Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Исследование динамики намагниченности в магнитоупорядоченных материалах: обзор литературы . 14
1.1. Основные тенденции и проблемы в исследованиях динамики намагниченности 14
1.2. Теоретические основы взаимодействия фемтосекундного излучения с магнитной средой. 17
1.2.1. Динамика магнитного момента: уравнения Ландау-Лифшица Гилберта 17
1.2.2. Конечная температура: уравнение Ландау-Лифшица-Блоха 20
1.3. Обзор экспериментальных методик для исследования сверхбыстрых процессов 22
1.3.1. Методика накачки-зондирования (спектроскопия временного разрешения) 22
1.3.2. Зондирование в оптическом диапазоне 23
1.3.3. Зондирование в ультрафиолетовом диапазоне и спин поляризованные электроны 28
1.3.4. Зондирование в дальнем инфракрасном диапазоне. 29
1.3.5. Зондирование в области рентгеновского излучения 30
1.4. Термические эффекты при лазерном возбуждении. 31
1.4.1. Сверхбыстрое размагничивание металлических ферромагнетиков 31
1.4.1.1. Экспериментальное наблюдение сверхбыстрого размагничивания 31
1.4.1.2. Феноменологическая трехтемпературная модель 36
1.4.1.3. Взаимодействие между зарядом, решеткой и спином подсистемы 40
1.4.1.4. Микроскопические модели сверхбыстрого размагничивания 45
1.4.2. Размагничивание магнитных полупроводников 49
1.4.3. Размагничивание магнитных диэлектриков 51
1.4.4. Размагничивание магнитных полуметаллов 55
Глава 2. Фемтосекундный обратный эффект Фарадея и Коттона-Мутона 57
2.1 Оптомагнитные явления в недиссипативном приближении 57
2.2 Фемтосекундный обратный эффект Фарадея и динамика намагниченности индуцированная циркулярно поляризованными импульсами в DyFeO3 59
2.3 Фемтосекундный обратный эффект Фарадея в пленках феррит гранатов 68
2.4 Фемтосекундный обратный эффект Коттона-Мутона в FeBO3 70
2.5 Диссипативное воздействие фемтосекундных лазерных импульсов света на намагниченность в DyFeO3 74
2.6. Выводы по главе 2. 83
Глава 3. Сверхбыстрое действие света на обменное взаимодействие между спинами и обратный магниторефрактивный эффект 85
3.1. Основные принципы действия света на намагниченность 86
3.3. Действие коротких лазерных импульсов на обменное взаимодействие в оксидах железа 88
3.4. Светоиндуцированная динамика энергии d-f обменного взаимодействия в EuTe 105
3.5. Проявление действия света на обменное взаимодействие в коллиниарных антиферромагнетиках 114
Глава 4. Терагерцовая магнитооптика 124
4.1. Терагерцовая магнитооптика ферромагнитного полупроводника (Hg,Cd)Cr2Se4 125
4.2. Выводы по главе 4. 133
Глава 5. Сверхбыстрая динамика магнитооптических явлений в соединениях редкоземельных металлов 135
5.1. Сравнение сверхбыстрой динамики сгенерированного ТГц излучения и магнитооптического эффекта Керра в случае сверхбыстрого размагничивания GdFeCo и NdFeCo 136
5.2. Терагерцовая модуляция фарадеевского вращения лазерными импульсами в Tb3Ga5O12 151
5.4. Выводы по главе 5 160
Глава 6. Фемтосекундная опто-спинтроника гетероструктур на основе Сo/Pt 162
6.1 Введение 162
6.2. Фемтосекундные фототоки индуцированные циркулярно поляризованным светом в Co/Pt 163
6.3. Выводы по главе 6 176
Заключение 177
Список литературы 184
- Зондирование в оптическом диапазоне
- Фемтосекундный обратный эффект Фарадея и динамика намагниченности индуцированная циркулярно поляризованными импульсами в DyFeO3
- Проявление действия света на обменное взаимодействие в коллиниарных антиферромагнетиках
- Фемтосекундные фототоки индуцированные циркулярно поляризованным светом в Co/Pt
Введение к работе
Актуальность
Возможность переключения намагниченности в
магнитоупорядоченных средах между двумя устойчивыми
(метастабильными) состояниями является главным принципом
современной технологии хранения данных. За последние 50 лет эта технология претерпела несколько революционных изменений, что произошло во многом благодаря прогрессу в фундаментальной науке. На данный момент современные методы магнитной записи позволяют достичь скоростей порядка 1 нс на бит и плотности порядка 1 терабит на квадратный дюйм, что еще несколько десятилетий назад казалось невероятным. Бурное развитие беспроводных технологий, которое наблюдается в наши дни, и увеличение спроса на облачные системы хранения данных гарантирует, что и в цифровой экономике 21-го века спрос на быструю запись информации будет только расти.
Как уже было сказано, современная магнитная запись основана на
переключении намагниченности в магнитном поле. Быстрая запись
информации требует генерации коротких импульсов магнитного поля, что
сопровождается большими потерями энергии. Тепло, которое
вырабатывается современными облачными центрами хранения данных, уже сейчас создает серьезную проблему для дальнейшего увеличения скорости записи информации. Таким образом, поиск новых способов записи информации на временах намного быстрее, чем 1 нс, и с минимально возможным выделением тепла, а значит без применения внешних магнитных полей, является одной из важнейших задач, которые ставит перед фундаментальной наукой современное общество.
Управление магнитным порядком вещества с помощью света
является интересной альтернативой для записи магнитной информации без
применения внешних магнитных полей. Современные лазеры позволяют
генерировать импульсы света длительностью менее 100 фемтосекунд, что
намного короче, чем любой другой способ воздействия в современной
физике твердого тела. Может ли фемтосекундный лазерный импульс
воздействовать на спины точно так же, как это делает внешнее магнитное
поле? Хорошо известно, что намагничивание среды снимает вырождения
между право- и лево-циркулярно поляризованными волнами, которые
распространяются в этой среде вдоль намагниченности. Такое снятие
вырождения приводит в частности к таким явлениям, как
магнитооптические эффекты Фарадея и Керра. С точки зрения симметрии из этого следует, что и циркулярно поляризованный свет должен снимать вырождение между двумя направлениями спина. Это значит, что свет способен действовать на спины как эффективное магнитное поле. Такое действие света было предсказано Питаевским (1961), а затем и ван дер Зилом с соавторами (1964) и получило название обратного эффекта Фарадея. Исследования этого эффекта проводились в широком классе материалов, но до недавнего времени не было абсолютно никакого понимания, насколько сильным будет опто-магнитное поле, которое создается в среде циркулярно поляризованным импульсом длительностью короче, чем 100 фс.
Попытки теоретического описания действия таких коротких
импульсов на магнитную среду являются на данный момент предметом
жарких споров. Дело в том, что возбуждение на временах намного короче,
чем время установления термодинамического равновесия в среде, то есть
время термализации, составляющее порядка 100 пс, приводит среду в
сильно неравновесное состояние. В таком состоянии многие подходы для
описания магнитной динамики становятся, строго говоря, неприменимы. В
магнетизме часто пользуются макроспиновым приближением и
адиабатическим приближением, которые могут стать неадекватными, если
система не находится в состоянии термодинамического равновесия.
Магнитные фазовые переходы часто описываются в терминах равновесной
термодинамики, и такой подход тоже становится неадекватным, если речь
идет о временах намного короче, чем 100 пс. На сегодняшний день
теоретическая физика находится в поиске адекватных приближений,
которые позволят построить модель отклика спинов на сверхкороткое
лазерное возбуждение. Таким образом, экспериментальное исследование
отклика спинов в магнитоупорядоченных средах на сверхкороткое
лазерное возбуждение является на данный момент основным способом
изучения сверхбыстрого магнетизма. Наконец, следует отметить, что
магнитные явления интуитивно описываются с точки зрения
термодинамики, и экспериментальные исследования спиновой динамики в
сильнонеравновесном состоянии с высокой вероятностью могут привести к неожиданным открытиям.
Например, первые эксперименты по управлению параметром
порядка в металлической пленке Ni с помощью фемтосекундных лазерных
импульсов стали настоящим вызовом для современных теорий в
магнетизме. В частности, в пионерской работе [1], которая была
опубликована в 1996 году и положила начало области сверхбыстрого
(фемтосекундного) магнетизма, сообщалось, что возбуждение
металлического магнетика импульсом длительностью порядка 100 фемтосекунд приводит к частичной потере магнитного порядка и уменьшению суммарной намагниченности на временах около 1 пикосекунды. Время такого сверхбыстрого размагничивания оказалось намного короче, чем характерные времена всех известных на то время взаимодействий, которые могут обеспечить обмен угловым моментом между спинами и решеткой (порядка 100 пикосекунд).
Естественно, вскоре после этих экспериментов было сделано несколько попыток возбудить спиновую динамику с помощью сверхбыстрого эффекта Фарадея в магнитных материалах. Несмотря на эксперименты, которые были проведены несколькими группами в Европе, США и Японии, все эти попытки не привели к заметному действию света на упорядоченные спины. Эти трудности вызывали серьезные сомнения в возможности сверхбыстрого управления спинами с помощью циркулярно поляризованного света.
Основной целью диссертации являлась разработка
фемтосекундного оптического контроля магнетизма. В частности, исследовались прямые эффекты действия света на спины без задействования тепла. На момент начала работы это являлось новым направлением на стыке когерентной нелинейной оптики и магнетизма.
Для достижения поставленной цели решался следующий комплекс научных задач:
- Исследование особенностей магнитооптического отклика
материалов на сверхбыстрое лазерное возбуждение.
Разработка ряда методик для экспериментального изучения сверхбыстрой спиновой динамики.
Исследование различных механизмов сверхбыстрого действия циркулярно и линейно-поляризованного, и неполяризованного света на спины.
- Исследование механизмов сверхбыстрого управления спиновыми
волнами и спин-поляризованными токами.
Методы исследования, достоверность и обоснованность
Основным методом в данной экспериментальной работе являлся
метод оптической накачки-зондирования. Обоснованность и достоверность
результатов определяется корреляцией полученных экспериментальных и
теоретических данных. Результаты и выводы диссертационной работы
согласуются с экспериментальными и теоретическими данными,
полученными ведущими зарубежными и российскими научными
группами. Экспериментальные исследования проводились на современном
высокоточном оборудовании. Для уменьшения влияния случайных и
статистических погрешностей была проведена автоматизация
экспериментальной установки, что обеспечило высокую
воспроизводимость результатов при многократных (повторных)
измерениях. Результаты проведенных исследований были представлены на
международных конференциях и опубликованы в наиболее
высокорейтинговых международных рецензируемых журналах, входящих в первый квартиль базы данных Web of Science Core Collection.
Апробация работы
Результаты работы доложены и обсуждены на международных конференциях:
International Conference on Photo-Induced Phase Transitions PIPT-2011, June 28-July 2 (2011).
March Meeting of American Physical Society, Dallas, USA, March 20-March 25 (2011).
International Workshop on Novel trends in magnetism and optics of nanostructures, Augustow, Poland, July 2-7 (2011).
Seagate Conclave, Belfast, Northern Ireland, June 18-19 (2012)
Joint European Symposia on Magnetism JEMS2012 Parma, Italy, 9-14 September (2012).
International Advanced School on Magnonics, Santa Margarita Ligure, Italy, 3-7 September (2012).
Physics@FOM Veldhoven, Veldhoven, The Netherlands, January 21-22 (2013); January 20-21 (2015)
International Conference on Functional Materials, Haspra, Crimea, Ukraine September 29 - October 5 (2013).
Dynamic paths in multidimensional landscapes, Workshop, Berlin Germany, September 16-20 (2013).
Ultrafast magnetism conference, Strasbourg, France, October 28 -November 1 (2013).
International Conference on Photoinduced Phase Transitions and Cooperative Phenomena PIPT5 Bled, Slovenia, June 8 - 13 (2014).
Национальная конференция “Нанофизика и наноэлектроника”, Нижний Новгород, Россия, Март 9-13 (2015).
DFG Spring Meeting, Berlin, Germany, 15-20 March (2015).
International workshop on Optical Polarization Conversion at the Nanoscale, Exeter, UK, June 25-26 (2015).
VI Euro-Asian Symposium "Trends in Magnetism", Krasnoyarsk, Russia, August 15-19 (2016).
61st Annual Conference on Magnetism and Magnetic Materials, New Orleans, USA, October 31- November 4 (2016).
Научная новизна
Впервые продемонстрированы фемтосекундные обратные эффекты Фарадея и Коттона-Мутона в DyFeO3, Y3Fe5O12, FeBO3.
Впервые продемонстрирован фемтосекундный обратный магниторефрактивный эффект в YFeO3, TmFeO3, FeBO3, EuTe.
Открыта возможность управляемой генерации когерентных спиновых волн на границе зоны Бриллюэна в KNiF3, где возбуждения имеют минимально возможные длины волн и максимально возможные частоты
Открыта возможность управляемой генерации фототоков на интерфейсах Co/Pt. Длительность фототоков определяется длительностью лазерного импульса накачки (менее 100 фс). Направление фототоков определяется намагниченностью Co и поляризацией света.
Продемонстрирована новая концепция магнитооптического модулятора, основанная на взаимодействии света с релятивистской неоднородностью в магнитооптической среде (Tb3Ga5O12). Частота такой модуляции может перестраиваться с помощью внешнего магнитного поля и достигать 1.1 ТГц.
Практическая значимость
Очевидно, что фундаментальные исследования, как правило, далеки от реальных приложений. Тем не менее, существует надежда, что исследования сверхбыстрой динамики намагниченности может привести к созданию принципиально новых технологий, которые довольно скоро могут достичь необходимого уровня конкурентоспособности. За последнее десятилетие крупнейшие производители магнитных носителей (Seagate и HGST) работают над новой концепцией записи информации с помощью света - Heat Assisted Magnetic Recording (HAMR). Предполагается, что HAMR выйдет на рынок в 2018 году и не понятно, смогут ли магнитные технологии развиваться дальше. Результаты этой работы будут способствовать поиску новых технологий для более быстрой и более энергоэффективной магнитной записи.
Внедрение результатов работ и рекомендации по их
использованию
В настоящее время известно, что почти 2% всего электричества, которое генерируется в мире, используется для поддержания работы
центров хранения данных. Более того, эта цифра постоянно растет. Очевидно, в данный момент перед человечеством стоит проблема поиска принципиально новых технологий для быстрой и энергетически выгодной записи информации. Эта работа выявляет потенциал фемтосекундных лазерных технологий для решения данной проблемы. Результаты работы были использованы при выполнении проекта Министерства образования и науки РФ в рамках постановления Правительства РФ от 9 апреля 2010 г. № 220 (соглашение №14.Z50.31.0034).
Основные положения, выносимые на защиту
-
Показано, что импульс света является уникальным возбуждением в магнетизме, которое позволяет воздействовать на спины подобно импульсу магнитного поля, длительность которого равна длительности лазерного импульса (т.е. порядка 100 фс), а индукция достигает нескольких Тесла.
-
Сверхбыстрое воздействие света на спины может быть достигнуто как в результате нерезонансного, так и резонансного оптического возбуждения электро-дипольных переходов в широком классе магнитных диэлектриков и полупроводников.
-
Сверхбыстрое воздействие света на спины наблюдается благодаря тому, что возбуждаемые электродипольные переходы приводят к эффективному изменению спин-орбитального или обменного взаимодействия в магнитоупорядоченных средах
-
Благодаря сверхбыстрому воздействию света на спин-орбитальное взаимодействие, свет может импульсно возбуждать спиновые волны в центре зоны Бриллюэна и генерировать электрические токи в нецентросимметричных средах. Благодаря действию света на обменное взаимодействие становится возможным импульсная генерация когерентных магнонов нанометровых длин волн с частотами, достигающими 22 ТГц. Эти эксперименты по сути открывают возможность изучать спиновую и спин-волновую электронику (спинтронику и магнонику) на рекордно высоких ТГц частотах
-
В то же время показано, что в соединениях редкоземельных элементов существующие магнитооптические методы изучения спиновой динамики не всегда являются адекватными. Показано, что в таких экспериментах необходимо учитывать многоподрешеточную природу магнетиков, а также эффекты распространения в оптических экспериментах.
Личный вклад автора заключается в постановке и обосновании
задач исследования, разработке методик экспериментального
исследования по всем направлениям, представленным в диссертационной работе, разработке теоретических моделей, проведении расчетов, обработке и анализе основных результатов. Все экспериментальные
результаты работы получены либо автором лично, либо при его непосредственном участии.
Публикации. По материалам диссертации опубликовано 23 работы в рецензируемых журналах, индексируемых Web of Science и Scopus, входящих в список ВАК. Список публикаций приведен в конце автореферата.
Структура работы. Диссертация состоит из введения, шести глав, заключения и списка использованных источников, включающего 302 наименования. Объем диссертации составляет 211 страниц текста, включая 49 иллюстраций и 2 таблицы.
Зондирование в оптическом диапазоне
Взаимодействие со средой зондирующего импульса с длиной волны в видимой области или вблизи нее (0,4 - 10 мкм) может быть описано в электродипольном приближении. Такое взаимодействие, с учетом термодинамического потенциала Ф, можно описать, исходя из соображений преобразования энергий. Для изотропной недиссипативной, магнито упорядоченной среды с постоянной намагниченностью М(0) или антиферромагнитным вектором /(0) в поле монохроматического излучения Ё(ш), запишем термодинамический потенциал Ф в виде: оптические свойства среды, а индексы / (пі) относятся к линейному (нелинейному) отклику, соответственно [22]. Уравнение (13) является обобщением уравнения (12), из которого выводится эффект Фарадея. Аналогично можно получить уравнения, описывающие вращение поляризации падающего света при отражении от намагниченной среды. Это явление носит название магнито-оптического эффекта Керра (МОКЕ). Таким образом, магнитооптические линейные эффекты могут быть использованы для диагностики намагниченности среды, а при использовании модуляционных методик эти эффекты могут быть применимы вплоть до толщин магнитных пленок порядка единиц монослоев [23].
Рассматривая в уравнении (13) линейные по вектору антиферромагнетизма 10 члены, можно показать, что линейная оптика может также служить в качестве зонда магнитного порядка в геометрии, где нет условий для эффектов Фарадея и Керра, а также в материалах, не имеющих чистой намагниченности, таких как антиферромагнетики или ферримагнетики в точке их компенсации [24]. Важно отметить, что все линейные магнитооптические явления чувствительны к определенным проекциям магнитных векторов (М и /) и могут наблюдаться в любых средах, независимо от симметрии кристалла или кристаллографической ориентации [25,26].
Несмотря на то, что магнитооптический эффект Фарадея (т.е. циркулярное двулучепреломление) и магнитоиндуцированное линейное двулучепреломление на частоте не учитывают поглощение на этой частоте, принцип причинности не допускает полное пренебрежение поглощением. В соответствии с отношениями Крамерса-Кронига наблюдение циркулярного или линейного двулучепреломления в некотором спектральном диапазоне должно сопровождаться эффектами поляризационно зависимого поглощения в другой спектральной области. Подобные эффекты известны как магнитный циркулярный (линейный) дихроизм и эффективно применяются для характеризации намагниченности [27,28].
В нелинейно-оптическом приближении в уравнении (13) необходимо принимать во внимание члены третьего порядка по отношению к электрическому полю света. В этом приближении оптическое поле Е (со) способно индуцировать поляризацию на двойной частоте Р(2(о). Эта поляризация, в свою очередь, приводит к эффекту генерации второй оптической гармоники (ГВГ), при котором среда, возбужденная полем Ё(ш), генерирует свет на удвоенной частоте. Интенсивность ГВГ в феромагнетиках и антиферромагнетиках может быть выражена как:
Из этого можно заключить, что генерация второй гармоники также может быть мерой намагниченности М(0) или антиферромагнитного вектора ?(0) в среде. Однако, в отличие от линейных магнито-оптических эффектов, вторая гармоника в электродипольном приближении генерируется только в среде, в которой кристаллографическая симметрия не содержит центр инверсии. В центросимметричной среде, таким образом, генерация второй гармоники разрешена только на поверхности и границах раздела, где происходит нарушение симметрии. Поэтому магнитоиндуцированная ГВГ (МГВГ) может использоваться для диагностики поверхностного магнетизма и магнитных свойств границ раздела материалов [29].
Так как в видимом спектральном диапазоне процессы электрических дипольных переходов доминируют над оптическим откликом среды, и, кроме того, правила отбора для этих переходов не позволяют переключить спин, чувствительность света к магнитному порядку как в случае линейного, так и нелинейного магнито-оптического эффекта определяется наличием сильного спин-орбитального взаимодействия. Сильные спин-орбитальные связи приводят к существенным значениям компонент и в уравнении (13), что дает возможность использовать магнитооптические эффекты для получения информации о магнитном состоянии среды.
Интерпретация результатов магнито-оптического исследования материалов затрудняется тем фактом, что оптические переходы в видимом спектральном диапазоне относительно широки. Соответствующие спектральные линии часто перекрываются даже для диэлектрических материалов [30]. Поэтому особенно для анализа оптического возбуждения металлов приходится рассматривать континуум переходов, что делает теоретическое описание магнито-оптических спектров чрезвычайно трудной задачей. Более того, для того, чтобы применить их для сверхбыстрых исследований, необходимо учитывать возможное неравновесное поведение системы, которое также оказывает сильное влияние на магнито-оптический отклик [31].
В дополнение, магнитооптический эффект только пропорционален М(0) или /(0) и поэтому является косвенным измерением спинового упорядочения. Это приводит к ряду неточностей в интерпретации результатов магнито-оптических измерений с временным разрешением. Лазерное возбуждение может изменить населенность возбужденных состояний (этот процесс называется «bleaching») и изменить симметрию основного состояния, и, таким образом, привести к изменениям в магнито оптическом отклике среды, даже если ее магнитный порядок и вектор намагниченности не подверглись воздействию [31-33]. В рамках термодинамического описания магнито-оптических эффектов такая ситуация соответствует лазерно-индуцированным изменениям в тензорах auk Piik auki Рию,. Однако, хотя термодинамическое описание подходит для демонстрации того факта, что оптические явления могут быть использованы для исследования магнитного порядка, мы утверждаем, что объяснение фемтосекундных лазерно-индуцированных эффектов в магнетиках в терминах тензоров, зависящих от времени, не может быть использовано для полного описания явлений, которые имеют место на сверхбыстрой временной шкале. Лазерно-индуцированные магнито оптические эффекты Керра и Фарадея в экспериментах по методу накачки зондирования должны описываться в терминах нелинейной поляризации третьего порядка, как было предложено в работах [34,35]. Такое теоретическое описание может быть сравнительно просто разработано для простых двух- и трехуровневых систем. Однако, строгая теория, дающая адекватное описание магнитооптических экспериментов методом спектроскопии временного разрешения в металлах, металлических полупроводниках и диэлектриках требует дальнейшей разработкимоделирование а существующие модели достаточно ограничены [31,36,37].
Недавно Zhang и др. [37] была предложена «новая парадигма магнитооптического эффекта Керра с временным разрешением для фемтосекундного магнетизма». Следует отметить, что эта статья (а) вообще не рассматривает эксперименты по накачке-зондированию, так как приведенная модель использует только один импульс; (б) рассматривает только компоненту тензора намагниченности Мху, а результирующая намагниченность образца Mzz остается неясной. Работа Zhang и др., несомненно, является шагом к лучшему пониманию результатов магнитооптических экспериментов с временным разрешением в магнитных металлах. Однако, так как предложенное исследование использует ряд упрощений и оставляет много вопросов без ответа, термин «новая парадигма» представляется некоторым преувеличением.
Фемтосекундный обратный эффект Фарадея и динамика намагниченности индуцированная циркулярно поляризованными импульсами в DyFeO3
Обратный эффект Фарадея был предсказан более чем 40 лет назад в теоретическом анализе, предложенном Питаевским, который показал, что циркулярно поляризованный свет в прозрачной диспергирующей среде может привести к намагниченности такой среды [17]. Вскоре после этого обратный эффект Фарадея наблюдался в парамагнитных твердых телах [18,19] и в плазме [119]. Ранние работы действительно показали, что возбуждение среды циркулярно-поляризованным лазерным импульсом соответствует действию эффективного магнитного поля. Для импульса длительностью 30 нс и интенсивностью порядка 107 Вт/см2 достигнутые величины магнитного поля оказались на уровне всего лишь 10-2 Гс. Естественно, что достаточно скоро после первых экспериментов по наведению намагниченности с помощью света, были сделаны первые эксперименты по оптическому управлению спинами в магнитоупорядоченных средах. Обратные эффекты Фарадея и Коттона-Мутона были исследованы в феррит-гранатах. Таким образом, в начале двадцать первого века не было никаких сомнений, что свет в широком классе материалов способен действовать на спины как эффективное магнитное поле. С развитием лазерных источников света, способных генерировать импульсы короче 100 фс, появилась уникальная возможность создать беспрецедентно короткий импульс эффективного магнитного поля и таким образом получить инструмент для изучения спиновой динамики спиновой динамики магнитоупорядоченных сред. Интенсивности таких лазерных импульсов могут превышать 1012 Вт/см2. Действительно, в последнее время экспериментальные исследования обратного эффекта Фарадея в плазме показали, что циркулярно поляризованный свет может создать эффективное магнитное поле, направленное по оси распространения света, величиной в несколько десятков килогаусс [120].
Несмотря на все эти эксперименты в парамагнитных твердых телах и плазме, наблюдение сверхбыстрого обратного эффекта Фарадея в магнитоупорядоченных материалах оставалось нерешенной проблемой [121– 123] в течение длительного времени, и было продемонстрировано только 10 лет назад [112]. В оригинальной работе исследовалось действие 100 фс лазерного импульса с центральной энергией фотона 1.55 эВ на ортоферрит диспрозия DyFeO3. Для исследований брались пластинки, вырезанные из монокристалла перпендикулярно кристаллографическим осям [100], [010] и [001], с толщинами от 30 до 100 микрон. Часто в ортоферритах оси [100], [010] и [001] обозначаются как a, b и с, соответственно. Далее мы будем использовать оба обозначения. Также оси в лабораторной системе координат будут выбраны так, что направления [100] [010] и [001] будут совпадать с осями x,y и z, соответственно. В работе использовался метод оптической накачки-зондирования, в котором импульс, генерируемый лазером, разбивался на две части.
Наиболее интенсивная часть использовалась в качестве импульса накачки, в то время как менее интенсивная часть использовалась в качестве импульса зондирования. Оба импульса распространялись по различным траекториям, но фокусировались на одну точку на образце. Благодаря прямому магнитооптическому эффекту Фарадея, магнитные изменения, вызванные накачкой, можно было измерять с помощью детектирования угла поворота плоскости поляризации импульса зондирования. Изменение времени задержки между импульсами накачки и зондирования позволяет отслеживать временную динамику магнитных изменений в среде, вызванных накачкой. Временное разрешение таких измерений ограничивается шириной импульса лазера. Задержка между возбуждающим и зондирующим импульсами может устанавливаться достаточно точно с помощью изменения оптических длин путей импульсов от места их разделения до образца. Так разница длиной в 1 мкм соответствует времени задержки 3.3 фс.
DyFeO3 принадлежит классу редкоземельных ортоферритов, которые кристаллизуются в ромбической структуре типа перовскита [124]. Магнитный порядок определяется спинами ионов железа Fe3+, упорядоченных антиферромагнитно. Выше температуры Морина TM 38 K спины Fe3+ направлены вдоль оси [100]. Несмотря на антиферромагнитное упорядочение, благодаря взаимодействию Дзялошинского-Мория спины антиферромагнитных подрешеток скашиваются на малый угол порядка 0.5 градуса и приводят к возникновению небольшого магнитного момента вдоль оси [001]. Несмотря на то, что намагниченность в ортоферрите диспрозия мала, вследствие сильного спин-орбитального взаимодействия этот материал обладает огромным эффектом Фарадея.
На рисунке 6 показана временная зависимость эффекта Фарадея в DyFeO3 для света, распространяющегося вдоль кристаллографической оси [001] после того, как на кристалл воздействовали циркулярно-поляризованным лазерным импульсом длительностью 100 фс. Эксперименты были выполнены для импульсов с право- и лево-циркулярными поляризациями. Из рисунка видно, что воздействие вызывает колебания с частотой около 300 ГГц. Частота этих колебаний находится в хорошем согласии с частотой антиферромагнитного резонанса в DyFeO3.
Таким образом, колебания вращения Фарадея может быть однозначно отнесены к спиновым колебаниям. Как видно из рисунка, фаза спиновых колебаний зависит от циркулярности поляризации импульса накачки. Право-циркулярная и лево-циркулярная поляризации приводят к возбуждению спиновых колебаний противоположных фаз.
Для демонстрации того, что действие импульса света соответствует действию импульса магнитного поля, были проведены эксперименты с распространением света вдоль разных кристаллографических направлений. Ортоферрит характеризуется двумя модами антиферромагнитного резонанса с совершенно разными температурными зависимостями [124]. Рисунок 7 показывает температурные зависимости частот спиновых колебаний, возбуждаемых циркулярно поляризованными лазерными импульсами, распространяющимися вдоль разных кристаллографических осей. В частности, точками показаны частоты, возбуждаемые лазерными импульсами, распространяющимися вдоль кристаллографического направления [001]. Кружки показывают частоты, возбуждаемые лазерными импульсами, распространяющимися вдоль кристаллографического направления [100]. Линии показывают температурное поведение частот двух мод магнитного резонанса в DyFeO3
Из рисунка видно, что лазерные импульсы, распространяющиеся вдоль разных осей, возбуждают разные моды магнитного резонанса. Интересно, что нижняя (квази-антиферромагнитная) мода может возбудиться только, если свет действует как эффективное магнитное поле, направленное вдоль оси [001], а верхняя (квази-ферромагнитная) может возбудиться только в случае, когда свет действует как поле, направленное вдоль оси [100] [112]. Таким образом, этот эксперимент послужил убедительным доказательством возможности генерации коротких импульсов эффективного магнитного поля с помощью эффекта Фарадея. Оценки показали, что спиновые осцилляции наблюдаемой амплитуды будут возбуждаться, если 100-фемтосекундный импульс интенсивностью 30 мДж/cм2 будет действовать на спины как эффективное магнитное поле по меньшей мере порядка 0.3 Тесла. Отметим, что термодинамическое рассмотрение действия света на магнитные структуры и фазовые переходы было проведено в работе [21].
Важно отметить, что интерпретация экспериментов, направленных на изучение сверхбыстрой спиновой динамики методом оптической накачки-зондирования, часто является предметом споров и жарких дискуссий [33,37,125,126]. Основной причиной этого является то, что магнитооптическое детектирование магнитного состояния вещества не является прямым методом.
Проявление действия света на обменное взаимодействие в коллиниарных антиферромагнетиках
Согласно формуле (22), при изменении энергии обменного взаимодействия в антиферромагнетике с помощью света, момент силы, наведенный на спины таким оптическим воздействием, будет отличен от нуля только при неколлинеарной ориентации спинов. Такая неколлинеарность может быть вызвана либо взаимодействием Дзялошинского-Мория, как в случае оксидов железа, либо сильным внешним магнитным полем, как в случае EuTe. Изменение силы обменного взаимодействия в коллинеарных магнетиках не приведет к импульсивному возбуждению когерентных спиновых осцилляций на частоте магнитного резонанса просто потому, что в этом случае световое воздействие не приводит к изменению равновесного положения спинов. Интересно отметить, что это не значит, что в коллинеарном антиферромагнетике спины вообще не будут реагировать на изменение энергии обменного взаимодействия. Если рассмотреть цепочку из антиферромагнитно-связанных спинов и предположить, что свет уменьшает обменную константу и таки образом ослабляет обменное взаимодействие, то это повысит вероятность процессов переворота спинов в этой цепочке. Если взять один спин, то очевидно, что спин перевернется не мгновенно. Это произойдет за характерное время обмена угловым моментом между спинами и решеткой. Для термодинамического равновесия и случае возбуждений в центре зоны Бриллюэна, время спин-решеточного взаимодействия составляет 100 пс. Если обменное взаимодействие меняется на временах 100 фс, то очевидно, что вероятность переворота одного спина в результате такого ослабления обменного взаимодействия невелика. Однако, если рассмотреть процессы с участием двух спинов в антиферромагнетике, то такие процессы не требуют подвода или отвода углового момента. Таким образом, мгновенное ослабление обменного взаимодействия может привести к двух-спиновым возбуждениям. Согласно закону сохранения импульса, эти возбуждения должны соответствовать генерации магнонов (спиновых волн) с противоположными волновыми векторами. Таким образом, в коллинеарном магнетике изменение величины обменного интеграла приводит к двухмагнонным возбуждениям [26,198]. Вероятность таких возбуждений зависит от плотности состояний магнонов, которая растет при приближении к границе зоны Бриллюэна. На границе зоны Бриллюэна вероятность таких двух-магнонных процессов максимальна. Длина волны таких магнонов составляет порядка 1 нм. В оптической спектроскопии генерация магнонов на границе зоны Бриллюэна хорошо известна, как двухмагнонное рассеяние света [197,199].
Интересно рассмотреть, как инжекция магнонов на границе зоны Бриллюэна проявляется в динамике макроскопического параметра порядка. Экспериментальное исследование такой динамики было проведено в классическом антиферромагнитном диэлектрике KNiF3. Этот антиферромагнетик упорядочен ниже 246 К и линия двухмагнонного рамановского рассеяния в этом материале настолько велика, что она доминирует во всем спектре рассеяния. Линия имеет частоту 22 ТГц. Такое возбуждение соответствует генерации двух магнонов с частотами 11 ТГц и периодами 90 фс. По аналогии с одномагнонным рассеянием, используя лазерные импульсы длительностью намного короче, чем период магнона, возможно реализовать механизм импульсного стимулированного рамановского рассеяния. Для такого импульсного возбуждения двух магнонов на границе зоны Бриллюэна мы использовали импульсы длительностью короче, чем 20 фс с центральной энергией фотонов 2.2 эВ.
После возбуждения KNiF3 таким импульсом, лазерные импульсы такой же длительности и с центральной энергией фотона около 1.3 эВ использовались для измерения динамики параметра порядка. Рассеяние света на паре магнонов можно представить в виде двух спин-флип событий - по одному на каждой подрешетке. Таким образом, суммарный спин антиферромагнетика остается неизменным [197–199] (рис. 32а). Следовательно, используя магнитооптические эффекты Фарадея и Керра, которые позволяют измерять суммарную намагниченность, невозможно отследить динамику такого магнитного возбуждения. С другой стороны, эффекты второго порядка по спину, такие как магнитооптические эффекты Коттона-Мутона и Фойхта, должны быть чувствительны к таким двухмагнонным возбуждениям [26]. Можно показать, что когерентная суперпозиция двух магнонов, созданная импульсивным лазерным возбуждением, приведет к осцилляциям длины вектора антиферромагнетизма на частоте двухмагнонного резонанса.
Простые, но громоздкие выкладки приведены в supplementary material оригинальной статьи. Здесь мы сконцентрируемся на результатах экспериментов, показанных на рисунке 32(б), где после возбуждения KNiF3 коротким лазерным импульсом и инжектирования магнонов на границе зоны Бриллюэна мы проводили исследование динамики вектора антиферромагнетизма с помощью эффекта линейного антиферромагнитного дихроизма, который проявлялся в повороте плоскости поляризации линейно-поляризованного света по мере распространения через кристалл KNiF3 (100). Энергия фотонов накачки (зеленый импульс) был настроен на 2.2 эВ, что соответствует окну прозрачности материала. Центральная энергия фотона луча зондирования (красного импульса) составляла 1.3 эВ. Стрелки у импульсов указывает на направление распространения лазерных лучей.
На рисунке 33(а) показан пример результатов таких измерений. Импульс луча зондирования был также поляризован вдоль оси z. Температура измерений соответствовала 80 К, а интенсивность накачки была выставлена на уровне 8.6 мДж/см2. Видно, что короткий лазерный импульс инициирует в среде некую динамику, которая приводит к осцилляциям поворота плоскости поляризации. Период осцилляций совпадает с периодом двухмагнонного возбуждения. На колебательную динамику накладывается некогерентная динамика, которая проявляется в увеличении фона. Измерения для двух ориентации линейных поляризаций импульса зондирования показали (см. рисунок 32(б)), что фаза колебаний меняется при изменении ориентации линейной поляризации. Это говорит о том, что поворот плоскости поляризации вызван симметричной частью тензора диэлектрической проницаемости. Эта часть является четной функцией спина и явление поворота поляризации может быть описано как следствие эффекта линейного дихроизма наведенным вектора аниферромагнетизма. Осцилляции соответствуют осцилляциям вектора антиферромагнетизма по длине, как показано на рисунке 33(а).
Для того, чтобы выявить природу колебания на частоте 22 ТГц, мы провели измерения при разных температурах образца; результаты показаны на рисунке 34(а). Видно, что частота осцилляций и время их затухания сильно меняются при приближении к температуре Нееля. Проведя анализ Фурье, частота и ширина спектральной линии, полученные из обработки временных зависимостей, были построены как функции температуры и результат показан на рисунках 34(б) и (в), соответственно. Эти величины удобно сравнить с частотой двухмагнонной линии рамановского рассеяния и шириной этой спектральной линии на полувысоте, полученными экспериментально методом спонтанного рамановского рассеяния. Результаты временных и частотных измерений находятся в идеальном соответствии, что указывает на то, что вектор антиферромагнетизма осциллирует на удвоенной частоте магнона на границе зоны Бриллюэна.
В заключении стоит отметить, что возможность инжектировать когерентные спиновые волны на границе зоны Бриллюэна позволяет осуществлять когерентный контроль этих возбуждений с помощью света. Посылая два импульса накачки и меняя задержку между ними можно легко управлять амплитудой осцилляций (см. рисунок 35).
Фемтосекундные фототоки индуцированные циркулярно поляризованным светом в Co/Pt
Следует отметить, что генерация спин-поляризованных токов с помощью циркулярно поляризованного света уже была продемонстрирована в полупроводниках без центра инверсии [264]. Интересно, что применение этой концепции к металлическим материалам, которые обычно используются в устройствах спинтроники, не было реализованы до недавнего времени. Фототоки, индуцированные циркулярно-поляризованным светом, могут быть вызваны эффектом Рашбы [264]. Этот эффект является одним из микроскопических механизмов, представляющих связь между импульсом и спином электрона [265]. Наличие спин-орбитального взаимодействия электронов проводимости в системе, характеризующейся отсутствием центра инверсии приводит к нарушению вырождения между состояниями спин-вверх и спин-вниз [266-270]. Эффект Рашбы часто привлекают для объяснения явлений, когда спин-поляризованный электрический ток, протекающий через проводник индуцирует крутящий момент, действующий на намагниченности М [271-274]. Явление, когда наведенная намагниченность производит электрический ток можно рассматривать как обратный эффект. С другой стороны, в главе 2, которая была посвящена обратным эффектам Фарадея и Коттона-Мутона [19,112,143] было показано, что благодаря недиссипативным механизмам взаимодействия света с веществом свет может действовать на спины как эффективное магнитное поле Heff. Это поле приведет к появлению крутящего момента М х Rejj
Последующие результаты удобно описывать с помощью аксиального единичного вектора, который определят направление эффективного магнитного поля. В изотропной среде эффективное магнитное поле и вектор М направлены вдоль направления распространения света. В зависимости от циркулярности поляризации света эффективное магнитное поле и вектор ст (о ) или антипараллельно ( т ) по отношению к волновому вектору света.
Следовательно, если фемтосекундный импульс с круговой поляризацией действует на намагниченность как эффективное магнитное поле, такой импульс индуцирует крутящий момент, действующий на намагниченность. Крутя вектор намагниченности, такой момент наводит магнитный момент в направлении, в котором ранее он был равен нулю. Как следствие, эффекта Рашбы такой момент также приведет к генерации электрического тока. Направление этого тока определяется циркулярностью оптической накачки. Интересно отметить, что несмотря на множество сообщений об обратном эффекте Фарадея и других эффектах циркулярно поляризованного света на намагниченность в магнитных диэлектриках, полупроводниках и аморфных металлических сплавах [275-277], величина эффективного магнитного поля, который циркулярно поляризованный свет способен сгенерировать в чистых металлах (Со, Ni, Fe) до сих пор остается под вопросом.
Более того, чистые ферромагнитные металлы обладают еще симметрией пространственной инверсии и в объеме такого металлы эффект Рашбы должен быть запрещен. Тем не менее, эффективное нарушение симметрии может присутствовать на границах раздела между различными металлами. Такие магнитооптические явления как генерация магнитоиндуцированной второй оптической гармоники в металлических мультислойных структурах и неколлинеарные магнитные структуры [278-280] являются примерами явлений, происходящих из-за нарушения пространственной инверсии на границе раздела двух цетросимметиричных сред. Если ввести полярный вектор п, определяющий направление в котором произошло разрушение центра инверсии, то на интерфейсе двух центросимметричных сред такой вектор был бы направлен перпендикулярно плоскости интерфейса. Если среды изотропны в плоскости интерфейса, то фототок, индуцированный циркулярно поляризованным светом, описывалось бы как j = 2nx[Mxo]I (42) где X - скаляр и I интенсивность света (см. рисунок 46). Точно такое же выражение можно получить в результате феноменологического анализа для случае гетероструктур с симметрий Cv [281]. В отличии от множества более ранних публикации о возможности генерации токов в металлических магнитных гетероструктурах принцип генерации этого фототока не основан на лазерном нагреве [173,282-285].
В наших экспериментах мы изучали гетероструктуры, изготовленные из одного металлического ферромагнитного (ФМ) и одного металлического немагнитного (NM) слоя. Слои были нанесены на толстую стеклянную подложку толщиной 0.5 мм. Такие структуры очень похожи на те, которые обычно изучаются в спинтронике [173,267,270,274,286-289]. В качестве FM слоя мы выбрали пленку Co толщиной 10 нм. Основные измерения были выполнены для гетероструктуры со Pt толщиной 2 нм в качестве NM слоя. Дополнительные эксперименты были проведены на гетероструктурах, в которых в качестве немагнитного слоя использовались пленки Ru, Та, Аи и Сu толщиной 2 нм. Также были проведены измерения на структурах с 10 нм Со, в которых толщина слоя Pt изменялась от 1 нм до 9 нм. Исследовались и просто слои Со толщиной 12 нм без слоя немагнитного металла. Рост пленок проводился по следующей процедуре. Металлические пленки были нанесены на стеклянную подложку толщиной 0,5 мм с использованием вакуумной системы для напыления с несколькими мишенями при давлении 5 10 8 Торр. Для металлических гетероструктур осаждали ферромагнитный слоя Со толщиной 10 нм, который был покрыт немагнитным слоем Pt, Au, Ru, Та или Cu. В качестве эталонов были получены образцы только со слоем Co толщиной 12 нм, и только со слоем Pt толщиной 2 нм Pt. Для каждого материала условия осаждения были оптимизированы для достижения наилучшего качества и воспроизводимости пленок. Все пленки были выращивались скоростью осаждения менее 1 ангстрем в секунду, что позволяло добиться хорошего контроля толщины. Во время осаждения образцы поворачивались, чтобы обеспечить однородность пленки. После осаждения образцы подвергались воздействию воздуха. Для оценки шероховатости слоев и интерфейсов проводились измерения коэффициента отражения рентгеновских лучей с помощью системы PRO MRD PanAnalytical X Pert с длиной волны X = 0,154 нм. Для гетероструктуры Co (10)/Pt (2) было получено, что шероховатость (толщина интерфейса) между подложкой и Co составляет 0,4 нм, а между Co и Pt - 1 нм.
Геометрия эксперимента показана на рис. 46a. Для того, чтобы продемонстрировать оптическую генерацию токов и их контроль, мы использовали циркулярно поляризованные лазерные импульсы с длительностью 50 фс, центральной длиной волны 800 нм интенсивностью примерно 1 мДж/см2. Отметим, что все наши эксперименты проводились при комнатной температуре.
Согласно уравнениям Максвелла, любой суб-пикосекундный импульс тока в плоскости гетероструктуры должен действовать как источник электромагнитного излучения в ТГц диапазоне. Излучение этого источника будет поляризовано параллельно направлению тока [173]. Выполняя такие эксперименты по детектированию электрического поля ТГц излучения, как было показано в предыдущих главах, мы получаем метод измерения сверхкоротких импульсов фототоков в среде. Аналогичный экспериментальный подход был описан в литературе и применен для генерации и наблюдения спин-поляризованных токов в нецентросимметричных полупроводниках [290].