивности излучения. Из формулы (3.2.1), в частности следует линейная зависимость полной вероятности, т.е. вероятности за все время действия импульса, от длительности импульса At V\rm = T{CO)J0) At = a(a)) —At (3.2.3)
В общем случае, когда длительность импульса меньше характерного времени электронных процессов в мишени, формулы (3.2.1) и (3.2.3) становятся неприменимыми. Тогда нужно исходить из последовательного квантово-механического рассмотрения, которое приводит к следующей формуле для вероятности фотопроцесса за все время действия импульса [5]: W =—\(т{о)) do) (3.2.4) (2л-) 2 J0 ho/ где а{а/) - сечение фотопроцесса, Е{а/) - фурье-образ напряженности электрического поля в импульсе, с - скорость света. В случае рассеяния линейно-поляризованного электромагнитного импульса (ЭМИ) на сферически симметричной мишени для спектрально вероятности за все время действия ЭМИ имеем [34]: