Введение к работе
Изучение теплового молекулярного движения биологически важных молекул и характера их взаимодействия играет чрезвычайно важную роль в понимании функционирования различных биосистем, физико-химических и биофизических явлений. Исследование динамических свойств макромолекул, молекул воды, спиртов и ионов в растворах является актуальной задачей в процессе изучения механизмов взаимодействия биологически важных макромолекул с растворителем. Параметры теплового движения макромолекул биополимеров в водной среде могут определять особенности протекания молекулярных биологических процессов.
Следует отметить, что биополимеры представляют собой хорошую модельную систему и являются очень удобным объектом исследования, поскольку их размеры, масса и некоторые другие характеристики исследованы довольно точно и, кроме того, большие размеры их молекул, относительно размеров молекул растворителя позволяют применять к ним классические подходы при изучении броуновского движения.
Вопросы взаимодействия молекул в растворе с молекулами растворителя представляют большой научный и практический интерес. Это связано не только со значением, которое имеет вода как растворитель в функционировании живых организмов, но и с влиянием различных параметров растворителя на характер броуновского движения молекул, находящихся в растворе.
Вращательная подвижность молекул в растворе зависит как от параметров среды, так и от особенностей структуры и формы молекул. Применение современных методов исследования позволяет проследить связь молекулярных движений с такими свойствами среды как рН, ионная сила, температура, диэлектрическая
- 4 -проницаемость, а также с зарядовым состоянием молекул, их дипольным моментом, формфактором, молекулярным весом и т. д.
В условиях функционирования живого организма перечисленные выше параметры могут претерпевать существенные изменения. Поэтому для изучения различных биологических процессов, происходящих в организме, необходимы подробные исследования на модельных системах зависимости молекулярной подвижности от различных параметров растворителя и изменяемых параметров растворенного вещества.
ЦЕЛЬ РАБОТЫ состояла в исследовании влияния системы зарядов и дипольных моментов молекул на динамику броуновского движения, а также в изучении механизмов взаимодействия между молекулами при различных внешних физикио-химических условиях.
Для этого в работе использовался метод электронного парамагнитного резонанса (ЭПР), который является довольно информативными при изучении динамики молекул в области быстрых и медленных вращений.
При этом ставилась задача изучить вращательную подвижность малых молекул (с размерами порядка размеров молекул растворителя), обладающих значительным дипольным моментом, в растворах полярных растворителей (спиртов).
Помимо этого была поставлена задача изучить влияние концентрации ионов водорода (рН) в растворе на вращательную подвижность заряженных макромолекул, изучить особенности броуновского движения макромолекул биополимеров в водных растворах при различных величинах ионной силы, а также в задачу исследования входило изучить связь вращательной подвижности макромолекул с их характеристической вязкостью и с параметрами межмолекулярного взаимодействия.
- 5 -НАУЧНАЯ НОВЮНА РАБОТЫ заключается в том, что в ней впервые:
-
Методом ЭПР показано влияние дипольного взаимодействия, а таюке влияние диэлектрических и вязкостных свойств растворителя, температуры и др. свойств среды на вращательную подвижность малых молекул. Получено адекватное соответствие эксперимента и рассчетов по геориии так называемого "диэлектрического трения".
-
Проведены исследования ЭПР спектров водных растворов белков при больших и малых значениях концентрации противоио-нов.
-
Обнаружено наличие минимума времени вращательной подвижности белков в зависимости от их концентрации при малых значениях концентрации противоинов соли.
-
Подтверждено наличие минимума времени вращательной подвижности Оелков в зависимости ог концентрации ионов водорода. Показана аномальная зависимость времени вращательной корреляции исследованных белков при изменении рН раствора.
-
Показано влияние электростатического взаимодействия между биополимерами и водой на вращательную подвижность макромолекул биополимеров в экспериментах по компенсации поверхностного заряда при изменении рН раствора.
-
Проведено последовательное изучение влияния дипольных и электрических взаимодействий на динамику броуновского движения в целом. При этом показано, что в случае наличия заряда и значительного дипольного момента у макромолекулы, ее время врашательнок корреляция значительно отличается от соответствующего классического значения.
Полученные в диссертационной работе результаты способствуют дальнейшему развитию представлений о молекулярных механизмах динамических процессов в растворах, вносят вклад в понимание молекулярных механизмов взаимодействия биологически важных молекул в растворах, а также в понимание механизма их вращательного движения.
Исследованное в работе влияние электростатических взаимодействий на молекулярно-динамические свойства растворов малых молекул и молекул биополимеров позволяет прогнозировать поведение ряда параметров при различных физико-химических воздействиях.
Кроме того, обнаруженные в работе эффекты изменения времени вращательной подвижности белков при изменении злектри- ческого состояния макромолекулы, а также предлагаемый механизм этих воздействий дают основу для интерпретации на молекулярном уровне патологических изменений в биологических объектах, позволяют оптимизировать параметры физических методов их диагностики.
Построенные в данной работе зависимости параметров второй производной спектра ЭПР от времени вращательной подвижности в области медленных движений, позволяют проводить количественные исследования времен вращательной корреляции заряженных биополимеров, имеющих сравнительно большие массы.
Данные исследования могут найти практическое применение в лабораториях биофизического, физико-химического и медицинского профиля.
Основные результаты диссертационной работы докладывались на второй международной конференции по нелинейным моделям
биомембранных молекулярных структур (Цущино, 1995).
ПУБЛИКАЦИИ: По результатам диссертации опубликовано три печатных работы.
СТРУКТУРА И ОБЪЕМ ДИССЕРТАЦИИ