Введение к работе
Актуальность работы. Медьсодержащие оксидные катализаторы этличаот высокая активность и селективность в ряде важнейших химических производств. Использование медьсодержащих контактов позволило в значительной степени повысить экономическую эффектив--тость технологических процессов синтеза аммиака, метанола, гидри-эования и дегидрирования органических соединений. В процессе экс-"шуагации катализатор претерпевает ряд физико-химических изменена, приводящих к потере каталитической активности. Утилизация дезактивированных контактов является частью важнейшей социаль-го-экономической проблемы ликвидации промышленных отходов, извлечения из них дефицитных компонентов, а также защиты окружающей :реды от вредных для природы и человека веществ.
В связи с этим была поставлена задача разработать рациональ-чую технологию, обеспечивающую комплексное (вторичное) использо-зание дезактивированных медьсодержащих катализаторов. В этом от--юшении перспективными являются методы селективного воздействия ча компоненты катализатора, позволяющие изменить его фазовый состав и синтезировать каталитически активную структуру.
Целью работы являлась разработка технологии регенерирования дезактивированных медьсодержащих оксидных катализаторов. Для ре-пения поставленной задачи необходимо было дать ответ на следующие зопросы: -
изучить физико-химические свойства отработанных медьсодержащих оксидных катализаторов и получить сведения о причинах их дезактивации для поиска наиболее рационального способа регенерации;
исследовать стадию предварительной механической обработки катализатора, и ее влияние на последующие стадии регенерации катализатора. На основании энергетического анализа дать рекомендации для подбора оборудования. Дать ответ на вопрос о целесообразности механической активации отработанного катализатора для развития реакционной способности входящих в него соединений меди и цинка;
установить закономерности процесса взаимодействия компонентов отработанного катализатора с аммиачно-карбонатными соединениями при взаимодействии в системах "твердое-твердое" и "твер-дое-газ". С целью подбора оптимальных условий изучить влияние различных факторов на состав образующихся продуктов, степень превращения оксидов меди и цинка и скорость реакции;
- 2 -- исследовать влияние условий получения катализатора на основе синтезированных соединений на его физико-химические свойства и каталитическую активность. Сделать заключение об активности регенерированного катализатора.
Научная новизна работы. Изучены процессы механической активации отработанных медьсодержащих катализаторов в мельницах ударно-сдвигового характера нагружения. сделано заключение о характере и глубине взаимодействия компонентов. На основании комплексного анализа процессов показано преимущество мельниц со средними значениями энергонапряженности.
Впервые предложен и обоснован метод оценки параметров низко-' температурных оксидных твердых растворов по данным об . энтальпии образования. Показано, что для твердого раствора CuO-ZnO зависимости энтальпии образования и каталитической активности имеют симбатный характер изменения.
Впервые предложено проводить синтез.активного компонента катализатора путем обработки смеси оксидов меди и цинка реакционной газовой смесью COg-NHa-H^O. Установлен состав образующихся продуктов и основные параметры ведения процесса. Предложенный метод синтеза может быть использован для извлечения цветных металлов из отработанных катализаторов, а также как способ получения основных углекислых солей меди и цинка.
Полученные данные представляют собой основу для разработки технологии регенерирования оксидных медьсодержащих катализаторов.
Практическое значение работы. На основе результатов проведенных, исследований предложен технологический процесс регенерации дезактивированных медьсодержащих катализаторов. Данная схема базируется на действующем отечественном оборудовании и может быть реализована на предприятиях по производству катализаторов.
Апробация работы. Основные положения и результаты работы докладывались и обсуждались на научно-технических конференциях преподавателей и сотрудников ИГХТА (Иваново, 1994, 1995), 1-й региональной межвузовской конференции "Актуальные проблемы химии, химической технологии и химического образования "Химия-96"" (Иваново, 1996), III конференции Российской федерации и стран СНГ "Научные основы приготовления и технологии катализаторов" (Ярославль, 1996).
Публикации. По теме диссертации опубликованы 1 статья, 3 тезисов докладов и получено положительное решение о выдаче патента РФ.'
- з -Структура и объем диссертации. Диссертационная работа состоит из введения, шести глав, выводов, списка литературы, включающего 177 наименования. Работа изложена на 154 страницах машинописного текста, включает 26 рисунков, И таблиц и приложение на 5 страницах.
