Введение к работе
Актуальность проблемы. При исследовании стационарных режимов каталитических процессов, протекающих по механизмам, описываемым системами нелинейных алгебраических уравнений, возникает задача анализа множественности стационарных состояний (МСС) и различных форм ее проявления. Данная задача является актуальной как в теоретическом плане установления взаимосвязи между видом стадийных схем реакций и закономерностями их протекания, так и в практическом отношении для создания моделей, адекватно описывающих каталитические реакции, характеризующиеся различными формами МСС. Поэтому настоящая работа посвящена разработке математических методов и компьютерных программ исследования МСС.
Цель работы. Теоретическое изучение, разработка математических методов и компьютерных программ исследования кинетики каталитических реакций в стационарных условиях. Математическое обоснование и компьютерная реализация: метода анализа вырождения особой точки; стехиометрических условий устойчивости; критерия МСС; метода Штурма; метода определения граничных стационарных состояний; описания различных форм проявления МСС, а также применение полученных разработанных методов для исследования конкретных каталитических реакций.
Научная новизна. Разработаны подходы, позволяющие связать особенности протекания каталитических реакция со структурой их механизмов: 1) определены необходимые и достаточные условия вырождения особой точки уравнений химической кинетики; 2) развит подход к исследованию МСС с помощью критерия, основанного на анализе стехиометрии и структуры механизмов реакции; 3) разработана компьютерная программа, позволяющая автоматизировать анализ множественности с учетом изменений концентраций основных и промежуточных веществ; 4) определены стехиометрические условия существования форм МСС типа изола, грибовидность. самопересечение и излом в двух- и трехстадийных реакциях; 5) найдены схемы, допускающие МСС как при положительных, так и отрицательных значениях скорости реакции.
Практическая значимость. Развитые в работе методы могут быть положены в основу исследований критических явлений типа МСС для установления устойчивых высокоэффективных режимов проведения промышленных каталитических процессов. Разработан комплекс компьютерных программ анализа стехиометрических условий устойчивости, критерия МСС, построения последовательности Штурма, анализа граничных стационарных состояний, позволяющий по стадийным схемам исследовать особенности протекания каталитических процессов. С помошью этих программ проведено исследование кинетических моделей процессов каталитического окисления монооксида углерода, водорода и взаимодействия монооксида углерода с окисью азота на платиновых металлах.
Апробация работы. Основные результаты работы докладывались на грех Международных конференциях "Математика, компьютер, образование" (Дубна, 1996;
Пущино, 1997; Дубна, 1998), 2-ом Сибирском конгрессе по прикладной и индустриальной математике "ИНПРИМ-96" (Новосибирск, 1996); Международных конференциях по моделированию химических реакторов "Химреактор" (Новосибирск, 1996; Томск, 1998); 10-ой Международной конференции "Математические методы в химии" (Тула, 1996); Международной конференции "Математические методы в химии и XT" (Новомосковск, 1997); 2-ой Международной конференции памяти академика Г.К.Борескова "Катализ на пороге XXI века. Наука и технологии" (Новосибирск, 1997); 11-ой Международной конференции "Математические методы в химии и технологиях" (Владимир, 1998); Всероссийском совещании "Высокоорганизованные каталитические системы" (Черноголовка, 1998).
Публикации. По теме диссертации опубликованы 5 статей, 13 тезисов докладов, зарегистрированы в РОСАПО 2 программы для ЭВМ.
Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, четырех глав, содержащих обзор литературных данных и полученные автором результаты по соответствующей теме, заключения, выводов, списка цитируемой литературы и приложения.