Содержание к диссертации
Введение
Глава I. ОСНОВНЫЕ ПРОЦЕССЫ РАДИАЦИОННОЙ ЭЛЕКТРИЗАЩИ ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР 9
1.1. Высокоэнергетическая инжекция носителей заряда 9
1.1.1. Электронное облучение. . 9
1.1.2. Гамма-облучение 12
1.1.3. Избыточный заряд при самооблучении (радиоактивные материалы) 13
1.2. Процессы релаксации. 15
1.2.1. Радиационная проводимость 16
1.2.2. Перенос заряда избыточными носителями. . . 17
1.2.3. Процессы релаксационной поляризации. ... 18
1.2.4. Некоторые другие эффекты 20
1.3. Модели процесса электризации . 21
I.3.I. Примеры моделей радиационного заряжения. . 22
1.4. Методы измерения объемных электрических величин 29
1.5. Обзор результатов измерений пространственных распределений электрического поля и заряда . 39
Глава 2. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНОЕ ИССЛЕДОВАНИЕ РАДИАЦИОННОЙ ЭЛЕКТРИЗАЩИ 50
2.1. Исследуемые твердые диэлектрики и методы их электризации 50
2.1.1. Характеристика материалов, приготовление образцов 50
2.1.2. Облучение образцов 51
2.2. Теоретические основы метода "акустического зонда" . 55
2.3. Основные факторы искажений в процессе измерения. Оценка точности 63
2.4. Экспериментальная аппаратура 71
2.4.1. Установка для измерения пространственных распределений электрических величин 71
2.4.2. Измерения методом "расщепленного цилиндра Фарадея" 79
Глава 3. ОСНОВНЫЕ ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ 82
3.1. Облучение кристаллических диэлектриков ускоренными электронами 84
3.2. Облучение полимеров электронами 98
3.3. Заряжение радиоактивных образцов 116
3.4. "Биографическая" электризация ионных кристаллов 123
Глава 4. ОБСУЖДЕНИЕ РЕЗУЛЬТАТОВ ЭКСПЕРИМЕНТА. АНАЛИЗ ПРОЦЕССОВ ЭЛЕКТРИЗАЩИ И РЕЛАКСАЦИИ ... 131
4.1. Формирование пространственных распределений электрических величин в процессе облучения 131
4.2. Кинетика, максимальный уровень и устойчивость объемных электрических величин при радиационной электризации 134
4.3. Заряжение неорганических кристаллов при электронном облучении. 140
4.4. Заряжение полимеров при электронном облучении 143
4.5. Заряжение радиоактивных диэлектриков 148
4.6. "Биографические поля" в щелочногалоидных кристаллах 155
ЗАКЛЮЧЕНИЕ 157
ЛИТЕРАТУРА.. 161
ПРИЛОЖЕНИЯ 180
- Высокоэнергетическая инжекция носителей заряда
- Исследуемые твердые диэлектрики и методы их электризации
- Облучение кристаллических диэлектриков ускоренными электронами
- Формирование пространственных распределений электрических величин в процессе облучения
Введение к работе
Одним из характерных свойств твердых диэлектриков является способность образовывать достаточно устойчивые состояния с отличными от нуля величинами электрического поля и поляризации. Наличие в объеме диэлектрика электрического заряда и поля оказывает существенное влияние на его свойства. Было отмечено влияние объемных полей на различные параметры диэлектриков - механические, оптические, магнитные, электрические /5,15,19,23,53,55,169/ а также на ход физико-химических процессов, в том числе в гетерогенных системах /29,59,85,134/. Как при получении такого состояния диэлектрика (иногда его называют электретным /13,160/) искусственным путем, так и при неконтролируемом (спонтанном) его образовании, процесс может осуществляться различными способами. Часто электризация отмечается при механическом воздействии на твердые тела - разрушении /11,52,54,91/, деформации /94,166/. Наиболее распространенный способ контролируемого получения электретов - воздействие на образец внешнего электрического поля совместно с термо- или фотовоздействием.
Большой научный и практический интерес представляет электризация твердых тел при воздействии ионизирующих излучений - образование радиоэлектретов. Начало интенсивных исследований в дан -ной области было положено в 50-х годах. К настоящему времени накоплен значительный экспериментальный материал, создан ряд теоретических моделей явления. Наибольший вклад в развитие данного направления внесен работами Б.Гросса, Дж.Сесслера, Л.Монтейса -за рубежом; в СССР - А.А.Воробьевым и О.Б.Евдокимовым, А.И.Аки-шиным, В.В.Громовым и др.
Образование объемного электрического поля и заряда (процесс радиационной электризации или, что эквивалентно, радиационного заряжения) практически важно при эксплуатации диэлектриков в поле ионизирующих излучений. Это могут быть элементы и материалы электронных и электротехнических устройств контроля и управления в различных ядерных установках; защитные окна "горячих" камер, элементы устройств, работающих в космосе /29,99,132/.Круг объектов, участвующих в процессах с применением различных видов излучений непрерывно расширяется и, соответственно, растет практическая значимость радиационно-физических явлений, в том числе радиационной электризации /29,92/.
Наряду с очевидной необходимостью изучения закономерностей данного явления и разработкой методов его контроля, представляет интерес возможность его целенаправленного использования. Одним из примеров является разработка гамма-дозиметров /120,123,137/. В научном плане использование радиационного заряжения весьма перспективно для изучения свойств облученных материалов - радиационной проводимости, энергетического спектра дефектов и т.д. /131,148/.
Также важным с точки зрения исследования влияния излучения на твердые тела является комплексный характер радиационно-элек-трических воздействий. Изучение радиационно-физических процессов при наличии контролируемого электрического поля в объеме материалов может расширить и уточнить представления об их механиз -мах и, возможно, выявить новые эффекты /8,62/.
Учитывая, что процесс радиационной электризации является функцией многих параметров, его теоретическое описание, даже при полностью контролируемом радиационном воздействии и правиль- - б - ной оценке механизма релаксации заряда в материале, достаточно сложно. Во многих реальных случаях эта задача вряд ли разрешима даже на качественном уровне. Поэтому перспективы изучения радиационной электризации, как с практической, так и с научной точки зрения связаны, прежде всего, с экспериментальным исследованием основных величин, характеризующих это явление. Очевидно, что такими величинами являются плотность объемного заряда и напряженность электрического поля. До настоящего времени усилия в области разработки методов прямого неразрушающего контроля характеристик объемного электрического поля и заряда не привели к созданию достаточно эффектичного метода, пригодного для прямых исследований объемных электрических процессов. Целью работы является:
Разработка метода прямого неразрушающего контроля объемных электрических величин в твердом теле, позволяющего вести исследования в различных твердых телах в широком диапазоне измеряемых величин.
Исследование особенностей формирования объемных электрических полей и зарядов в .диэлектриках с различными фундаментальными свойствами и структурой при различных видах облучения.
Научная новизна результатов работы может быть представлена следующими положениями:
В настоящей работе впервые использованы для измерения напряженности электрического поля и плотности заряда в объеме твердых диэлектриков механические импульсы малой длительности ("акустическое зондирование").
Развита теория "акустического зондирования" объемных электрических величин; разработаны методы оценки точности и ана- лиза экспериментальных данных.
Создана установка для неразрушающего контроля объемных электрических величин в твердых телах с использованием ОКГ (лазера) для генерации механических импульсов.
Впервые проведено исследование радиационной электризации различных по свойствам и структуре материалов (неорганических кристаллов, полимеров) единым, прямым, неразрушающим методом в R Р. , широком (10 тЮ В/м) диапазоне напряженности электрического поля.
Впервые проведено прямое экспериментальное исследование объемной электризации радиоактивных диэлектриков. Предложен метод расчета связи пространственного распределения радиоактивного изотопа и объемных электрических величин - напряженности поля и плотности заряда.
Для различных диэлектриков установлено наличие характерных особенностей пространственных распределений напряженности поля и плотности заряда, отражающих специфику процессов радиационной электризации в этих материалах.
Практическая значимость. Применение "акустического зондирования" для исследования радиационной электризации ряда материалов показало эффективность данного метода неразрушающего контроля для широкого круга твердых материалов. Способы технической реализации данного принципа неразрушающего контроля признаны изобретениями, на них выданы авторские свидетельства СССР (№ 890274 и № 976507).
Данные методы могут найти применение в различных областях науки и техники, связанных с применением диэлектриков в условиях воздействия излучений, электрических и других полей, с целью кон- троля технологических процессов, радиационной стойкости изделий, свойств материалов и т.д.
К защите представляются:
Теоретическое обоснование метода "акустического зондирования" .
Экспериментальная установка для измерения пространственных распределений напряженности электрического поля и плотности заряда в твердых диэлектриках.
Результаты измерения пространственных распределений напряженности электрического поля и плотности заряда в щелочно -галоидных кристаллах, иттрий-алюминиевом гранате, окиси алюминия, рубине, полиметилметакрилате, полиэтилене, облученных электронами.
Результаты измерений пространственных распределений напряженности электрического поля и плотности заряда в радиоактивных материалах: иттрий-алюминиевом гранате, содержащем ^Y > стекле "пирекс" в полиметилметакрилате, содержащих Sr + Y .
Модель расчета связи пространственного распределения радиоактивного изотопа и объемных электрических величин в J5 -радиоактивных твердых диэлектриках.
Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и приложений. В основной части работы проведен обзор методов исследования радиационной электризации и основных результатов; дан теоретический анализ нового метода исследования - "акустического зондирования" объемного заряда, описан способ его технической реализации; приведен ряд экспериментальных данных по исследованию радиационной электризации твердых диэлектриков.
Объем работы - 187 страниц машинописного текста, включая 50 рисунков, 3 таблицы, список литературы из 170 наименований, 8 страниц приложений.
Высокоэнергетическая инжекция носителей заряда
При облучении диэлектриков электронами высоких энергий образование избыточного заряда определяется поглощением потока частиц в веществе. Процесс этот связан с торможением и последующей терма-лизацией электронов и, для единичной частицы, завершается в течение 10 fI0" с /89/. Поэтому интенсивность образования объемного заряда пропорциональна величине потока инжектируемых электронов. Пространственное распределение заряда определяется распределением электронов по пробегам в материале и сложным образом связано с энергетическим спектром излучения и параметрами материала /22/. Задача вычисления пространственного распределения поглощенных электронов при произвольной геометрии внешнего потока и объекта не рассматривалась. Наиболее простым и часто реализуемым случаем является облучение параллельным широким пучком электронов плоско параллельного образца. При этом распределение поглощенных электронов можно считать одномерным. Оно следующим образом связано с изменением потока внешних электронов в слое вещества:
Очевидно, что j-L=:-e.Ne . Зависимость от времени величин Ті и Ь связана с возможной нестационарностью потока, хотя чаще всего рассматривается случай стационарного облучения.
В общем случае произвольной энергии и вещества количественное определение fL и к является сложной проблемой, хотя ка-чественно их вид достаточно прост (рис.1) /22/.
В большинстве работ по исследованию поглощения электронного излучения веществом моноэнергетических электронов фигурирует один параметр распределения - экстраполированный пробег /44,61/, иногда - средний /44/. Данное обстоятельство породило приближенный подход к оценке пространственных распределений термализованных электронов (особенно, в тонкослойных органических диэлектриках).
Например, пробеги электронов считаются одинаковыми /125,132,150/ х) Обычно учитывается только поглощение первичных Электронов.
Следовательно, избыточный заряд сосредоточен в бесконечно узком слое вещества. И,наоборот, иногда заряд принимается равномерно распределенным в облучаемом слое (до глубины экстраполированного пробега) /147/. В частном случае, когда пробег электрона значительно превышает толщину диэлектрика, рассматривается однородное распределение избыточного заряда по объему /36,39/. При необходимости более точных оценок пространственных распределений избыточного заряда приходится прибегать к численным расчетам. Такой расчет проводился, например, для некоторых полимеров /100,143/ Возможно использование эмпирических формул. Однако, они применимы лишь в весьма ограниченных диапазонах энергий и параметров веществ /170/.
Следует отметить, что при оценке функций плотности инжекции (функций источника) не принимается во внимание и не анализируется влияние вторичных электронов, образованных при взаимодействии внешних электронов с веществом. Однако, достаточно очевидна возможность образования слоев положительного заряда за счет эмиссии вторичных электронов; перераспределение заряда в объеме за счет переноса вторичных электронов, видимо, также имеет место /22/. Весьма существенным фактором, влияющим на распределение поглощенных электронов является электрическое поле, связанное с избыточным зарядом. Как известно:
Исследуемые твердые диэлектрики и методы их электризации
Основным требованием, предъявлявшимся к исследуемым материалам, являлось разнообразие их фундаментальных свойств, что позволяло рассмотреть достаточно широкий спектр эффектов объемной электризации. Также очевидным требованием является достаточная устойчивость электретного состояния в них. Наконец, интересным было исследование материалов, для которых радиационное воздействие существенный элемент их практического использования.
В работе были исследованы следующие диэлектрики:
а - ряд щелочногалоидных кристаллов (ЩГК);
б - монокристаллические кислородсодержащие - AlzQs , Дг{)3(Сг) (рубин)tYsdlsOiZ иттрийалюминиевый гранат (ИАГ) с добавками (Се ,Wd ,Сг ); стекло "пирекс";
в - органические полимеры - полиметилметакрилат (ПММА), полиэтилен (ПЭ).
ЩГК известны как основные модельные материалы в радиационной физике твердого тела и обычно рассматриваются как "чистые диэлектрики". Кислородсодержащие кристаллы представляют наиболее распространенный класс диэлектриков - ионно-ковалентные кристаллы. Полимеры относятся к группе некристаллических или частично-кристаллических материалов (сюда же входят и стекла), физика которых отличается значительным своеобразием. Все исследуемые материалы в той или иной степени применяются в практике, в особенности, это относится к ИАГ и рубину (лазерные материалы), а также и полиэтилену,диапазон применения которого весьма широк (в том числе в условиях воздействия радиации).
Основные характеристики исследованых материалов, а так же размеры использованных образцов приведены в таблице I. Необходимые для оценок напряженности поля параметры материалов получены из литературы /14,51,87/ и, частично, из эксперимента (отмечены звездочкой). Последнее относится, прежде всего,к определению скорости звука для некоторых материалов. Метод "акустического зонда" позволяет при известных размерах образца проводить измерение скорости звука с точностью до Ъ%,
Дня измерений использовались цилиндрические или призматические образцы. Высокая точность и чистота обработки поверхности не требовались (результаты от этого не зависят) и было достаточно грубой шлифовки. В процессе измерений образец зажимался между электродами с усилием около I кГс (10 Н), что соответствовало максимальному давлению 2.10 Па и деформации образцов 10 I0 , то есть в пределах упругости для всех исследованных материалов. Для компенсации возможных зазоров (менее 0,1 мм) между электродами и поверхностями образца наносился слой глицерина.
Облучение кристаллических диэлектриков ускоренными электронами
В группе исследованных кристаллических диэлектриков (таблица I), использованных в работе,наибольшей устойчивостью объемного заряда характеризовались образцы LiF" и иттрийалюминиевого граната ( Уз ІЇІ5 Oiz ) со значительным содержанием JvJd и Сг . Устойчивость заряда во всех материалах оценивалась по их релаксации после облучения. Первое измерение проводилось меньше,чем через минуту после облучения, поэтому данные таблицы 2 приблизительны, также как и в силу ограниченной точности измерения абсолютных величин напряженности поля. С учетом различия плотности, среднего атомного номера, для большинства кристаллических материалов характер объемных распределений напряженности электрического поля и плотности заряда близок.
На рис.16 показано распределение напряженности поля в кристалле Y5 ДЕ 5 0-12/(Nd ,Сг) t облученном электронами с энергией 1,2; 5,5 и 6,5 МэВ при экспозиции I0"2 Кл/ыг. (Экспозиция - произведение плотности тока на время облучения). Размер образца вдоль оси СС (10 мм) был заведомо больше максимального пробега элек тронов (таблица 3). Было отмечено, что форма распределения практически не зависит от экспозиции. Для оценки механизма релаксации проводилось исследование кинетики накопления заряда при энергии облучения I МэВ и плотности тока от Ю до 2.КГ4 АДг. Результаты представлены на рис.17 и 18. Облучение кристаллов UF при энергии электронов I МэВ показали значительное изменение пространственных распределений поля от экспозиции (рис.19). При этих условиях достаточно хорошим параметром для исследования кинетики накопления заряда была напряженность поля на границе образца ( Х 0 ). Изменение этой величины со временем исследовалось в диапазоне плотности тока 10 -г2.КГ4 А/м2 (рис.20,21). Интерес представляет изменение характера кривой распределения напряженности поля при однородной инжекции электронов в кристалл UF Кристалл, толщиной 4 мм, облучался электронами с энергией 6,5 МэВ. Для создания приблизительно равномерной инжекции перед образцом помещался поглотитель - 1,5 мм алюминия. Было обнаружено, что при росте экспозиции кривая напряженности поля меняет конфигурацию (рис.22).
На рис.23 показано распределение напряженности поля и плотности заряда в кристалле KCI облученном электронами с энергией I МэВ. Распределение измерено через 5 минут после облучения. Характер распределений сходен с кривыми для ИАГ и UF
Исключением из всех исследованных кристаллов явились АІгОз и RlzOziCr) - рубин. При тех же условиях облучения (энергия 1 МэВ, плотность тока 10 +10 АДг) в интервале экспозиций 10 1 Кл/м был получен практически одинаковый результат (через 2 минуты после завершения облучения) - наличие положительного за ряда во всем объеме (рис.24).
Формирование пространственных распределений электрических величин в процессе облучения
Наиболее просто произвести оценку средних характеристик электризации в случае простейших пространственных конфигураций поля и заряда - то есть при ОДНОРОДНОЙ инжекции и проводимости:
Причем gR= j,Ji) - радиационная проводимость не зависит от X Зависимость Цц() определяется конкретными радиационными свойствами исследуемого материала; в общем случае она учитывает вклад избыточного заряда. Эквивалентное уравнение можно получить для :
В случае неоднородной инжекции анализ кинетики наиболее корректен при однородной или слабо изменяющейся проводимости. Практическим критерием корректности может служить характер изменений распределений напряженности поля или плотности заряда. В обоих случаях характеристикой электризации может являться максимальная величина напряженности поля или средняя плотность заряда.
В большинстве случаев при облучении материалов высокоэнергетическими (более 100 кэВ) электронами и Ї -квантами число элек-тронно-дырочных пар, рожденных в объеме, примерно в 10й раз превышает число избыточных носителей заряда /132/. В связи с этим радиационную проводимость при не слишком больших полях можно считать зависящей только от мощности поглощенной дозы и спектра электронных ловушек в материале. Для описания величины и зависимости от времени радиационной проводимости необходимо провести расчет числа свободных носителей тока в объеме. Как правило, подвижен один тип носителя /17/, например, электроны. Рассмотрим простую систему с одним уровнем ловушек где П. - концентрация свободных носителей; YW - концентрация захваченных носителей; р - концентрация дырок; G - плотность генерации пар; ЬІт - концентрация ловушек; Мс - плотность уровней в зоне проводимости; kT , кі ,t R - соответственно коэффициенты захвата на ловушках, освобождения с ловушек и рекомбинации. Время захвата носителя на ловушке Та тгл" может быть весьма значительным (многие часы, дни и месяцы). Поэтому вклад освобожденных носителей в проводимость незначителен и проводимость определяется захватом на ловушки и рекомбинацией. Вплоть до насыщения глубоких ловушек основным механизмом будет захват. При реальных концентрациях ловушек (1024 1026 м 3 /17/) плотность заряда при насыщении составит Ю2 Ю4 Кл/м3, напряженность поля (для толщины образцов 10-) Q ТТ - 10 4-Ю х В/м, что на 24-3 порядка превышает уровень пробоя, то есть, практически, насыщение не достигается. Следовательно, для случая глубоких ловушек концентрация свободных носителей и радиационная проводимость устанавливается практически мгновенно - за время 4 = тгтг ; проводимость пропорциональна плотности гене-RTNT рации пар, т.е. мощности дозы.
